2016 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Environment-friendly Catalysts Converting Materials and Energies
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16H04117
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| Research Institution | Nagoya Institute of Technology |
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Principal Investigator |
増田 秀樹 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50209441)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
猪股 智彦 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (40397493)
小澤 智宏 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70270999)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 酸素活性化 / 窒素活性化 / イオン液体修飾電極 / 電気化学的還元 / 鉄二核錯体 / 銅二核錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、生体系を模倣した反応場と生体模倣金属錯体を用い、酸素及び窒素の活性化に関する研究を遂行し、生体系の金属酵素における活性部位の構造と機能の関係を明らかとし、さらには、工業的応用へと展開しうる反応場の構築を目的としている。まず、酸素の活性化に関しては、生体反応場のモデルとしてイオン液体を用い、このイオン液体を電極上に修飾しSAM膜を形成させ、そこへ酸素を活性化する銅錯体や鉄錯体を担持することで、酸素の電気化学的活性化を進めた。その結果、通常では酸素が２電子還元され、過酸化水素を生成して終了するところを、イオン液体中で遂行することで、酸素は４電子還元反応が進行し、水を生成することが明らかとなった。次に、窒素の活性化については、やはり生体反応場モデルとして、イオン液体修飾電極を構築し、チタノセン錯体を触媒としてイオン液体中に担持し、水中で電気化学的に窒素の還元反応を遂行したところ、空中窒素と水中プロトンとからアンモニアを生成することが明らかとなった。これまでも有機溶媒中でのアンモニア生成は知られていたが、その電流効率で０.２３％であったものが、イオン液体を修飾した系では１２％まで向上することが明らかとなり、イオン液体が窒素のアンモニアへの変換を誘導していることが明らかとなった。いずれの場合も、イオン液体は酸素活性化錯体及び窒素活性化錯体という不安定な中間体をイオン液体で安定化させたことが、本研究を成功に導いたものと考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
イオン液体修飾電極法の開拓により、これまで難しかった酸素の４電子還元や窒素からアンモニアへの常温常圧下での合成が進行し、当初の想定以上の成果が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
イオン液体修飾電極法が想定以上の成果を出すことに成功したため、さらにイオン液体の他の種々の反応系への展開を考えている。例えば、炭酸ガスの活性化や水素の活性化等への展開が可能と考えている。
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