2018 Fiscal Year Annual Research Report
アト秒スペクトロスコピー技術によるペタヘルツエンジニアリングの創出
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16H02120
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| Research Institution | NTT Basic Research Laboratories |
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Principal Investigator |
小栗 克弥 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主幹研究員 (10374068)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石澤 淳 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (30393797)
加藤 景子 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (40455267)
日比野 浩樹 関西学院大学, 理工学部, 教授 (60393740)
増子 拓紀 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 量子光物性研究部, 主任研究員 (60649664)
関根 佳明 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 機能物質科学研究部, 主任研究員 (70393783)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | アト秒科学 / 時間分解ARPES / 人工二次元結晶 / 固体高次高調波発生 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成30年度は、以下の点を実施した。
(課題1-2) 人工二次元結晶アト秒ダイナミクス-グラファイトの光励起初期過程観測
昨年度プローブ時間分解を評価したサブ5 fs高次高調波プローブ時間分解角度分解光電子分光(TR-ARPES)系を用いて、グラファイトの光励起最初期緩和過程を中心的にダイナミクス計測を実施した。昨年度は、CVDグラフェンを用いて時間分解反射率計測法により予備的計測を行ったが、本年度はそれをエネルギー－運動量空間上のムービーとして捉えることを目標にした。800 nm、20 fsの励起光によって、グラファイト(高配向熱分解グラファイト)を励起した結果、サブ5 fsという極めて短い時間分解能でプローブしたことにより、価電子帯から伝導帯へ励起された直後の電子分布に由来するピーク型の過渡的分布を捉えることに成功した。この電子分布は、わずか5～10 fs後にはくずれ、準Fermi-Dirac分布的な熱平衡化に瞬時に再分布することも計測できた。このような光励起直後の最初期緩和過程は、これまでボルツマン方程式によるシミュレーション等のみで予測されてきたダイナミクスであるが、本計測法により初めて計測することにより実験的にも裏付けることが可能となった。
(課題2-2)及び(課題3-1)固体高調波によるPHzオシロスコープ及びPHzシンセサイザ
両課題でまずポイントとなるのは、固体高次高調をダメージなく効率的に発生したり、アト秒ゲートの役割を実現するための、モノサイクルレベルのパルス発生である。これまでの中空ファイバパルス圧縮方式では、サイズ・安定性・スループット・帯域の点から課題が多いことを認識し、マルチプレート型パルス圧縮装置を構築した。中空ファイバ方式では、到達できなかった500 nm以下レベルのオクターブレベルの超広帯域化に成功し、フーリエ限界幅で約2.8 fsを達成した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度構築したTR-ARPES装置により、これまで実験的に捉えることが困難であった電子系の最初期再分布過程を計測できたことにより、研究進捗は概ね順調であると自己評価している。このような電子－電子散乱過程が本質的に重要になる時間領域において、さらにその前段階である光電界によって引き起こされるコヒーレント電子応答の直接計測も実現視野に入ってきた。電子－電子散乱の散乱確率は、位相空間の占有・非占有確率と電子密度の積が記述できることから、昨年度はこれまでの800 nm励起から400 nm励起へとポンプ光波長を変え、そのダイナミクスの違いを計測する実験も進行中である。また、これまで単相グラフェンやグラファイトなど基本的な二次元結晶を計測対象としてきたが、今年度後半より、多層グラフェンや単相窒化ボロン、モリブデンダイサルファイドなど、各物質系に特有なダイナミクスを計測することにも着手した。多層グラフェンでは、通常のディラックバンドは、フラットバンドと呼ばれる一種の束縛状態(エネルギー準位)をフェルミ面に構成することから、ダイナミックな物性にも大きく影響を与えることが予想できる。最終年度は、ATTO-ARPESの実現に加えて、これらの多様な物質群における光励起最初期過程ダイナミクスの研究に発展的変更していくことを計画に加えている。
また、昨年度は、これまでの研究成果や研究活動が対外的にも認知され、国際・国内会議、各種セミナーにおける招待講演を多数行うなど対外発表においても順調に成果を積み上げている。
一方、今年度は、【課題3】ペタヘルツシンセサイザの実現に向けて、OPAによる多波長発生実験を開始した。790 nm、20 fsパルスをポンプ光として用いて、2370 nm (アイドラ)、1185 nm(シグナル)、790 nm (ポンプ)の3 色パルスを同軸上に発生させ、その変換効率等を調べた。
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| Strategy for Future Research Activity |
【課題1】(課題1-2) サブ5 fsプローブ分解能Tr-ARPES装置を用いた多層グラフェン、MoS2、WSe2、BNといった人工二次元結晶において、光電界周期スケール電子緩和過程の計測を実施する。ポンプ光としては、NIR(790 nm)及びMIR(2370 nm)を用い、光励起直後の電子－電子散乱過程及び光電界で駆動されたバンド内コヒーレント応答のARPES計測を世界で初めて実現させる。上記と並行して、上記システムのアト秒時間分解能化を図り(プローブ時間分解能500 as)、ATTO-ARPESの実現を目指す。また、今年度成功したロックイン検出を用いた高次高調波時間分解反射率計測法を用いたコヒーレントフォノン計測実験を実施する。
【課題2】近年の固体高次高調発生の研究はさらにホットトピックとなり、アト秒科学分野においては一大中心分野となりつつある。その現状をふまえ、当初計画した電界駆動電流発生実験(ペタヘルツトランジスタ)は、一時中断として、(課題2-2)を中心に実現を目指す。平成30年度に開始した固体高次高調波発生の鍵となるMPCによるモノサイクル化の研究をさらに推し進め、固体高次高調波発生実験への適用を目指す。並行して、ARPES・吸収・反射分光合型システムを用いて媒質である水晶薄膜のサブ5 fs高次高調波時間分解吸収分光により、固体高次高調波発生過程の実時間ダイナミクスも引き続き行う。固体高次高調発生の確認後、ポンププローブ型固体高次高調波系へと拡張し、オシロスコープ実験を実施する。
【課題3】光パラメトリック増幅(OPA)を利用した多色パルス合波実験を行い、PHz波フーリエ合成の原理実証を行う。発生した合波を用いて固体高次高調波発生を行い、波形による発生効率等の違いを計測する。
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