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2016 Fiscal Year Annual Research Report

結晶サイト工学に立脚した蛍光体の設計及び開発原理の構築

Research Project

Project/Area Number 16H02391
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

垣花 眞人  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50233664)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 冨田 恒之  東海大学, 理学部, 准教授 (00419235)
佐藤 泰史  岡山理科大学, 理学部, 准教授 (90383504)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywords無機材料創成 / 合成プロセス
Outline of Annual Research Achievements

平成28年度は、結晶サイト工学の概念に基づき選定したシリケート系候補物質について、Eu2+賦活させた場合での発光特性を調べ、特に近紫外~青色光励起により波長600nm以上の赤色発光を示す新しい蛍光体の探索を中心に取り組んだ。その結果、3つの特徴的なCaサイトを有するCa3ZrSi2O9について、Eu2+濃度をCa2+に対して、1at.%から10at.%まで系統的に増加させる事で、発光波長が550nmから650nmまで大きくレッドシフトする事を見出した。Ca3ZrSi2O9の3つのCaサイトは、Ca-O結合から構成される各配位多面体の大きさに応じてEu2+の占有の割合が変化する。このため、高Eu2+置換量の組成では、本来イオン半径の大きいEu2+が置換し辛い、体積の小さいCa2+サイトにもEu2+が一定量置換する事で赤色発光を示したと予想される。この事は、体積の小さいCa3ZrSi2O9のCa2+サイトのBond Valence Sum(BVS)は比較的高い値をとる事から、BVSの高い結晶サイトに置換した発光イオンからの発光波長が長波長化しやすいという解釈とも合致しており、結晶サイト工学に基づく新規蛍光体物質を探索する上でも有用である事を示唆している。また、既報のシリケート系蛍光体の中でBa3SiO5:Eu2+について、Baサイトの一部をSrで置換していくと、温度特性だけでなく耐湿性が劇的に向上する事を見出した。これらの特性は、白色LED/LD応用には極めて重要であり、結晶サイト内の組成制御が蛍光体の化学的特性に対して有効に働く事を示唆している。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

結晶サイト工学に基づく蛍光体探索では、既報の結晶構造データを活用し、平均結合長やBond Valence Sumなどの結晶パラメーターから候補物質を選定し、高濃度のEu2+を賦活したCa3ZrSiO9が赤色発光を示す事を明らかにした。しかしながら、初年度は、結晶構造データベースを内蔵したX線回折装置が10月末に導入された事もあり、年度当初からの効率的な物質探索ができず、最終的には有望な系としてはCa3ZrSi2O9のみであった。また、BaZrSi3O9に代表されるSc、Y、La、Ti、Zr、Hf、Nb、Taといったd0系元素を含むシリケート系化合物へのカチオン-アニオン共置換による新しい蛍光物質の検討については、現段階では有望な新物質の発見には至っていない。これは、現有の焼成設備では前駆体の窒化を十分に行う事ができず、アンモニアガス流通下で高温焼成(1200℃以上)が可能な焼成炉の整備を新たに行う必要があった事が理由である。よって、平成28年度は、「やや遅れている」と評価し、試料作製に必要な設備や環境の整備を直ちに進めていく必要があると考えている。

Strategy for Future Research Activity

今年度は、様々な結晶構造データベースを活用し、結晶サイト工学に基づく蛍光体探索を進め、有望な蛍光体の発見を目指していく。平成28年度で生じた課題の内、結晶構造データベースと焼成炉の整備についてはほぼ完了し、現時点では効率的に研究を進めていく事が可能な状況である。加えて、ガス圧焼結炉による高温(~2000℃)および高窒素圧(~10気圧)下での焼成が可能となり、今後は、このような特殊電気炉を使用した試料合成も検討していく予定である。

  • Research Products

    (26 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (14 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 5 results) Book (2 results) Remarks (5 results)

  • [Journal Article] A High-luminescence BaZrSi3O9:Eu2+ Blue-green-emitting Phosphor: Synthesis and Mechanism2017

    • Author(s)
      Tetsufumi Komukai*, Yasushi Sato, Hideki Kato, Masato Kakihana
    • Journal Title

      Journal of Luminescence

      Volume: 181 Pages: 211-216

    • DOI

      10.1016/j.jlumin.2016.08.056

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of Eu2+ concentration on the photoluminescence properties of red-emitting CaSrSiO4:Eu2+ phosphors2016

