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2016 Fiscal Year Annual Research Report

Developments and Potential Applications of Ideal Polyelectrolyte Gels

Research Project

Project/Area Number 16H02277
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

柴山 充弘  東京大学, 物性研究所, 教授 (00175390)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) Li Xiang  東京大学, 物性研究所, 助教 (30759840)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywords荷電性ゲル / 理想網目 / 小角中性子散乱 / 分子ふるい / モジュールポリマー / ポリアクリル酸ゲル / テトラペグゲル / 両親媒性高分子ゲル
Outline of Annual Research Achievements

荷電性高分子ゲルは非常に高い浸透圧を持ち、吸水剤や保水剤として様々な分野で利用されているが、既存の荷電性高分子ゲルは主にラジカル重合法で作製され、形成される網目構造は不均一で制御性が乏しい。そのため、荷電性高分子ゲルの物性理解は殆ど荷電基の種類や濃度の面から行われ、網目構造の観点からの議論は殆どなされていない。本研究ではテトラ型モジュールポリマーを用いた高い均一性・制御性を誇るゲル作製システムを用いて、未だに実現されていない理想網目構造を有する荷電性高分子ゲルを創造し、荷電性高分子ゲルの物性の理解、及び理想網目を利用した応用展開を目指した研究をおこなった。
平成28年度においては、t-ブチルアクリレート(Tetra-tBA)を骨格とするテトラ-tBAゲルを合成し、そのメタノール膨潤ゲルおよび、tBAを脱保護して得られるテトラポリアクリル酸ハイドロゲル(テトラPAAゲル)の物性測定および中性子散乱実験をおこなった。その結果、解離していないテトラ-tBAゲルは、これまで得られている非荷電ゲルとほぼ同様の構造をもち、架橋により不均一性が発現することがわかった。一方、テトラPAAゲルの散乱関数には、荷電高分子溶液や荷電ゲルに特徴的な散乱ピークが存在したことから、荷電基の導入に成功していること、架橋の導入により不均一性が大きくなっていることが確認された。現在、この不均一性を低減できるゲルの調製法の検討をおこなっている。さらに、関連研究として、非荷電テトラPEGゲルを用いた臨界クラスターの構造・物性研究、ヘテロ分子を導入した両親媒性テトラPEGゲルの合成および構造・物性研究をおこなった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

均一な網目構造をもつテトラポリアクリル鎖ゲルの合成を目指し、直接法(4分岐ポリアクリル酸の直接末端交差反応)と間接法(4分岐t-ブチルアクリレート(tBA)の合成と、そのゲル化、それにつづくtBAの脱保護)の両方を検討した。シドニー郊外にあるオーストラリア原子力科学技術機構(ANSTO)にて行った中性子散乱実験からは、荷電性高分子に特徴的な構造が観察されたことから、分子構造と電荷による高次構造との関係、および添加塩効果に関する研究を着手した。しかし、一方で、中性子小角散乱で構造を調べる限り、いずれの手法で調製したゲルにおいても欠陥をもたない均一ゲルの実現には至らなかった。この原因の追及と合成法の改良を検討している。一方で、非荷電テトラペグゲルにおいては、臨界クラスターの研究、金粒子によるゲル網目中のプローブ動的光散乱研究など、研究に顕著な進展がみられた。

Strategy for Future Research Activity

荷電性高分子ゲルの作製システムにさらに検討を加え、より均一性が高く、反応収率が高いゲル作成システムの構築を行うとともに、網目構造・電荷がゲルの物性に及ぼす影響の評価を行う。荷電性高分子ゲルの基礎物性を調べる上での変数として、従来は電荷密度と静電遮蔽距離が主に用いられてきたが、申請者が提案する理想荷電性高分子ゲルによって新たにポリマー体積分率と架橋点間重合度を独立した変数として用いることが可能であるため、pH、塩濃度、ポリマー体積分率、および架橋点間重合度という、4つの変数を任意に調整して荷電性ゲルを作製し、散乱実験から得られる構造情報を基軸に、レオロジー・力学・膨潤・物質拡散の4つの物性試験を行うことで、荷電性ゲルの系統的な物性ライブラリーを構築していく。

  • Research Products

    (52 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Presentation (39 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 5 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Nearly Ideal Polymer Network Ion Gel Prepared in pH-Buffering Ionic Liquid2016

    • Author(s)
      Hashimoto, K; Fujii, K; Nishi, K; Sakai, T; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 49 Pages: 344~352

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.5b02360

  • [Journal Article] Structural Study on Aggregation Behavior of Star-Type Trimeric Surfactants in the Presence of Organic Salts2016

