2016 Fiscal Year Annual Research Report
Accurately predictive quantum chemistry based on the exact Schroedinger equation and comprehensive chemical principles
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16H02257
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| Research Institution | Quantum Chemistry Research Institute |
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Principal Investigator |
中辻 博 特定非営利活動法人量子化学研究協会, 研究所, 理事長 (90026211)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | シュレーディンガー方程式 / 化学の支配方程式 / 正確な一般解法 / 予言的量子化学の建設 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
化学の全体は、シュレーディンガー方程式によって支配されている（Dirac 1928）。したがって、シュレーディンガー方程式を正確に解く事のできる一般理論を作り、これを日常の化学現象に応用する事のできる理論を創り上げることができれば、化学は本質的に解けたことになる。中辻は2004年にその一般理論をつくり、その後、その理論に基づいて日常の化学現象に応用する事のできる理論を創り上げることを目指して研究を続けてきた。本基盤研究(A)は申請書にあるとおりその完成ステージにあたる研究である。本年度はfirst row atomのすべてについて化学精度をはるかに超える波動関数の効率的な計算法を追求し、それを達成した。分子は原子からできているからこれは最低限の必要条件である。つぎに、そこで発見・整備された方法に基づいて、分子の計算法を考案・整備し１０個ほどの 一般的な小分子（水からホルムアルデヒド程度の分子まで）についてテストした。その結果、考案した方法によって全ての分子について、安心・安全に化学精度(エネルギーについて、絶対エネルギーで誤差が1kcal/mol以下)を超える結果を得ることができた。この精度は知られているどのような方法をもってしても達成する事のできないほどの高精度であり、中辻理論が、理論的にも計算科学的にもいかに正確で有用な理論であるかを実証している。さらに、既に発表している対交換 (inter exchange (iExg)) 理論（JCP, 2015）を利用すれば、この計算理論を大きな分子や巨大分子系にまで自然に拡張でき、自然なorder N理論を得る事ができることが証明された(投稿準備中)。この事は、理論的には中辻理論であらゆる化学と科学ができることを示しており、この理論の大きな可能性と、進むべき道を指し示しているものとしてとても重要である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
昨年度の研究によって、理論的に２００４年に中辻が示した化学理論の夢・「普通の分子について化学精度でシュレーディンガー方程式の解をルーチン的に求める事のできる理論と計算化学の作成」にむかって、一つの到達点に達した。その意味で、進捗状況としては上の（１）の分類としてよい。
具体的には、LiからFまでの原子の９個の電子状態(Cについてはs2p2とsp3、Bについてもs2pとsp2) について、energyの真値からの平均誤差は0.066 kcal/molであり、化学精度をはるかに超えている。これは、分子計算や、解離エネルギーの計算などで必要である。
次に計算した分子はLiH, BH, CH, OH, H2O, C2, C2H2, H2COであり、全てそのenergyを１kcal/mol以下の精度で計算している。真値との平均誤差は0.271kcal/molで、化学精度を優に超えている。例えばホルムアルデヒドの場合、全エネルギーは -114.507 au＝- 71 806 194.63 kcal/molで、真値との差が、-0.044 kcal/molである。この正確性は、驚くべきであると言ってよい。これらの結果は出るべくして出たものであり、他の分子についても、同じ程度のものであれば、安心してこの程度の結果が出ると考えている。
この研究で、すべての原子の計算研究に要した時間はほぼ１カ月、すべての分子の計算研究に要した時間はほぼ２カ月であった。勿論この時間は試行錯誤も含めての研究時間であり、計算時間ではない。
現時点で一つまだ残っている問題は、サンプリングの方法にまだ改良すべき点があることであり、引き続き研究してゆく。
また、これらの研究の成果は、その準備研究を経て、１年の最後の数カ月で出たものであり、論文にまとめる時間が無かった。引き続き発表してゆく。
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| Strategy for Future Research Activity |
９に書いたように、現在提案している理論と方法によって、化学研究でよく使われる一般的な分子については、そのシュレーディンガー方程式の正確な解・波動関数とエネルギーを計算するための計算科学的な理論と方法はほぼ完成の域に近づいていると言ってよい。このプログラムの加速など必要な修正を加えた上で、この理論と計算化学がカバーできる対象を広げて行く。これにより、研究計画の所で書いた平成２９年度以降の研究課題である、⑥ 正確な予言的構造・機能設計、反応設計のための計算と計算法の開拓、を実行する。
更に、iExg理論によると、より大きな系や巨大系にこの方法を応用しようとすると、この理論は自動的にその姿をより計算科学的にシンプルなものに変えて、計算を大きく簡単化してくれる。さらに巨大系になるとますますシンプルな形に変形してゆく。ただこの事は理論的には証明した通りであるが、プログラム的にはそのように書き換えてやることが必要であり、巧みなcodingが必要である。今後は、まず、現プログラムの加速と効率化を行った上で、このプログラムの変更・修正によって大きな分子や巨大系のシュレーディンガー方程式の正確な解を求めるという、まさに画期的なプロジェクトを追求してゆきたい。これによって、研究計画の所で書いた、⑦ 弱い相互作用の精密・高精度計算法の開発、や、⑧ 生体機能設計、例えば光合成システムII のマンガンクラスターによる酸素発生のメカニズムの研究、等が実現可能になる。
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| Remarks |
研究室ホームページ http://www.qcri.or.jp/
本研究の遂行に要した計算は、自然科学研究機構 計算化学研究センターの計算機により行われました。これに対し深く感謝申し上げます。
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