    • Author(s)
      Tetsufumi Komukai, Jun Yokoyama, Yuji Takatsuka, Yasushi Sato, Hideki Kato, Masato Kakihana
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 124 Pages: 823-826

    • DOI

      10.2109/jcersj2.16066

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] CaSrSiO4:Eu2+橙赤色蛍光体の発光特性におけるフラックス剤を用いた還元焼成の効果2016

    • Author(s)
      小向哲史, 横山潤, 佐藤泰史, 加藤英樹, 垣花眞人
    • Journal Title

      粉体および粉末冶金

      Volume: 63 Pages: 835-839

    • DOI

      10.2497/jjspm.63.835

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 緑色蛍光体(Ba, Sr)2SiO4:Eu2+のフラックス還元焼成条件と発光特性の関係2016

    • Author(s)
      小向哲史, 横山潤, 佐藤泰史, 加藤英樹, 垣花眞人
    • Journal Title

      粉体および粉末冶金

      Volume: 63 Pages: 855-860

    • DOI

      10.2497/jjspm.63.855

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Screening of Er3+/Yb3+ Co-doped RE-Ta-O and RE-Nb-O (RE=Y, La, or Gd) Up-conversion Phosphors2016

    • Author(s)
      Sayaka Tamura, Michio Iwaoka, Yasushi Sato, Makoto Kobayashi, Masato Kakihana, and Koji Tomita
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 28 Pages: 890-891

    • DOI

      10.1246/cl.160413

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 高濃度Eu2+賦活Sr2SiO4およびBa2SiO4系蛍光体の発光特性2017

    • Author(s)
      佐藤泰史, 桑原寛季, 小林亮, 加藤英樹, 垣花眞人
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会平成28年度春季大会 (第117回講演大会)
    • Place of Presentation
      京都工芸繊維大学(京都市)
    • Year and Date
      2017-05-24 – 2017-05-26
  • [Presentation] Synthesis of High Performance Silicate-based Phosphors by Aqueous Solution Methods2017

    • Author(s)
      Masato Kakihana, Makoto Kobayashi, Hideki Kato, Koji Tomita, Yasushi Sato, Takaki Masaki
    • Organizer
      13th International Conference on Ceramic Processing Science (ICCPS-13)
    • Place of Presentation
      東大寺総合文化センター(奈良市)
    • Year and Date
      2017-05-08 – 2017-05-11
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 結晶サイト工学に立脚した蛍光体の設計及び開発原理の構築2017

    • Author(s)
      垣花眞人
    • Organizer
      大阪大学産業科学研究所 講演会
    • Place of Presentation
      大阪大学(吹田市)
    • Year and Date
      2017-04-28 – 2017-04-28
    • Invited
  • [Presentation] Mn4+を賦活した層状ペロブスカイト化合物の発光特性2017

    • Author(s)
      竹田洋平, 加藤英樹, 小林亮, 小林久芳, 垣花眞人
    • Organizer
      日本セラミックス協会2017年年会
    • Place of Presentation
      日本大学(東京都千代田区)
    • Year and Date
      2017-03-17 – 2017-03-19
  • [Presentation] Ybドープ近赤外量子カッティング蛍光体における新規ドナーの可能性2017

    • Author(s)
      笹原新平、田村紗也佳、冨田恒之、佐藤泰史、小林亮、加藤英樹、垣花眞人
    • Organizer
      日本セラミックス協会2017年年会
    • Place of Presentation
      日本大学(東京都千代田区)
    • Year and Date
      2017-03-17 – 2017-03-19
  • [Presentation] 母体結晶の結晶構造によるアップコンバージョン発光特性の調査2016

    • Author(s)
      田村紗也佳、冨田恒之、小林亮、垣花眞人
    • Organizer
      第6回CSJ化学フェスタ2016
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2016-11-14 – 2016-11-16
  • [Presentation] Mn4+を賦活したタンタル系ペロブスカイト型酸化物の発光特性2016

    • Author(s)
      竹田洋平,加藤英樹,小林亮, 小林久芳, 垣花眞人
    • Organizer
      平成28年度日本セラミックス協会東北北海道支部研究発表会
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌市)
    • Year and Date
      2016-10-27 – 2016-10-28
  • [Presentation] Mnを賦活したペロブスカイト型酸化物の発光特性2016