    • Author(s)
      Kusano, T; Akutsu, K; Iwase, H; Yoshimura, T; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Colloids & Surfaces A

      Volume: 497 Pages: 109~116

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2016.02.041

  • [Journal Article] Mechanism of Heat-induced Gelation for Ovalbumin and Its N-terminus Cleaved Form2016

    • Author(s)
      Hiroi, T; Okazumi,Y: Littrell, K. C; Narita, Y; Tanaka, N; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 93 Pages: 152~158

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2016.04.036

  • [Journal Article] Probe-SAXS on Hydrogels Under Elongation2016

    • Author(s)
      Nishi, K; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Soft Matter (back cover)

      Volume: 12 Pages: 5334~5339

    • DOI

      10.1039/C6SM00591H

  • [Journal Article] Transitions of Aggregation States for Concentrated Carbon Nanotube Dispersion2016

    • Author(s)
      Hiroi, T; Ata, S; Shibayama, M.
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 120 Pages: 5776~5782

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b12464

  • [Journal Article] SANS Study on Solvated Structure and Molecular Interactions of a Thermo-responsive Polymer in a Room Temperature Ionic Liquid2016

    • Author(s)
      Hirosawa, K; Fujita, K; Ueki, T; Kitazawa, Y; Littrell, K. C; Watanabe M; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 18 Pages: 17881~17889

    • DOI

      10.1039/c6cp02254e

    • Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Fabrication and Structural Characterization of Module-Assembled Amphiphilic Conetwork Gels2016

    • Author(s)
      Hiroi, T; Kondo, S; Sakai, T; Gilbert, E. P; Han, Y.-S; Kim, T.-H; Shibayama, M.,
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 49 Pages: 4940~4947

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.6b00842

    • Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Cross-link inhomogeneity in phenolic resins at the initial stage of curing studied by 1H-pulse NMR spectroscopy and complementary SAXS/WAXS and SANS/WANS with a solvent-swelling technique2016

    • Author(s)
      Izumi, A; Shudo, Y; Nakao, T; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 103 Pages: 152~162

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2016.09.067

  • [Journal Article] Large-Scale Molecular Dynamics Simulation of Crosslinked Phenolic Resins Using Pseudo-Reaction Model2016

    • Author(s)
      Shudo, Y; Izumi, A; Hagita,K; Nakao, T; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 103 Pages: 261~276

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2016.09.069

  • [Journal Article] Pressure Response of a Thermo-responsive Polymer in an Ionic Liquid2016

    • Author(s)
      Hirosawa, K.; Fujii, K; Ueki, T; Yuzo, K; Watanabe, M; Shibayama, M.
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 49 Pages: 8249~8253

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.6b01987

  • [Journal Article] Measurement of Particle Size Distribution in Turbid Solutions by Dynamic Light Scattering Microscopy2016

    • Author(s)
      Hiroi, Y; Shibayama, M.
    • Journal Title

      J. Vis. Exp. http://www.jove.com/video/54885

      Volume: 119 Pages: -

    • DOI

      10.3791/54885

  • [Presentation] Scattering Behavior of Critical Polymer Networks2017

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Slow-mode-less gel2017

    • Author(s)
      Li Xiang
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
  • [Presentation] Structural Study of Model Polyelectrolyte Gels with Small Angle Scattering2017

    • Author(s)
      Morishima, K.; Li, X.; Oshima, K.; Mitsukami, Y.; Shibayama, M
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
  • [Presentation] Solvated Structure of Cellulose in a Phosphonate-type Ionic Liquid2017

    • Author(s)
      K. Hirosawa, K. fujii, K. Hashimoto, T.Kusano and M. Shibayama
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
  • [Presentation] Probe diffusion of sol-gel transition in refractive-index-matched polymer solution2017

    • Author(s)
      N. Watanabe, X. Li, T. Sakai, and M. Shibayama
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
  • [Presentation] Design and characterization of physical gel with well-controlled crosslinkers2017

    • Author(s)
      Yusuke Yoshikawa, Xiang Li, Takamasa Sakai, Ung-il Chung, Mitsuhiro Shibayama
    • Organizer
      11th International Gel Symposium
    • Place of Presentation
      日本大津田沼キャンパス(千葉県習志野市)
    • Year and Date
      2017-03-07 – 2017-03-09
  • [Presentation] 四分岐高分子の末端架橋により合成される高分子電解質ゲルの網目構造2017

