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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Design of carbon nanotube-based advanced materials for environmental friendly energy-oriented society

Research Project

Project/Area Number 16H02083
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

中嶋 直敏  九州大学, カーボンニュートラルエネルギー国際研究所, 特任教授 (80136530)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 白木 智丈  九州大学, 工学研究院, 助教 (10508089)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2021-03-31
Keywordsカーボンナノチューブ / 燃料電池 / ナノ材料 / 半導体性SWNTと金属性SWNT分離 / 非白金型燃料電池触媒
Outline of Annual Research Achievements

カーボンナノチューブ(CMT)は、溶媒に不溶であるが、本研究者は、世界先駆けて「可溶化CNT」のコンセプトを提案、推進してきた。この溶解CNTを用いることでCNTの極限的な物性(強度、電気伝導度など)を最大限に引き出した材料がデザイン・構築・展開できる。本研究では、課題1(次世代のエコエネルギー社会が求めるイモータル(不死身)燃料電池触媒の創成)および、課題2(簡便かつ超高効率での半導体性単層カーボンナノチューブ(SWNT)と金属性SWNTの分離法開発;これらは、次世代エレクトロニクス、エネルギー、環境分野における革新的エコ素材となる)の2つの課題に焦点を当てて、研究を推進してきた。
これまでこの研究は、概ね、予想、あるいはやや予想を超えた成果を出している。すなわち、課題1では、多層カーボンナノチューブを素材とする超高耐久性の燃料電池触媒の作製に成功し、そのメカニズムを明らかにしてきている。また、安価な非白金型燃料電池触媒の開発研究でも、成果を挙げ、成果は、著名な国際学術雑誌に掲載された。課題2でも、フラビン類縁体を用いた半導体性SWNTと金属性SWNT分離のメカニズムの解明を進め、効率的な半導体性SWNTと金属性SWNT分離に対するフラビンの化学構造の重要性を見出している。具体的には、効率的な半導体性SWNTと金属性SWNT分離には、フラビン誘導体に水素結合部位、長鎖基、7-,8位の置換基が重要な役割を果たしていることが推定された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

以下に記載する成果が得られ、これらは、研究が、順調に進行していることを示している。カーボンナノチューブ(CNT)は、溶媒に不溶であるが、本研究者は、世界先駆けて「可溶化CNT」のコンセプトを提案、推進してきた。この溶解CNTを用いることでCNTの極限的な物性(強度、電気伝導度など)を最大限に引き出した材料がデザイン・構築・展開できる。昨年度の成果を踏まえて、次の実験を行った。これらを成果の概要とともに記載する。課題1に対して、ポリベンズイミダゾールの化学修飾(グラフト化)による新しい電解質膜を合成し、その特性を調べた。得られた電解質膜の伝導度は、ナフィオン膜には及ばないが、100℃以上の高温では、燃料電池の電解質膜として使用できることがわかった。一方、非白金型燃料電池触媒の開発に関して、昨年度、フタロシアニン鉄(II)錯体担持CNT(合成条件を最適化)が、Pt/Cに匹敵あるは上回る4電子酸素還元能を示すことを見出した。今年度は、種々のナノカーボンを用いてフタロシアニン鉄(II)錯体担持触媒を作製し、ハーフセルでそれらの酸素還元能を測定し、合成の触媒間の性能の比較を行ったところ、ナノカーボンの比表面積が、酸素還元能と関係していることがわかった。また、昨年に続き、計算化学手法や、速度法、平衡論法を駆使して、フラビン類縁体を用いた半導体性SWNTと金属性SWNT分離のメカニズムの解明を進め、効率的な半導体性SWNTと金属性SWNT分離に対するフラビンの化学構造の重要性が見出された。

