2018 Fiscal Year Annual Research Report
Reaction dynamics of nano- and bio-molecules with multiple reaction sites and its atom-resolved energy picture
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16H04091
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
河野 裕彦 東北大学, 理学研究科, 客員研究者 (70178226)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小関 史朗 大阪府立大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (80252328)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 多電子ダイナミクス / 1電子有効ポテンシャル / ヒドロキシルラジカル / DNA鎖切断 / 光駆動分子モーター / 強レーザーパルス / X線自由電子レーザー / クーロン爆発 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
OHラジカルによるDNA鎖切断や光駆動分子モーターなど励起状態が関与するダイナミクスを中心に研究を進めた。放射線や光によるラジカル発生モデルとして，二次電子によって電子励起された水多量体カチオンのダイナミクスを開発した非断熱動力学法を使って追跡した。その結果，2 eVより高い運動エネルギーをもつOHも発生し，DNA周辺の水分子の壁を透過してDNAの糖からHを引き抜き，リン酸基のP-O結合を切断することがわかった。高エネルギーOHが高密度で発生するほど，2本鎖切断が起こりやすい。
2つのシクロペンタジエン5員環（ナフタレンが縮合）が二重結合でつながったキラル分子モーターの励起状態経由トランスーシス異性化のシミュレーションも行った。光励起から数ピコ秒という短い時間で異性化が起こっており，光照射中に高速で異性体間を遷移している可能性を示した。
強い光によるイオン化に関しては，多配置時間依存Hartree-Fock法を使って多電子波動関数の時間変化を追い，新たなトンネルイオン化描像を提案した。具体的には，各分子軌道（自然軌道）が従う有効一体ポテンシャルを導出して，電子相関を反映した一体描像を確立した。CO分子の場合，レーザー電場によって電子にＣ方向に力がかかったときにだけ，電場で歪んだ一体ポテンシャル障壁の上に電子間の相互作用による“こぶ”が形成され，その外側にある電子密度成分が主にイオン化することがわかった。電場が逆方向のときは，ポテンシャル障壁が遠方に形成されイオン化が抑制される。
X線照射された重原子含有分子は，内殻イオン化後の多段階オージェ緩和により価数が上昇し，クーロン爆発によって原子イオンが放出される。X線自由電子レーザーと近赤外パルスを組み合わせた時間分解の実験結果を速度論モデルを使って解析し，各電荷状態の生成・緩和速度（フェムト秒オーダー）の決定に成功した。
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Remarks |
研究全般に関しては東北大学大学院理学研究科化学専攻数理化学研究室のHP http://web.tohoku.ac.jp/mcl/ja/index.html
にある。
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[Journal Article] Diffractive Imaging of C60 Structural Deformations Induced by Intense Femtosecond Midinfrared Laser Fields2019
Author(s)
H. Fuest, Y. H. Lai, C. I. Blaga, K. Suzuki, J. Xu, P. Rupp, H. Li, P. Wnuk, P. Agostini, K. Yamazaki, M. Kanno, H. Kono, M. F. Kling, and L. F. DiMauro
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Journal Title
Physical Review Letters
Volume: 122
Pages: 053002 6 pages.
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Real-time observation of X-ray-induced intramolecular and interatomic electronic decay in CH2I22019
Author(s)
Hironobu Fukuzawa, Tsukasa Takanashi, Edwin Kukk, Koji Motomura, Shin-ichi Wada, Kiyonobu Nagaya, Yuta Ito, Toshiyuki Nishiyama, Christophe Nicolas, Yoshiaki Kumagai, Denys Iablonskyi, Subhendu Mondal, Tetsuya Tachibana, Daehyun You, Syuhei Yamada,Kohei Ochiai, Manabu Kanno, Kaoru Yamazaki, Hirohiko Kono, Kiyoshi Ueda
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Journal Title
Nature Communications
Volume: 10
Pages: 2186 1-8
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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