2017 Fiscal Year Annual Research Report
MCCIデブリからのアクチノイド溶出機構および処理プロセスに関する基盤研究
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16H02447
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
佐々木 隆之 京都大学, 工学研究科, 教授 (60314291)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐藤 修彰 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (70154078)
桐島 陽 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (00400424)
小林 大志 京都大学, 工学研究科, 助教 (80630269)
秋山 大輔 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80746751)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 燃料デブリ / アクチノイド / 核種溶出 / 放射性廃棄物処分 / 処理プロセス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
福島原発事故で発生したアクチノイドを含むMCCI(Molten Core Concrete Interaction)デブリの合理的な最終処分の提案に向けた基盤研究として模擬燃料デブリを調製し、模擬デブリ固相の性状と核種の溶出性の関連を明らかにするとともに、発生したデブリの安定化処理を提案することを目的としている。デブリの耐酸化性、耐腐食性を向上させる固溶体安定化剤を添加した模擬廃棄体を、酸素雰囲気や加熱温度を制御することにより種々調製し、デブリ中アクチノイドや核分裂生成物の地下水に対する耐溶出性を評価することで、処理の妥当性や必要性を検討する。本年度は、MCCIデブリの高温における反応挙動について、異なる雰囲気（酸化的および還元的）や加熱温度（1200-1600℃）に対する燃料とセメント構成成分等（UO2:ZrO2:CaCO3:SiO2=1:1:1:1など）との反応を調べた。模擬燃料デブリに添加した、あるいは研究用原子炉における熱中性子照射により生成したMAおよびFPトレーサを含む種々の模擬デブリ試料を調製し、人工海水およびイオン強度を調整した水溶液への溶出試験を行い、それらの固体性状が核種溶出率に及ぼす影響を評価した。また、模擬デブリをガラス成分と混合して加熱し、デブリのガラス化を試みた。さらに、燃料デブリに含まれると考えられるジルコニウム合金が水腐食し、ジルコニウム水酸化物となることを想定し、同表面におけるウランの化学状態を、真空型多重反射フーリエ変換赤外分光(ATR-FTIR)装置を用いて評価した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
MCCI模擬デブリとして、U酸化物又はU-Zr酸化物とコンクリート成分の固溶体を種々の条件（Ar+2% O2およびAr+10% H2）で調製した。得られたデブリ試料の相関係を評価するためX線回折測定(XRD)を行った。還元-1200℃では概ねUO2相が安定であったが、1600℃ではCaやZrの一部がUO2相へ固溶する様子が見られた。酸化雰囲気/1200℃ではCaやZrの一部がUO2相へ固溶し、さらに一部のUO2は酸化されてU3O8となった。酸化/1600℃では、熱処理後の試料にガラス状の光沢が観察され、XRDパターンから、CaやZrのUO2相への固溶が1200℃に比べ進行したことが確認され、U3O8相は確認されなかった。また、酸化/1600℃で調製したMCCIデブリ試料のSEM-EDX観察では、Uを多く含む相がSiO2とCaを主成分とする相に溶融固化した様子が確認された。トレーサ添加法による溶出率評価では、浸漬後のU, Np, Amの溶出率は検出下限値の0.01 %を大きく下回り、ガラス状物質による溶融固化により溶出が極めて抑制された。一方、熱中性子照射法によりMCCI模擬デブリ中に核種を導入して同様の試験を行ったところ、還元条件ではUとCaの反応は起きず、酸化条件ではCa化合物を生成し、いずれもCaとFPの溶出に正の相関があった。但し、水のアルカリ化とそれに伴う二次生成物への共沈等の影響で、多価イオンの濃度低下が見られた。また、ジルカロイの水腐食で生じる水酸化ZrへのU収着挙動を、ATR-FTIR法を用いて考察した。水中でのUの支配化学種２つが収着に関与すると仮定し、大気起源の炭酸イオンおよびウラニルイオンのピークの正負および位置情報をもとに、それらの化学種および収脱着挙動を解釈した。
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| Strategy for Future Research Activity |
浸漬実験および固相分析を継続するとともに、その知見・成果をもとに新たな条件での模擬燃料デブリを調製し、より安定なデブリ固相を模索することで、MCCIデブリの処理法提案を目指す。次年度は、引き続き、CaやSiO2といったコンクリート成分が高温でUO2等と接触した際に生成する相についての検討を行う。またこれらの生成相がデブリに含まれるアクチノイド核種の溶出抑制に寄与するメカニズムについて検討する。中性子吸収効果のあるホウ素について、特に酸化ホウ素を含むガラス成分等を用いた固相の安定化について検証する。浸漬実験で得る核種溶出率はウラン溶出率で規格化し、その時間依存性(～1年程度)、液性依存性（pHやEh、Ca濃度の変化等）を評価する。さらに、液相のろ過フィルタ孔径依存性から、溶出した核種のコロイド存在状態について調べ、見かけの溶解度との関係を熱力学的に考察にする。固相分析はXRD法やSEM-EDX法に加え、熱重量-示唆熱分析により熱的安定性や反応性を評価する。なお溶解反応を理解するため、引き続きATR-FTIR法によりデブリ表面のウランの化学状態および溶解性を検討し、他の核種の挙動を考察する。以上本研究課題において、これらのMCCIデブリからのアクチノイド溶出研究成果を取りまとめるとともに、MCCIデブリの直接処分に際しての処理の適用可能性、およびその方法について総括していく予定である。国の廃炉計画・方針の策定や1Fでの廃炉活動の進展、国内外の諸機関で成される研究開発の最新成果を取り入れた検討を行う。
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Research Products
(10 results)