Strategy for Future Research Activity

これまでの成果を踏まえて、次の実験を行なう。課題1に対して、カーボンナノチューブとの比較のため、安価なポリベンズイミダゾール被覆カーボンブラックを素材とした触媒を合成して、カーボンナノチューブの特徴をより明確にする。また、種々のスピネル金属/カーボンナノチューブハイブリッド触媒をデザイン、合成し、非白金型燃料電池触媒の開発に関する研究をさらに推進する。これまでにフタロシアニン鉄(II)錯体担持CNT(合成条件を最適化)がPt/Cに匹敵あるは上回る4電子酸素還元能を示すことを見出した。今年度は、特殊構造を持つカーボンブラックを素材としたフタロシアニン鉄(II)錯体担持触媒を作製し、ハーフセルでそれらの酸素還元能を測定し、合成の触媒間の性能の比較を行なう。また、これらの触媒を用いて、単セル系での燃料電池触媒機能を測定する。一方、昨年に続き、計算化学手法や、速度論法、平衡論法を駆使して、半導体性SWNTと金属性SWNT分離のメカニズムをより詳細に検証する。(7)-1置換型長鎖フラビン誘導体を合成し、これを用いて、半導体/金属性単層カーボンナノチューブの分離を検討し、これまでの(7,8)-2置換型長鎖フラビン誘導体との比較を行い、半導体性SWNTと金属性SWNT分離に対するフラビン化学構造依存性をさらに精査する。

  • Research Products

    (10 results)

All 2017

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Pristine carbon nanotube/iron phthalocyanine hybrids with a well-defined nanostructure show excellent efficiency and durability for oxygen reduction reaction2017

    • Author(s)
      J. Yang, F. Toshimitsu, T. Fujigaya, N. Nakashima
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. A

      Volume: 5 Pages: 1184-1191

    • DOI

      10.1039/C6TA07882F

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Decorating unoxidized-carbon nanotubes with homogeneous Ni-Co spinel nanocrystals show superior performance for oxygen evolution/reduction reactions2017

    • Author(s)
      J. Yang, T. Fujigaya, N. Nakashima
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 201 Pages: 45384

    • DOI

      10.1038/srep45384

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] A highly efficient and durable carbon nanotube-based anode electrocatalyst for water electrolyzers2017

    • Author(s)
      T. Fujigaya, Y. Shi, J. Yang, H. Li, K. Ito, N. Nakashima
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. A

      Volume: 5 Pages: 10584-10590

    • DOI

      10.1039/c7ta01318c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Near Infrared Photoluminescence Modulation by Defect Site Design Using Aryl Isomers in Locally Functionalized Single-walled Carbon Nanotubes”, ChemComm., 2017, 53, 12544-12547. 10.1039/C7CC06663E 6.Hafez, I.H., Berber, M.R.2017

    • Author(s)
      T. Shiraki, S. Uchimura, T. Shiraishi, N. Nakashima
    • Journal Title

      ChemComm

      Volume: 53 Pages: 12544-12547

    • DOI

      10.1039/C7CC06663E

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Substituent Effects on the Redox States of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Revealed by in situ Photoluminescence Spectroelectrochemistry2017

    • Author(s)
      T. Shiraishi, T. Shiraki, N. Nakashima
    • Journal Title

      Nanoscale,

      Volume: 9 Pages: 16900-16907

    • DOI

      10.1039/C7NR05480G

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Facile Isolation of Adsorbent-Free Long Semiconducting Single-walled Carbon Nanotubes Based on Supramolecular Chemistry2017

    • Author(s)
      N. Nakashima
    • Organizer
      231st Electrochemical Society Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Carbon Nanotube-based “Immortal” and Non-precious Metal Fuel Cell Catalysts2017

    • Author(s)
      N. Nakashima
    • Organizer
      Invited semina at Daegu Gyeongbuk Institute of Science and Technology
    • Invited
  • [Presentation] Carbon Nanotubes As an Advanced Functional Nanomaterial -Current and Future-2017

    • Author(s)
      N. Nakashima
    • Organizer
      23rd Joint Seminar of the Busan Branch of the KCS and the Kyushu Branch of the CSJ
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] カーボンナノチューブを素材とする革新的エネルギー材料創生2017

    • Author(s)
      中嶋直敏
    • Organizer
      ファインケミカルジャパン2017
    • Invited
  • [Presentation] 先端ナノ材料としてのカーボンナノチューブー基礎ならびにエネルギー材料への応用ー2017

    • Author(s)
      中嶋直敏
    • Organizer
      電気化学会秋季年会2017
    • Invited

URL: 

Published: 2018-12-17  

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