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2016 Fiscal Year Annual Research Report

複雑量子状態の理論開発とナノ・バイオ系への応用

Research Project

Project/Area Number 16H04104
Research InstitutionOkazaki Research Facilities, National Institutes of Natural Sciences

Principal Investigator

江原 正博  大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設), 計算科学研究センター, 教授 (80260149)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords複雑量子状態 / ナノ・バイオ系 / 強相関電子系 / 電子共鳴状態 / 電子移動励起
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題では、複雑な量子状態である強相系や共鳴状態を精密に記述する新しい基礎理論の開発を行い、ナノ・バイオ系、とくに不均一触媒系や光機能系の微視的メカニズムを電子状態理論によって解明し、その知見に基づいて、新しいナノ・バイオ系の量子システムの設計・制御することを目的としている。H28年度は、実施計画で挙げた研究課題について下記の研究成果を得た。
(1)合金微粒子の複雑電子状態および凝縮相高分子との界面の理論解析では、凝縮相高分子PVPと微粒子の界面現象やAu-Pd合金微粒子が示すカップリング反応について検討し、合金効果と凝縮相高分子の効果、界面のダイナミクスを明らかにした。(2)大規模系強相関理論の開発と応用では、アルミナに担持したコバルト微粒子や高分散した単一原子触媒について金属原子をスクリーニングすることにより担体効果と界面の効果について検討した。特に単一金属原子触媒では理論的にNiが高活性である提案を行った。(3)大規模系電子共鳴状態の理論開発では、複素吸収ポテンシャルの方法(CAP)をDNA・RNAとその誘導体およびCN基をもつ分子群に適用し、最低エネルギーの状態だけでなく、高いエネルギー領域の電子共鳴状態を計算することに成功した。(4)励起状態と化学反応における圧力効果の研究では、C60フラーレンとシクロペンタジエンのDiels-Alder反応に独自のPCM XP理論を適用し、極限高圧下でエネルギーバリアが消失することを示し、圧力効果の詳細な解析を実施した。(5)電子移動励起の化学指標の研究では、励起状態におけるプロトン移動反応について検討した。励起状態における精密なプロトン移動のポテンシャル曲面を計算し、プロトン移動と化学指標との相関に関する知見を得た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本研究課題で当初計画していた複雑な量子状態である強相関電子系や電子共鳴状態の理論開発は順調に進展しており、ナノ・バイオ系、とくに不均一系触媒、電子付加状態、光機能系への適用も実施できている。各研究課題の具体的な進捗状況は以下のとおりである。
課題(1)では、合金微粒子の構造、電子状態、界面における反応機構の解明に加えて、分子シミュレーションによる界面の吸着ダイナミクスを明らかにすることができた。課題(2)では、理論開発に先行して、強相関系である金属酸化物に担持された金属クラスターや金属原子の電子状態を明らかにすることができ、特に後者ではII価の金属をドープすることが重要であるという一般的な知見を示すことができた。課題(3)では、これまで開発してきたCAP/SAC-CI理論に、新規に開発したポテンシャルを用いることによって、世界最大級の大規模な分子系の電子共鳴状態を計算することに成功した。課題(4)では、独自のPCM XP理論を用いて、これまでにない大きさの反応系における圧力効果の詳細を明らかにできた。課題(5)では、光誘起プロトン移動における化学指標の変化に注目し、新しい化学指標の可能性を示すことができた。
これらの研究では、研究計画を立案時以上の研究成果が出ていると考えている。

Strategy for Future Research Activity

本研究課題をさらに進展させ、理論開発を進展させ、様々な化学事象に適用するとともに、応用研究からフィードバックし、より有用性の高い理論の開発を実施する。また、当初計画した研究課題を推進していく。具体的には、課題(1)では、銅-金属合金微粒子における構造と電子状態の相関、アルミナに坦持されたPt-Co合金の構造と反応性、新しい合金触媒の反応機構、金属微粒子が融合する過程の自由エネルギー解析などの研究を行う。課題(2)では、不均一系触媒の様々な触媒反応の研究するとともに、固体表面触媒を精密に記述できる理論の開発を実施する。課題(3)では、これまで中心的に開発してきたCAP/SAC-CI理論に加えて、外挿法であるACCC SAC-CI理論の開発を行い、様々なポテンシャルの精査を行い、信頼性の高い方法を確立する。課題(4)では、XP PCM法を基底状態や励起状態の反応に系統的に適用する。課題(5)では、電子移動の化学指標を複雑な形状を有する分子や金属錯体・複合体になどにも適用できるように一般化する。