    • Author(s)
      守島健 Li Xiang 大嶌和幸 光上義朗 柴山充弘
    • Organizer
      第28回高分子ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館大会議室(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] フッ化炭素鎖を含むジェミニ型界面活性剤が形成するミセル構造とレオロジー2017

    • Author(s)
      菅原誠也 守島健 吉村倫一 柴山充弘
    • Organizer
      フロンティアソフトマター開発専用ビームライン産学連合体 第 6 回 研究発表会
    • Place of Presentation
      東京大学弥生講堂(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] 温度応答性高分子/イオン液体溶液の相挙動における圧力効果2017

    • Author(s)
      廣澤 和、藤井 健太、上木 岳士、北沢侑造、渡邉 正義、柴山 充弘
    • Organizer
      第28回高分子ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館大会議室(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] Probe Diffusionによるゾルゲル転移の評価2017

    • Author(s)
      渡辺延幸、Li Xiang、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      第28回高分子ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館大会議室(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] 小角中性子散乱による「非膨潤性」ハイドロゲルの構造観察2017

    • Author(s)
      中川慎太郎、Li Xiang、鎌田宏幸、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      第28回高分子ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館大会議室(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] 精緻な物理結合を有する物理ゲルの創製2017

    • Author(s)
      吉川祐輔、LiXiang、酒井崇匡、鄭雄一、柴山充弘
    • Organizer
      第28回高分子ゲル研究討論会
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館大会議室(東京都文京区)
    • Year and Date
      2017-01-16 – 2017-01-17
  • [Presentation] 小角中性子散乱法を用いた理想網目高分子電解質ゲルの構造解析2016

    • Author(s)
      守島健 Li Xiang 大嶌和幸 光上義朗 柴山充弘
    • Organizer
      日本中性子科学会第16回年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] Rheo-SANS によるジェミニ型界面活性剤水溶液が示すずり粘稠挙動の解析2016

    • Author(s)
      岩瀬裕希 福島喜章 吉村倫一 高田慎一 守島健 菅原誠也 草野巧巳 柴山充弘
    • Organizer
      日本中性子科学会第16回年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] イオン液体中における温度応答性高分子鎖のミクロ溶媒和構造と相挙動2016

    • Author(s)
      廣澤 和、藤井 健太、上木 岳士、北沢侑造、渡邉 正義、柴山 充弘
    • Organizer
      日本中性子科学会第16回年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] 小角中性子散乱による「非膨潤性」ハイドロゲルの構造解析2016

    • Author(s)
      中川慎太郎、Li Xiang、鎌田宏幸、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      日本中性子科学会第16回年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学豊田講堂(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] ゲル化点前後での金ナノ粒子の動的挙動2016

    • Author(s)
      渡辺延幸、Li Xiang、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      第25回ポリマー材料フォーラム
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2016-11-10 – 2016-11-11
  • [Presentation] Nearly Ideal Polymer Network Ion Gel Prepared in pH-Buffering Ionic Liquid and Its Application to CO2 Separation Membranes2016

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Organizer
      EMN Meeting on Ionic Liquids 2016
    • Place of Presentation
      Chatrium Hotel Riverside Bangkok(Bangkok, Thailand)
    • Year and Date
      2016-11-09 – 2016-11-15
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tetra-PEG Gels: Preparation, Structure, and Properties Singapore2016

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Organizer
      BIT's 6th Annual World Congress of Nano Science & Technology-2016
    • Place of Presentation
      Holiday Inn Singapore Atrium(Outran Rd, Singapore)
    • Year and Date
      2016-10-26 – 2016-10-28
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Rheological Behavior of Aqueous Micellar Solution of Fluorinated Gemini Surfactant2016

    • Author(s)
      Sugawara, S.; Morishima, K.; Yoshimura, T.; Shibayama, M.
    • Organizer
      The International Rubber Conference 2016 (IRC2016)
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • Year and Date
      2016-10-24 – 2016-10-28
  • [Presentation] Gold nanoparticles probe diffusion in polymer solution and gels.2016

    • Author(s)
      N. Watanabe, X. Li, T. Sakai, and M. Shibayama
    • Organizer
      The International Rubber Conference 2016
    • Place of Presentation
      北九州国際会議場(福岡県北九州市)
    • Year and Date
      2016-10-24 – 2016-10-28
  • [Presentation] 温度応答性高分子/イオン液体溶液の特異な圧力応答2016

    • Author(s)
      廣澤 和、藤井 健太、上木 岳士、北沢侑造、渡邉 正義、柴山 充弘
    • Organizer
      第7回イオン液体討論会
    • Place of Presentation
      金沢市文化ホール(石川県金沢市)
    • Year and Date
      2016-10-24 – 2016-10-25
  • [Presentation] ゲル化点前後での金ナノ粒子の動的挙動2016

