2018 Fiscal Year Annual Research Report
Establishment of universal design and synthesis method of functional zeolite by interzeolite conversion using a dual-template method
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16H04218
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
佐野 庸治 広島大学, 工学研究科, 教授 (80251974)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
定金 正洋 広島大学, 工学研究科, 准教授 (10342792)
津野地 直 広島大学, 工学研究科, 助教 (40758166)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | ゼオライト / 水熱転換 / 有機構造規定剤 / アンモニウムカチオン / ホスホニウムカチオン / NH3-SCR |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本申請者らは既存の容易に入手できるゼオライトを出発原料に用いることで、通常ゼオライト合成に用いられているアモルファス原料よりも速く高純度で目的のゼオライトが得られることを見出した（ゼオライト水熱転換法）。本研究では出発ゼオライトの分解によって生成した構造ユニット（ナノパーツ）の構造解析を行うとともに、２種類の有機構造規定剤を用いてそれらナノパーツの自由な組み合わせによる高性能・高耐久性の機能性材料ゼオライトの自在設計・合成法の確立を目指した。出発原料として高Si/Al比のFAUゼオライトとAl原料を組み合わせた新規な手法によりCHAゼオライト合成を行った。高Si/Al比のFAUゼオライトは本水熱合成条件下では瞬時に分解し、ゼオライトの形成に適した化学種を形成する。この化学種はAl原料と効果的に反応できるため、出発ゲル全体のSi/Al比が低い条件でもCHAゼオライトの結晶化が容易に進行することが分かった。ESI-MSによる液相に存在する化学種の分析から、CHAゼオライトの構築に寄与すると考えられる4員環ベースの化学種や重合度の高いアルミノシリケート種の存在が明らかとなった。また、リン修飾による高耐久性ゼオライトの合成の観点から、アンモニウムカチオンとホスホニウムカチオンの２種類の構造規定剤を併用したゼオライト水熱転換を検討した。ゼオライ結晶の細孔内に導入されたホスホニウムカチオンを熱分解/酸化することにより、効率的なリン修飾が進行し、耐熱性が著し向上することが見出した。この耐熱性の向上は、ホスホニウムチオンが分解する過程で、ゼオライト骨格中の架橋水酸基と反応し、P-O-Al結合が生成し脱アルミニウムが抑制されたためと推論している。本リン修飾8員環ゼオライトを窒素酸化物(NOx)のアンモニア選択還元(NH3-SCR)触媒の調製に応用し、高性能なdeNOx触媒の開発に成功した。
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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