2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of cesium-free mineralization for volume reduction and reuse of radioactive contaminated soil in Fukushima
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16H02437
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
下山 巌 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (10425572)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
本田 充紀 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究副主幹 (10435597) [Withdrawn]
奥村 雅彦 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究副主幹 (20386600)
小暮 敏博 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (50282728)
町田 昌彦 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究主席 (60360434)
岡本 芳浩 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (70370369) [Withdrawn]
馬場 祐治 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 福島研究開発部門 福島研究開発拠点 福島事業管理部, 嘱託 (90360403)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | セシウム / 除染 / 汚染土壌 / 熱処理 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
H29年度において実施した研究の実績概要は以下の通りである。
１．非放射性Csを約4.7wt%収着させた風化黒雲母（WB）を模擬土壌とし、塩化物試薬を中心とした7種類の添加剤が大気・低圧条件でWBにどのように作用するかを調べた。その際に、WB 100mgあたり0.2、1、及び5mmolの3点の添加量と545、639、737℃の3点の処理温度、及び大気・低圧条件による3×3×2の行列データを取得して試薬毎の定量的な比較を行った。CaCl2、MgCl2、KCl、NaCl、KFは低圧条件において高い効果を示し、LiClは大気条件において高い効果が得られた。Csがほぼ100％除去された試薬としてはCaCl2（1mmol, 639℃, 低圧）、LiCl（5mmol, 639℃,大気）、KF（5mmol, 737℃, 低圧）の3つがあった。高い効果を持つ試薬の場合WBが分解して他の鉱物に変換される傾向を示しており、相変態によるCs除去過程が生じたものと考えられる。一方、NaClとKCl添加時はWBの結晶構造を保持したままイオン交換によりCsが除去されたため、試薬のカチオンに依存して2種類のCs除去過程が存在することを見いだした。また、KF添加時は相変態を誘起したことからCs除去過程は試薬中の対アニオンにも依存することを見いだした。
２．福島の実汚染土壌に対して塩化物試薬を重量比1/1で添加し、熱処理による放射能減少と土壌中の粘土鉱物の相変態について調べた。CaCl2とMgCl2は粘土鉱物の相変態を誘起して除染を誘起し、MgCl2の場合は695℃における3回の低圧熱処理により放射能をほぼゼロにでき、同じ条件におけるCaCl2よりも高い除染効果を示した。NaClとKClは粘土鉱物が分解せずイオン交換による除染を誘起し、NaClでは790℃で5回の低圧熱処理により98％の除染率が得られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2017年度は実験システム変更のために試行錯誤を要し、そのため一部予算を次年度に繰り越した。具体的には低圧条件での熱処理に用いる排気用ロータリーポンプ（RP）の排気性能が数ヶ月で大きく劣化し、オイル交換によっても回復しないという現象が複数回生じたためその原因特定と改良のために4ヶ月を要し、764,000円を繰り越した。原因は塩化物試薬を反応剤として用いた場合に熱処理で発生する塩素ガスによるRPの劣化であり、１試料あたり100mgのWBを用いるこれまでの模擬試験ではさほど影響しなかったが、1試料あたり4ｇの実土壌を用いた熱処理では発生する塩素ガス量が大きく増えるため、実土壌試験の頻度上昇と共にこの問題が顕在化したものと考えられる。改善のため腐食性ガス対応RPに変更すると共に、加熱ラインとポンプ間にコールドトラップを設置した。実験システム変更後に大気条件と低圧条件での熱処理の効果を比較し、低圧条件で効果が促進される複数種類の試薬の存在を明らかにすることができた。粘土鉱物依存性に関しては試薬効果解明を優先させるため、今年度は実施しなかった。汚染土壌を用いた実証試験に関しては概ね予定通り実施し、主に4種類の塩化物試薬に対して除染率と鉱物相変化を調べた。予算減額の影響により放射能分析は既存の装置を流用したため、スループット面で当初計画よりも測定時間が必要になっているが、それでも既に800℃以下で99％以上の除染率が得られるケースを見いだしており、従来の熱処理（＞1000℃）と比較して処理温度の低減化の道筋は見えている状態と言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究方針は3つに大別されそれぞれ以下の通りである。
１．モデル土壌を用いた研究：非放射性Cs収着WBをモデル土壌とした模擬試験を継続する。昨年度までに主に塩化物を中心とした試薬効果について検討したが、500℃以下の処理温度での効率的Cs除去を検討するため、硝酸塩を中心とした試薬についてCs除去率と構造変化に関する系統的データを取得する。昨年度までは大気と低圧条件での比較を行ったが、更に酸素分圧の制御を企図してAr置換雰囲気での熱処理についても比較を行う。また、熱重量・示差熱分析を用いて処理時間が生成物に及ぼす影響についても検討を始める。
２．福島汚染土壌を用いた研究：福島の実汚染土壌の除染試験を継続する。昨年度までに塩化物試薬を主とした試薬効果について検討し、NaClとMgCl2は低圧条件で高い効果を示すことを明らかにした。そこでこれらの塩を主要成分とする海水塩の反応剤としての効果について調べる。塩化物試薬に関しては引き続きLiCl、FeCl3についてデータを取得する。更に、硝酸塩、水酸化物、炭酸塩などの試薬に対しても探索を開始する。
３．塩化物試薬のうち、粘土鉱物の相変態を誘起するタイプのCaCl2のような反応剤が反応温度を下げるメカニズムを解明するため、X線吸収分光法による塩素の化学状態分析を行う。これと平行してDV-Xα分子軌道計算によるスペクトル解釈を行うことで、反応の初期過程における塩素の役割について解明する。また、昇温脱離分析を用いて塩素の脱離挙動を調べ、相変態温度との相関関係を明らかにする。
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