2017 Fiscal Year Annual Research Report

Crystal growth control of organolead halide perovskite for high efficiency solar cells

Research Project

Project/Area Number	16H05978
Research Institution	National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
Principal Investigator	宮寺哲彦国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30443039)
Project Period (FY)	2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords	有機鉛ペロブスカイト / 太陽電池 / 結晶成長 / エピタキシー / レーザー蒸着
Outline of Annual Research Achievements	低コストかつ高効率な太陽電池として実用化が期待されているペロブスカイト太陽電池発電層（有機鉛ペロブスカイト）の結晶成長制御を目指した研究を行い、有機鉛ペロブスカイトのエピタキシャル成長を目指した取り組みを行った。研究開始前に開発してきたレーザー蒸着システムは真空中で制御性良く有機鉛ペロブスカイトを製膜することができることを実証している。平成２８年度までに、ルブレン単結晶上に有機鉛ペロブスカイトがエピタキシャル成長することを見出した。平成２９年度はエピタキシャル成長のメカニズムを明らかにするために、成膜方式や成膜温度を変化させて、大型放射光施設SPring-8における斜入射X線回折法により結晶成長様式を解析した。成膜方式として、共蒸着法と交互積層法の２種類を検討したところ、両者でエピタキシャル成長が実現することを明らかにした。さらに詳細に解析を行ったところ、交互積層法を用いるとペロブスカイト結晶の方位がよりそろいやすいことを見出した。また、成膜温度も結晶成長方位に影響を与えることを見出した。これらの結果はペロブスカイト結晶成長の初期過程のメカニズムを明らかにする端緒となる知見を含んでいる。有機鉛ペロブスカイトの結晶成長様式を分子レベルで詳細に解析することを目的とし、結晶成長のリアルタイムX線回折測定を行う装置を開発した。レーザー蒸着を行いながら同時に斜入射X線回折を測定することができる装置構成となっている。平成２９年度に装置を完成させ、蒸着実験を実施した。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 1: Research has progressed more than it was originally planned. Reason 当初計画では平成２９年度にエピタキシャル成長の検討を行う予定であったが、前倒しで平成２８年にエピタキシャル成長を実証しており、平成２９年度には結晶成長様式の詳細な解析を行うことができているため、当初計画以上に進展しているといえる。
Strategy for Future Research Activity	これまでにルブレン単結晶上で有機鉛ペロブスカイトがエピタキシャル成長することを実証し、分子層レベルで制御された薄膜を構築することに成功した。今後の展開としては、確立した結晶成長手法を実際の太陽電池デバイスの構築に展開し、結晶構造が素子特性に与える影響を評価する。ペロブスカイトの結晶成長様式の詳細な解析を目的として開発した、リアルタイムX線回折測定を行う装置をもちいて、大型放射光施設SPring-8にて、結晶成長過程のリアルタイム観察を行う。リアルタイムで結晶成長の様子を解析することで結晶成長様式を分子スケールで明らかにすることを目指す。