2005 Fiscal Year Annual Research Report
有機典型金属-アミン型触媒を用いる分子の集合化と新しい触媒作用の創製
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16685010
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
斎藤 進 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (90273268)
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| Keywords | 有機典型金属-アミン型触媒 / 分子集合体 / 形ある水 / 酸-塩基相互作用 / 水素結合 / 配位結合 |
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| Research Abstract |
本研究で追求する「触媒」とは、豊富な天然資源、かつ人為的に大量生産可能な糖類やタンパク質などのバイオマス群を「分子」として捉え、その活用に視点をおくものである。そして、個々のバイオマス分子を触媒として有効利用するうえで前提となる、化学的な基盤概念め端緒を見いだすことを目的とする。核酸や糖医薬,および液晶材料等の合成において有用な原料となり得るb-ヒドロキシニトロアルカン化合物やb-アミノニトロアルカン化合物を,金属を含有しない環境調和型触媒存在下効率よく合成することにも成功した。特に水素結合のみを推進力とし炭素-炭素結合を生成させる分子触媒的手法はこれまでほとんど皆無であったが、その実現を可能とするアミノ有機ボラン-水型クラスター触媒を開発した。触媒作用の特徴としては、元素中心の内圏ではなぐ外圏を主に活用する点や、元素中心によって活性化された水素結合によって反応が促進される点が挙げられる。また本触媒は複数の酸と塩基が協同的に働く多機能性をもつが、同時に高機能性をも示し、ニトロアルドール反応のみならずDirectアルドール反応やアルコールのアセチル化反応にも適用できることが証明された。そしてこの触媒のもつ水部位が触媒活性の発現に必須であることを見出した。すなわちこの触媒は「形ある水」触媒といえ、水分子を触媒として利用するための基盤概念をこのたび新たに提供できた。水素結合を駆動力とする触媒作用を合理的にビルドアップできたことは学術的にも意義が深い。また、溶媒を用いない本合成手順は簡便かつ実用的であるといえ,将来的には不斉炭素-炭素結合生成反応のための新しい工業化戦略へと導かれることが期待される。
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