2017 Fiscal Year Annual Research Report
原発内汚染水からの放射性ストロンチウム除去用チタン化合物担持繊維の作製と高性能化
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16H04550
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
斎藤 恭一 千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (90158915)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
浅井 志保 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力基礎工学研究センター, 研究副主幹 (10370339)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 福島第一原子力発電所 / 汚染水 / 放射性ストロンチウム / 吸着繊維 / チタンケイ酸ナトリウム / 吸着選択性 / 海水 / 放射線グラフト重合法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
東京電力福島第一原子力発電所１～４号機取水口前の海水エリアから放射性ストロンチウムを除去するためには，海水への直接投入，回収，および保管を簡便に実施できる吸着繊維が適している。本研究の目的は，原発内汚染水からのストロンチウム（Sr）除去のために高性能な吸着繊維を実用化することである。汚染水中には，もともと非放射性Srが多量に含まれている。例えば，汚染海水には非放射性Srが7～８ mg/L溶けていて，そこに極わずかな放射性Srが加わり混ざっている。どんな吸着材でも放射性Srと非放射性Srとを識別できないので，極低濃度の放射性Srを除去するには，それに比べてずっと高濃度な非放射性Srをもろとも除去する必要がある。したがって，吸着繊維には高いSr吸着容量が要求される。
平成28年度に， Srに対して高い吸着選択性を示すチタン酸ナトリウム（ST）をアニオン交換繊維へ担持する作製経路を探索した。まず，放射線グラフト重合法によって，市販のナイロン6繊維からアニオン交換繊維を作製した。つぎに，この繊維に，チタンアニオン種としてペルオキソチタン錯体アニオン（Ti2O5(OH)3-）を採用し，イオン交換吸着させた。さらに，水酸化ナトリウム水溶液に浸して，繊維に付与したグラフト高分子鎖内で沈殿反応を起こして析出するチタン酸ナトリウム微粒子を繊維に担持した。
平成29年度に，チタン酸ナトリウムよりもさらにSrに対して高い吸着選択性を示すチタンケイ酸ナトリウムをアニオン交換繊維へ担持する作製手法を確立した。その結果，海水中でSrイオンと競合するCaイオンに対してSr吸着選択性がチタン酸ナトリウムに比べて約２倍高くなることを示した。また，担持された無機化合物を溶解させて組成を決定した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では，平成28年度に，海水中でストロンチウムイオン（Sr2+）を選択的に吸着できるチタン酸ナトリウム（ST）の担持量を増加させる作製経路を確立した。平成29年度には，海水中でのSrの吸着容量をさらに高めるために，アニオン交換吸着されたペルオキソチタン錯体アニオンを加水分解させるときに，NaOHの代わりにオルトケイ酸ナトリウムを使うという簡単な経路を提案した。得られた繊維を液繊維比100 mL/gで人工海水に浸漬したとき，Sr除去率およびCaに対するSrの選択係数は，それぞれ83%および4.3であった。これらの除去率および選択係数の値は，チタン酸ナトリウム担持繊維のそれに比較して，それぞれ1.1および２倍であった。吸着繊維の性能は上限に近づいてきたと判断している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では，平成28および29年度に，それぞれチタン酸ナトリウムおよびチタンケイ酸ナトリウムを担持した吸着繊維の作製法を確立した。今後，吸着繊維からワインドフィルタを製作し，汚染水処理現場への適用をめざす。30年度は，下記の(1)～(3)の項目について，研究を実施する。
(1)吸着繊維の引張強度の測定：吸着繊維を除染現場で利用するには吸着繊維を中空の芯に巻いたワインドフィルタが有用である。吸着繊維からワインドフィルタを製作するためには一定の引張強度が必要である。吸着繊維の作製経路は，ガンマ線照射，ビニルモノマーのグラフト重合，チタンアニオン種の吸着，および無機化合物の担持という４つの工程からなる。基材としてナイロン繊維を採用し，上記の４つの工程に沿って繊維の引張強度の変化を追跡する。
(2)ワインドフィルタを使った流通法でのSrの破過挙動の測定と解析：吸着繊維ワインドフィルタのサイズは内径３cm，外径７cm，長さ25 cmあることが，ワインドフィルタを搭載するハウジングのサイズから決められている。したがって，フィルタ層の厚み２cmがSrの吸着が起きる長さになる。ワインドフィルタの内面から外面へ放射線状に汚染水を流通させると，汚染水が繊維間の空隙を通る間に，繊維に担持された無機化合物にSrが捕捉除去される。そこで，ワインドフィルタに汚染水モデル液の流量を変えて流通させ，外面からの流出液のSr濃度を連続的に測定し，破過曲線を作成する。汚染水の流量とSr除去率との関係を明らかにして，ワインドフィルタの本数や交換周期の設計のためのデータを取得する。
(3)放射性ストロンチウムの迅速測定法の開発：汚染水処理の現場では，分析の迅速性と簡便性が要請される。本研究では，放射線グラフト重合法で作製した繊維を使った新規の分析手法を考案し，その有効性を実証する。上記(2)の実験に役立てる。
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