超重原子ビーム法の開発と極限化学へのアプローチ

2016 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 16H02130
• Research Institution: Japan Atomic Energy Agency
• Principal Investigator: 永目 諭一郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 上席嘱託 (80354885)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 塚田 和明 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 研究主幹 (30343916) ; 佐藤 哲也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (40370382) ; 豊嶋 厚史 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (40414578)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2021-03-31
• Keywords: 超重元素ビーム / 超重元素 / 価電子構造 / イオン化エネルギー / 吸着エンタルピー / シングルアトム / 表面電離 / 真空クロマトグラフ

Outline of Annual Research Achievements

加速器で合成される原子番号100を超える超重元素の化学的研究に、量子（原子、イオン）ビームの手法を導入して新たな研究の展開を図ることを目的としている。このため、シングルアトムレベルで合成される超重元素を低速原子ビームとして取り出す技術を開発し、超重原子のスピンを実験的に決定し、その価電子構造を明らかにするのが最終ゴールである。
平成28年度は原子ビームを取り出すための新たな実験装置の設計・製作ならびに原子ビームを測定するための放射線検出器や測定システム等の周辺機器の整備を重点的に行った。開発課題は以下の3テーマをもとに遂行した。
（１）低速超重原子ビーム取り出し技術の開発：これまで超重元素ローレンシウムのイオンビーム取り出しに成功した表面電離イオン化法を基本に、高温ノズル型イオン源の設計を進めた。一方、超重元素を模擬した試験実験で使用する放射線測定システム（原子ビームを捕集して検出器位置まで搬送するテープシステムならびにガンマ線検出器）を整備した。
（２）イオンビーム生成技術の高度化：従来の表面電離イオン化法を重アクチノイド元素に適用することで、あらたにフェルミウム、メンデレビウム、ノーベリウムのイオン化エネルギーの決定に成功した。
（３）超重原子の金属表面への吸着：表面電離に用いた金属製イオン源（円筒型キャビティ）を真空クロマトグラフ装置として適用できるかを検討した。様々な希土類元素を表面電離法を用いてイオンビームとして取り出し、そのイオン化効率とイオン源内での元素の金属表面への吸着の関連を考察した。その結果、希土類元素で得られている金属表面への熱力学的吸着量（吸着エンタルピー）を、本手法でも再現できることが分かった。これはトレーサー量の原子でもマクロ量で得られる熱力学量を得られるという注目すべき成果である。次年度は超重元素を対象にした実験を行う。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究実績概要でも述べたように、平成28年度は原子ビームを取り出すための新たな実験装置の設計・製作ならびに原子ビームを測定するための放射線検出器や測定システム等の周辺機器の整備を重点的に行った。開発課題は以下の3テーマを基に遂行した。
（１）低速超重原子ビーム取り出し技術の開発：（２）イオンビーム生成技術の高度化：（３）超重原子の金属表面への吸着
重アクチノイド元素のイオン化エネルギー決定に成功し、シングルアトムレベルでの超重元素の吸着挙動を検討できる見通しを得るなどの成果が得られた。原子ビームの開発そのものは、まだ着手したばかりである。全体としては、おおむね順調に進展している。

Strategy for Future Research Activity

基本的には、上記3研究課題を継続する。
（１）では、平成28年度に製作した高温ノズル装置を用いて試験実験を開始する。具体的には252Cf自発核分裂線源から得られる核分裂生成物をガスジェット搬送装置で高温ノズル（キャッチャー）装置へ導入し、熱拡散により金属キャッチャーから原子ビームとして取り出す。取り出し効率の高度化に向けて開発を継続する。またガスセル法による原子ビーム取り出し法の検討を行う。これは、これまでに開発に成功した超重元素イオンビームをガスセル中で減速し、セシウム蒸気中に導き荷電交換を通して中性原子化する方法である。
（２）では、より高いイオン化エネルギーが予想される未測定の超重元素のイオン化エネルギー決定に向けて、開発を継続する。
（３）開発してきた真空クロマトグラフ法をローレンシウムに適用し、ローレンシウム元素の金属表面への熱力学量（吸着エンタルピー）を取得する。

