2005 Fiscal Year Annual Research Report
新規規則的メソ多孔体担持貴金属系脱硫触媒の創製と高活性発現機構の解明
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16560673
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| Research Institution | MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY |
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Principal Investigator |
杉岡 正敏 室蘭工業大学, 工学部, 教授 (80001329)
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| Keywords | メソポーラスシリカ / MCM-41 / アルミナ修飾 / 白金担持 / チオフェン / 水素化脱硫反応 / 高活性発現機構 / 触媒設計 |
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| Research Abstract |
新規の高活性脱硫触媒を設計・開発するために、メソ多孔体であるメソポーラスシリカMCM-41の細孔壁をアルミナ、チタニアおよびジルコニアを含浸法で修飾したMO_x-MCM-41(Al_2O_3-MCM-41、TiO_2-MCM-41,ZrO_2-MCM-41)に白金(Pt)を5wt%担持した触媒(Pt/MOx-MCM-41)を調製して、チオフェンの水素化脱硫(HDS)反応に対する活性(350℃)を検討した。その結果、活性の序列はPt/Al_2O_3-MCM-41>Pt/ZrO_2-MCM-4>Pt/TiO_2-MCM-41MCM-41であり、Pt/Al_2O_3-MCM-41が最も高活性であった。
次にMCM-41の骨格にAlを組み込んだAlMCM-41と含浸法でAl_2O_3修飾したAl_2O_3-MCM-41に白金を担持したPt/AlMCM-41、Pt/Al_2O_3-MCM-41およびPt/MCM-41の活性を比較したところ、活性の序列は、Pt/Al_2O_3-MCM-41>Pt/AlMCM-41>Pt/MCM-4であった。そこで、次にこの活性序列の原因を詳細に検討した。
まず、Pt/Al_2O_3-MCM-41、Pt/AlMCM-41およびPt/MCM-41触媒上のPtの分散度をXRD回折法および水素吸着法で検討した。この結果、Ptの分散度はPt/Al_2O_3-MCM-41>Pt/AlMCM-41>Pt/MCM-41であった。一方、MCM-41、Pt/AlMCM-41およびAl_2O_3-MCM-41の酸性質の違いを2-プロパノールの脱水反応とクメンの分解反応および担体に吸着したピリジンの赤外吸収スペクトルから評価した。この結果、酸性質の序列はAl_2O_3-MCM-41>AlMCM-41>MCM-41であった。また、AlMCM-41、Al_2O_3-MCM-41およびMCM-41に吸着したチオフェンの赤外吸収スペクトルからチオフェンはこれらの担体の酸性水酸基と相互作用して吸着することを明らかにした。
以上のことから、Pt/Al_2O_3-MCM-41触媒の高活性発現機構はPtの水素化能と担体の酸性質が高度に調和しているためであり、Pt/Al_2O_3-MCM-41触媒によるチオフェンのHDS反応ではAl_2O_3-MCM-41表面のB酸点に吸着したチオフェン分子をPt上で生成したスピローバー水素が攻撃することにより進行することを明らかにした。
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Research Products
(5 results)