    • Author(s)
      竹田洋平, 加藤英樹, 小林亮, 小林久芳, 垣花眞人
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第29回秋季シンポジウム
    • Place of Presentation
      広島大学(東広島市)
    • Year and Date
      2016-09-07 – 2016-09-09
  • [Presentation] Photoluminescence Properties of Mn4+-activated Perovskite-type Titanates2016

    • Author(s)
      Yohei Takeda, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Hisayoshi Kobayashi, Masato Kakihana
    • Organizer
      CWRU-TU 3rd Joint workshop
    • Place of Presentation
      東北大学(仙台市)
    • Year and Date
      2016-08-09 – 2016-08-10
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Achievement of Site Occupancies on Deep-red Emission from Eu2+-activated Ca2SiO4 Phosphor2016

    • Author(s)
      Dawei Wen, Hiroki Kuwahara, Yasushi Sato, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Takaki Masaki, Masato Kakihana
    • Organizer
      CWRU-TU 3rd Joint workshop
    • Place of Presentation
      東北大学(仙台市)
    • Year and Date
      2016-08-09 – 2016-08-09
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 第4世代の灯りを支える蛍光体 ~作り方と探し方~2016

    • Author(s)
      垣花眞人
    • Organizer
      第五回 上智大学理工学振興会学際講演会
    • Place of Presentation
      上智大学(東京都千代田区)
    • Year and Date
      2016-06-28 – 2016-06-28
    • Invited
  • [Presentation] Tailoring of Deep-red Emission in Ca2SiO4:Eu2+ by Crystal-site Engineering2016

    • Author(s)
      Masato Kakihana, Yasushi Sato, Hiroki Kuwahara, Dawei Wen, Koji Tomita, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Takaki Masaki
    • Organizer
      The International Conference on Rare Earths in Sapporo, Japan (Rare Earths 2016 in Sapporo)
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌市)
    • Year and Date
      2016-06-05 – 2016-06-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Three Primary Color Emission Up-conversion Phosphors for 3D Volume Display2016

    • Author(s)
      Koji Tomita, Sayaka Tamura, Masaki Tanaka, Yasushi Sato, Makoto Kobayashi, Masato Kakihana
    • Organizer
      CIMTEC 2016 - 7th Forum on New Materials
    • Place of Presentation
      Perugia, Italy
    • Year and Date
      2016-06-05 – 2016-06-09
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Synthesis and characterization of bright up-conversion phorphor YTa7O192016

    • Author(s)
      S. Tamura, K. Tomita, K. Katagiri, M. Kobayashi, M. Kakihana
    • Organizer
      CIMTEC 2016
    • Place of Presentation
      PERUGIA(イタリア)
    • Year and Date
      2016-06-05 – 2016-06-09
    • Int'l Joint Research
  • [Book] Phosphors, Up Conversion Nano Particles, Quantum Dots and Their Applications2016

    • Author(s)
      Masato Kakihana, Hideki Kato, Makoto Kobayashi, Yasushi Sato, Koji Tomita, Tetsufumi Komukai
    • Total Pages
      523
    • Publisher
      Springer Singapore
  • [Book] 次世代蛍光体材料の開発 第2章,“結晶サイト工学を用いた蛍光体の物質探索法2016

    • Author(s)
      佐藤泰史,冨田恒之,小林亮,加藤英樹,垣花眞人
    • Total Pages
      13
    • Publisher
      シーエムシー出版株式会社
  • [Remarks] 東北大学多元物質科学研究所垣花研究室ウェブサイト

    • URL

      http://www.tagen.tohoku.ac.jp/labo/kakihana/

  • [Remarks] 東北大学多元物質科学研究所新機能無機物質探索研究センターウェブサイト

    • URL

      http://www.tagen.tohoku.ac.jp/center/CENIM/index.html

  • [Remarks] 東海大冨田研研究室ホームページ

    • URL

      http://www.geocities.jp/tomitalabo/

  • [Remarks] 公開中の蛍光体データベース(ベータ版)

    • URL

      https://sites.google.com/site/phosphordb/

  • [Remarks] 岡山理科大学・無機物質化学(佐藤)研究室のホームページ

    • URL

      www.chem.ous.ac.jp/~imc/index.html

URL: 

Published: 2018-01-16  

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