Research Products

• [Int'l Joint Research] Johannes Gutenberg-Universitaet Mainz/重イオン研究所(GSI)(ドイツ)
  • Country Name: GERMANY
  • Counterpart Institution: Johannes Gutenberg-Universitaet Mainz/重イオン研究所(GSI)
• [Int'l Joint Research] Paul Scherrer Institute (PSI)/CERN(スイス)
  • Country Name: SWITZERLAND
  • Counterpart Institution: Paul Scherrer Institute (PSI)/CERN
• [Journal Article] First ionization potential of the heaviest actinide lawrencium, element 103 (2016)
  • Author(s): T. K. Sato, M. Asai, A. Borschevsky, T. Stora, N. Sato, Y. Kaneya, K. Tsukada, Ch. E. Duellmann, K. Eberhardt, E. Eliav, S. Ichikawa, U. Kaldor, J. V. Kratz, S. Miyashita, Y. Nagame, K. Ooe, A. Osa, D. Renish, J. Runke, M. Schaedel, P. Thoerle-Pospiech, A. Toyoshima, and N. Trautmann
  • Journal Title: Eur. Phys. J Web of Conferences Volume: 131 Pages: 05001-1-6
  • DOI: 10.1051/epjconf/2016131105001
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Complex chemistry with complex compounds (2016)
  • Author(s): R. Eichler, M. Asai, H. Brand, N. M. Chiera, A. Di Nitto, R. Dressler, Ch. E. Duellmann, J. Even, F. Fangli, M Goetz, H. Haba, W. Hartmann, E. Jaeger, D. Kaji, J. Kanaya, Y. Kaneya, J. Khuyabaatar, B. Kindler, Y. Komori, B. Kraus, J. V. Kratz, Y. Nagame et al.
  • Journal Title: Eur. Phys. J Web of Conferences Volume: 131 Pages: 07005-1-7
  • DOI: 10.1051/epjconf/2016131107005
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Chemical properties of rutherfordium (Rf) and dubnium (Db) in the aqueous phase (2016)
  • Author(s): Y. Nagame, J. V. Kratz, and M. Schaedel
  • Journal Title: Eur. Phys. J Web of Conferences Volume: 131 Pages: 07007-1-8
  • DOI: 10.1051/epjconf/2016131107007
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Beta-delayed fission and α decay of 196At (2016)
  • Author(s): V. L. Truesdale, A. N. Andreyev, L. Ghys, M. Huyse, P. van Duppen, S. Sels, B. Andel, S. Antalic, A. Barzakh, L. Capponi, T. E. Cocolios, X. Derkx, H. De Witte, J. Elseviers, D. V. Fedorov, V. N. Fedosseev, F. P. Heｓｓberger, Z. Kalaninova, U. Koester, J. F. W. Lane, V. Liberati, K. M. Lynch, Y. Nagame, et al.
  • Journal Title: Phys Rev. C Volume: 94 Pages: 034308-1-11
  • DOI: 10.1103/PhysRevC.94.034308
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] 103番元素ローレンシウム(Lr)のタンタル表面における吸着脱離挙動 (2017)
  • Author(s): 佐藤 哲也、金谷 佑亮、浅井 雅人、塚田 和明、豊嶋 厚史、水飼 秋菜、長 明彦、牧井 宏之、廣瀬 健太郎、永目 諭一郎、富塚 知博、白井 香里、Christoph Duellmann, Matthias Schaedel, Jens V. Kratz, Thierry Stora, et al.
  • Organizer: 日本化学会 第97春季年会 (2017)
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学（神奈川県横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-16 – 2017-03-19
• [Presentation] 103番元素ローレンシウム（Lr)のタンタル金属表面における吸着挙動 (2016)
  • Author(s): 金谷佑亮、佐藤哲也、浅井雅人、塚田和明、豊嶋厚史、水飼秋菜、永目諭一郎、Ch.E. Duellmann, K. Eberhardt, J. Grund, J.V. Kratz, et al.
  • Organizer: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学（新潟県新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [Presentation] 重アクチノイド元素の第一イオン化エネルギー (2016)
  • Author(s): 佐藤哲也、浅井雅人、金谷佑亮、塚田和明、豊嶋厚史、水飼秋菜、武田晋作、阪間稔、佐藤大輔、大江一弘、重川優大、牧井宏之、長明彦、市川進一、永目諭一郎、A. Borschevsky, M. Schaedel, Ch.E. Duellmann, J.V. Kratz, T. Stora et al.
  • Organizer: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学（新潟県新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [Presentation] フロー抽出装置を用いたフッ化水素酸ーAliquat336系におけるタングステンの溶媒抽出 (2016)
  • Author(s): 水飼秋菜、豊嶋厚史、小森有希子、羽場宏光、浅井雅人、塚田和明、佐藤哲也、永目諭一郎
  • Organizer: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学（新潟県新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [Presentation] Chemistry of the heaviest actinides and early transactinides - Experimental achievements and perspectives (2016)
  • Author(s): Y. Nagame
  • Organizer: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • Place of Presentation: Helsinki, Finland
  • Year and Date: 2016-08-29 – 2016-09-02
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] First on-line vacuum chromatography experiments with single atoms of Tl on SiO2 and E113 (2016)
  • Author(s): P. Steinegger, M. Asai, R. Dressler, R. Eichler, Y. Kaneya, A. Mitsukai, Y. Nagame, D. Piguet, T. K. Sato, M. Schaedel, S. Takeda, A. Toyoshima, K. Tsukada, A. Tuerler and A. Vascon
  • Organizer: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • Place of Presentation: Helsinki, Finland
  • Year and Date: 2016-08-29 – 2016-09-02
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Adsorption behavior of Lr on a Ta surface at high temperature (2016)
  • Author(s): Y. Kaneya, M. Asai, Ch. E. Duellmann, K. Eberhardt, R. Eichler, S. Goto, J. Grund, K. Hirose, H. Kamada, Y. Kasamatsu, J. V. Kratz, H. Makii, A. Mitsukai, S. Miyashita, Y. Nagame, et al.
  • Organizer: 9th International Conference on Nuclear and Radiochemistry (NRC9)
  • Place of Presentation: Helsinki, Finland
  • Year and Date: 2016-08-29 – 2016-09-02
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Chemistry of superheavy elements (2016)
  • Author(s): Y. Nagame
  • Organizer: The 71st Fujiwara seminar - Shimoda 2016 - International Symposium on Interplay between Hadronic, Nuclear and Atomic Physics
  • Place of Presentation: 下田東急ホテル（静岡県下田市）
  • Year and Date: 2016-07-06 – 2016-07-08
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Chemical properties of Rf and Db in the aqueous phase (2016)
  • Author(s): Y. Nagame
  • Organizer: Nobel symposium NS 160 “Chemistry and Physics of Heavy and Superheavy Elements”
  • Place of Presentation: Baeckaskog Castle, Sweden
  • Year and Date: 2016-05-29 – 2016-06-03
  • Int'l Joint Research / Invited