  • Research Products

    (29 results)

All 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (5 results) Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 11 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 12 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Southeastern Loussiana University/University of Colorado(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Southeastern Loussiana University/University of Colorado
  • [Int'l Joint Research] NANOTEC(タイ)

    • Country Name
      THAILAND
    • Counterpart Institution
      NANOTEC
  • [Int'l Joint Research] IIIT Hyderabad(インド)

    • Country Name
      INDIA
    • Counterpart Institution
      IIIT Hyderabad
  • [Int'l Joint Research] Chimie ParisTech(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      Chimie ParisTech
  • [Int'l Joint Research] University of Naples(イタリア)

    • Country Name
      ITALY
    • Counterpart Institution
      University of Naples
  • [Journal Article] Low-lying π* Resonances Associated with Cyano Groups: A CAP/SAC-CI Study2017

    • Author(s)
      M. Ehara, Y. Kanazawa, T. Sommerfeld
    • Journal Title

      Chem. Phys.

      Volume: 482 Pages: 169-177

    • DOI

      10.1016/j.chemphys.2016.09.033

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Probing the Electronic Structures of COn (n = 1-5) Clusters on γ-Al2O3 Surfaces Using First-Principles Calculations2017

    • Author(s)
      T. Yang, M. Ehara
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 19 Pages: 3679-3687

    • DOI

      10.1039/C6CP06785A

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Structures of Bimetallic Copper-Ruthenium Nanoparticles: Incoherent Interface and Surface Active Sites for Catalytic Nitric Oxide Dissociation2017

    • Author(s)
      R. Fukuda, N. Takagi, S. Sakaki, M. Ehara
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C.

      Volume: 121 Pages: 300-307

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b09280

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Changes in the Electronic States of Low-Temperature Solid n-Tetradecane: Decrease in the HOMO-LUMO Gap2017

    • Author(s)
      Y. Morisawa, S. Tachibana, A. Ikehata, T. Yang, M. Ehara, Y. Ozaki
    • Journal Title

      ACS Omega

      Volume: 2 Pages: 618-625

    • DOI

      10.1021/acsomega.6b00539

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Computational Studies on Reaction Mechanism and Origins of Selectivities in Ni-Catalyzed (2+2+2) Cycloadditions and Alkenylative Cyclizations of 1,6-Ene-Allenes and Alkenes2017

    • Author(s)
      T. Yang, M. Ehara
    • Journal Title

      J. Org. Chem.

      Volume: 82 Pages: 2150-2159

    • DOI

      10.1021/acs.joc.6b02957

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Comparing the Performance of TD-DFT and SAC-CI Methods in the Description of Excited States Potential Energy Surface: an Excited State Proton Transfer Reaction as Case Study2017

    • Author(s)
      M. Savarese, U. Raucci, R. Fukuda, C. Adamo, M. Ehara, N. Rega, I. Ciofini
    • Journal Title

      J. Comput. Chem.

      Volume: 38 Pages: 1084-1092

    • DOI

      10.1002/jcc.24780

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] A Theoretical Investigation on CO Oxidation by Single-Atom Catalysts M1/γ-Al2O3 (M = Pd, Fe, Co, and Ni)2017

    • Author(s)
      T. Yang, R. Fukuda, S. Hosokawa, T. Tanaka, S. Sakaki, M. Ehara
    • Journal Title

      ChemCatChem

      Volume: 9 Pages: 1222-1229

    • DOI

      10.1002/cctc.201601713

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Mechanism of Ullmann Coupling Reaction of Chloroarene on Au/Pd Alloy Nanocluster: A DFT Study2016

    • Author(s)
      J. Meeprasert, S. Namuangruk, B. Boekfa, R.N. Dhital, H. Sakurai, M. Ehara
    • Journal Title

      Organometallics

      Volume: 35 Pages: 1192-1201

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.5b01009.

