2017 Fiscal Year Annual Research Report
自己組織化ナノポーラス金属による革新的Ｃ１化学触媒の創出
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16H02293
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
藤田 武志 東北大学, 材料科学高等研究所, 准教授 (90363382)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | ナノポーラス金属 / 触媒 / メタン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
触媒の耐熱性の向上を行うために、40種類以上の材料探索を行った。ドライフォーミング反応で種々のナノポーラス触媒を評価する際に、NiMn, NiCoMn系(Mn:犠牲元素)では、孔の粗大化が起こり、高温で十分な活性が得られなかった。しかし、NiAl系(Al:犠牲元素)を試した際に、NiMn, NiCoMn系に比べて非常に大きな触媒活性が得られ、活性が2倍に上がり、活性開始温度も300度まで低下し、耐熱性も大きく向上した。電子顕微鏡で解析したところ、反応前はNi/AlOxの複合微細構造となっていたが、反応後ではポア部分にAl酸化物が埋まっている構造になっていたために、Ni部分の粗大化が抑制されて微細構造が約20nm程度に保たれ、その結果として大きな活性が得られた。これはNiAl系でAlを完全に溶出させない条件で作製していたからであった。他の合金元素を添加することでさらなる高活性触媒を見いだすことができる目処を付けることができた。
ガス雰囲気(CH4+CO2)でのその場TEM観察を名古屋大学の超高圧電顕センターで行い、Ni系触媒のコーキングによる劣化挙動をリアルタイムで観察することに成功した。これをもとに耐コーキング触媒設計への指針を得ることができた。
ドライフォーミング反応で通常の水素＋一酸化炭素の反応パスとは別に、エチレンなどのオレフィン、メタノールなどのアルコールへの反応パスを示す新奇酸化物についてCaO系酸化物が良いことを見いだした。今後他の元素との複合化をおこなうことでC2、C3の生成能を向上させていく。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
触媒の触媒の耐熱性の向上のために多くの時間を費やしたがようやくその指針を得ることができた。またＣ２生成能をしめす触媒系もようやく見いだすことができ、さらに改良できる目処が付いた。
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| Strategy for Future Research Activity |
触媒反応前後のナノ構造を原子レベルで同定し、触媒活性評価結果の間でフィードバックを繰り返しながら、合金組成・処理雰囲気温度・雰囲気組成をコントロールすることによって、目的とするＣ１転換反応に対して最も有利な合金組成をデザインしていく。ドライフォーミング反応で通常の水素＋一酸化炭素の反応パスとは別に、エチレンなどのオレフィン、メタノールなどのアルコールへの反応パスを示す新奇酸化物の発見・創製にも注力していきたい。
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