    • Author(s)
      渡辺延幸、Li Xiang、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      ゲルワークショップインお台場
    • Place of Presentation
      産業技術総合研究所 臨海副都心センター(東京都江東区)
    • Year and Date
      2016-09-17 – 2016-09-17
  • [Presentation] 小角中性子散乱によるゲル化点近傍の臨界クラスターの構造解析2016

    • Author(s)
      Li Xiang
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] 凝集誘起発光(AIE)部位を有するポリアクリル酸の選択的Ca2+センシングにおけるコンフォメーション挙動の解明2016

    • Author(s)
      守島健 松村聡子 石割文崇 福島孝典 柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] イオン液体中における高分子の圧力応答性相転移2016

    • Author(s)
      廣澤 和、藤井 健太、上木 岳士、北沢侑造、渡邉 正義、柴山 充弘
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] ゲル化点前後での金ナノ粒子の動的挙動2016

    • Author(s)
      渡辺延幸、Li Xiang、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] 動的光散乱法による 4 分岐 PEG 溶液のゲル化過程の観察2016

    • Author(s)
      中川 慎太郎・渡辺 延幸・酒井 崇匡・Li Xiang・柴山 充弘
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2016-09-14 – 2016-09-16
  • [Presentation] トリメリック型カチオン界面活性剤の水中でのミセル構造に及ぼす分子構造の影響2016

    • Author(s)
      守田つかさ 吉村倫一 菅原誠也 守島健 柴山充弘
    • Organizer
      日本油化学会第55回年会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良県奈良市)
    • Year and Date
      2016-09-07 – 2016-09-09
  • [Presentation] フッ化炭素鎖を含むジェミニ型界面活性剤水溶液が示すレオロジー挙動2016

    • Author(s)
      菅原誠也 守島健 吉村倫一 柴山充弘
    • Organizer
      日本油化学会第55回年会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良県奈良市)
    • Year and Date
      2016-09-07 – 2016-09-09
  • [Presentation] Dynamics of nano-particles in polymer networks near gelation point2016

    • Author(s)
      Li Xiang
    • Organizer
      23rd Polymer Networks Group meeting (PNG2016)
    • Place of Presentation
      KTH Royal Institute of Technology(Stockholm, Sweden)
    • Year and Date
      2016-06-19 – 2016-06-23
  • [Presentation] Exploration of Ideal Polymer Networks University of Stockholm, Sweden2016

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Organizer
      Polymer Networks Group meeting 2016
    • Place of Presentation
      University of Stockholm(Stockholm,Sweden)
    • Year and Date
      2016-06-18 – 2016-06-23
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Structure and Probe Diffusion Dynamics of Model Critical Polymer Clusters2016

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Organizer
      The 12th International Symposium on Polymer Physics
    • Place of Presentation
      Guizhou Park Hotel(Guiyang, China)
    • Year and Date
      2016-06-10 – 2016-06-15
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 小角中性子散乱によるゲル化点近傍の臨界クラスターの構造解析2016

    • Author(s)
      Li Xiang
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] 星形高分子電解質の水溶液中における分子形態2016

    • Author(s)
      守島健 Li Xiang 大嶌和幸 光上義朗 柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] フッ化炭素鎖を含むジェミニ型界面活性剤の構造とレオロジー挙動2016

    • Author(s)
      菅原誠也 守島健 吉村倫一 柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] イオン液体中における熱応答性高分子の溶存状態と分子間相互作用2016

    • Author(s)
      廣澤 和、藤井 健太、上木 岳士、北沢侑造、渡邉 正義、柴山 充弘
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] ゲル化点前後での金ナノ粒子の動的挙動2016

    • Author(s)
      渡辺延幸、Li Xiang、酒井崇匡、柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25 – 2016-05-27
  • [Presentation] 熱硬化性樹脂前駆体の重合度分布設計2016

    • Author(s)
      中尾俊夫、首藤靖幸、和泉篤士、柴山充弘
    • Organizer
      第65回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      神戸国際会議場・展示場(兵庫県神戸市)
    • Year and Date
      2016-05-25
  • [Book] 分散系の測定・評価と設計・応用2016

    • Author(s)
      柴山充弘
    • Total Pages
      (473~479)
    • Publisher
      (株)テクノシステム
  • [Remarks] Shibayama HP

    • URL

      http://shibayama.issp.u-tokyo.ac.jp/mitsu/

URL: 

Published: 2018-01-16  

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