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Electronic Transitions in Confomationally Controlled Peralkylated Hexasilanes2016

    • Author(s)
      Y. Kanazawa, H. Tsuji, M. Ehara, R. Fukuda, D. L. Casher, K. Tamao, H. Nakatsuji, J. Michl
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 19 Pages: 3010-3022

    • DOI

      10.1002/cphc.201600633

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Structure, Interaction, and Dynamics of Au/Pd Bimetallic Nanoalloys Dispersed in Aqueous Ethylpyrrolidone, a Monomeric Moiety of Polyvinylpyrrolidone2016

    • Author(s)
      A. Gupta, B. Boekfa, H. Sakurai, M. Ehara, U. Deva Priyakumar
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 120 Pages: 17454-17464

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b05097

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Multi-step Intersystem Crossing Pathways in Cinnamate-Based UV-B Sunscreens2016

    • Author(s)
      K. Yamazaki, Y. Miyazaki, Y. Harabuchi, T. Taketsugu, S. Maeda, Y. Inokuchi, S. Kinoshita, M. Sumida, Y. Onitsuka, H. Kohguchi, M. Ehara, T. Ebata
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. Lett.

      Volume: 7 Pages: 4001-4007

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.6b01643

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Relevance of Interface Region in Supported Nanocluster Catalysts2017

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      The 5th Modeling of Chemical and Biological Reactivity (MCBR-5)
    • Place of Presentation
      Chennai, India
    • Year and Date
      2017-02-18 – 2017-02-21
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Electronic Resonance States Studied by CAP/SAC-CI and ACCC SAC-CI2017

    • Author(s)
      M. Ehara, T. Sommerfeld
    • Organizer
      Recent Advances in Many-Electron Theory (RAMET) 2017
    • Place of Presentation
      Goa, India
    • Year and Date
      2017-02-09 – 2017-02-12
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 紫外・遠紫外領域に観測される電子状態と分子間相互作用の理論的解析2017

    • Author(s)
      江原正博
    • Organizer
      日本分光学会遠紫外分光部会 第2回講演会「拓かれる紫外・遠紫外分光法の研究領域」
    • Place of Presentation
      関西学院大学東京丸の内キャンパス、丸の内、東京
    • Year and Date
      2017-01-07
    • Invited
  • [Presentation] Recent Progress in PCM SAC-CI and CAP/SAC-CI2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      The 15th Theoretical Chemistry Symposium (TCS)
    • Place of Presentation
      Hyderabad, India
    • Year and Date
      2016-12-14 – 2016-12-17
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Charge Transfer Excitations Studied by the SAC-CI Method2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      Workshop: Excited States in Complex Systems (ESCS2016)
    • Place of Presentation
      Paris, France
    • Year and Date
      2016-11-21 – 2016-11-23
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 触媒・電池元素戦略における理論研究のアプローチ2016

    • Author(s)
      江原正博
    • Organizer
      SJ化学フェスタ「触媒・電池の創造戦略~実験と理論計算科学のインタープレイ!」
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀、船堀、東京
    • Year and Date
      2016-11-14 – 2016-11-16
    • Invited
  • [Presentation] Element Strategy for Catalysts and Batteries2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      Southeastern Louisiana Univ.
    • Place of Presentation
      Hammond, Louisiana, USA
    • Year and Date
      2016-10-14
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Relevance of Interface Region in Supported Nanocluster Catalysts2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      EMN Meeting on Computation and Theory Energy Materials Nanotechnology
    • Place of Presentation
      Las Vegas, NV USA
    • Year and Date
      2016-10-10 – 2016-10-14
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Recent Progress in PCM SAC-CI and CAP/SAC-CI2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC2016)
    • Place of Presentation
      Seattle, USA
    • Year and Date
      2016-08-28 – 2016-09-02
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Recent Progress in CAP/SAC-CI Method for Locating Resonance States2016

    • Author(s)
      M. Ehara, T. Sommerfeld
    • Organizer
      ISTCP IX 2016 Conference
    • Place of Presentation
      Grand Forks, North Dakota, USA
    • Year and Date
      2016-07-17 – 2016-07-22
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] DFT Study on Nanocluster and Heterogeneous Catalysts2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      International Symposium on Novel Chemistry and Engineering, VISTEC
    • Place of Presentation
      Rayong, Thailand
    • Year and Date
      2016-06-30
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photocatalysis on Metal Oxides: DFT study2016

    • Author(s)
      M. Ehara
    • Organizer
      Ninth International Congress for Innovation in Chemistry (PERCH-CIC Congress IX)
    • Place of Presentation
      Pattaya, Thailand
    • Year and Date
      2016-06-26 – 2016-06-29
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 自然科学研究機構 分子科学研究所 計算科学研究センター 江原研究室

    • URL

      http://tc.ims.ac.jp/

URL: 

Published: 2018-01-16  

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