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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Development of a spectroscopy beyond the time-energy restriction and microscopic approach to solvation dynamics.

Research Project

Project/Area Number 16H06028
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

宮崎 充彦  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 助教 (00378598)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords分子分光 / 時間分解赤外分光 / 溶媒和クラスター / 溶媒和ダイナミクス
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題は、単独のレーザーでは実現困難なエネルギーと時間分解能の両立をナノ秒レーザーによる状態選択性とピコ秒レーザーによる時間分解能を組み合わせた新たな分光法の開拓により実現し、光励起に伴う溶媒和構造変化ダイナミクスを実時間観測し、そのメカニズムを明らかにすることを目的とする。
平成29年度は昨年度回復調整を終えたピコ秒レーザー装置の最終調整を行い、それを用いた測定を進めた。昨年度までに確立したナノ秒+ピコ秒の二種類のレーザーを用いる測定については、イオン状態への適用について昨年度仕上げることができなかった分の測定を終えることができた。
これまでの溶媒分子を一つだけ持つ系から進めて、二つの溶媒分子を持つクラスターのイオン化誘起ダイナミクスへの適用も行なうことができた。特に長年の課題であった、(2|0)型のフェノール‐アルゴン1:2クラスターのイオン化誘起ダイナミクスの実時間測定に成功した。
一方で、本研究の中心課題である中性状態のダイナミクス、および複数の溶媒分子を含む系への進展に向けて研究を進めているCPDS-水2クラスターの光励起に伴う励起状態電荷移動および溶媒再配向ダイナミクスの実時間観測に関しては、ナノ秒レーザーとの組み合わせなどを試みたが目標としてきたCN伸縮振動やCH伸縮振動をプローブしたダイナミクスの測定が予定していた通りには進まなかった。吸収強度の低下およびクラスター生成条件の最適化に課題があると考えられ、より一層精緻な実験が必要である。温度条件の最適化、レーザー発振条件の確認法の高度化が必要である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

初年度に確立した測定法の応用としてのイオン状態の測定については、当初の予定をほぼ達成することができた。ナノ秒レーザーとの組み合わせは、振動の安定化、調整の簡易化など測定に対し大きなメリット持つことも実証された。中性状態のダイナミクスなどさらなる展開に関してはより一層の改善が必要であることもこの時期までに明らかにすることができた。これまでの測定データの多くを公表できた(論文7報)ことからもこの評価とした。

Strategy for Future Research Activity

高度な測定を確実に成功させるため、ピコ秒レーザーの発振状態をより精緻、かつ簡便に確認調整する方法の確立が不可欠である。とくに赤外パルスの波長分解能の確認に超音速ジェット法を必要としない方法として、適当な分子の赤外吸収を用いる手法を開発する。
その上で、今年度からの課題として積み残したCPDS水和クラスターや複数溶媒のダイナミクスの測定を行い、基本的な励起法を用いる測定に関しては確実に測定を行えるよう、装置、測定法を確立する。さらに、S1電子励起状態における振電準位や誘導放出を用いたS0振動励起状態からのダイナミクスおよびその検出など、提案した課題への進展を図る。

  • Research Products

    (16 results)

All 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] ベルリン工科大学/ウルツブルグ大学(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      ベルリン工科大学/ウルツブルグ大学
  • [Int'l Joint Research] エクスマルセイユ大学(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      エクスマルセイユ大学
  • [Journal Article] A theoretical study on the size-dependence of ground-state proton transfer in phenol-ammonia clusters2018

    • Author(s)
      Shimizu Toshihiko、Hashimoto Kenro、Hada Masahiko、Miyazaki Mitsuhiko、Fujii Masaaki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 20 Pages: 3265~3276

    • DOI

      10.1039/c7cp05247b

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Stepwise microhydration of aromatic amide cations: water solvation networks revealed by the infrared spectra of acetanilide+-(H2O)n clusters (n <= 3)2018

    • Author(s)
      Klyne Johanna、Schmies Matthias、Miyazaki Mitsuhiko、Fujii Masaaki、Dopfer Otto
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 20 Pages: 3148~3164

    • DOI

      10.1039/c7cp04659f

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Sequential microhydration of cationic 5-hydroxyindole (5HI+): infrared photodissociation spectra of 5HI+-Wn clusters (W = H2O, n <= 4)2018

    • Author(s)
      Klyne Johanna、Miyazaki Mitsuhiko、Fujii Masaaki、Dopfer Otto
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 20 Pages: 3092~3108

    • DOI

      10.1039/c7cp06132c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Real-time observation of the photoionization-induced water rearrangement dynamics in the 5-hydroxyindole-water cluster by time-resolved IR spectroscopy2018

    • Author(s)
      Miyazaki Mitsuhiko、Naito Ayumi、Ikeda Takamasa、Klyne Johanna、Sakota Kenji、Sekiya Hiroshi、Dopfer Otto、Fujii Masaaki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 20 Pages: 3079~3091

    • DOI

      10.1039/c7cp06127g

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Electron-Proton Transfer Mechanism of Excited-State Hydrogen Transfer in Phenol-(NH3)n (n=3 and 5)2017

    • Author(s)
      Miyazaki Mitsuhiko、Ohara Ryuhei、Dedonder Claude、Jouvet Christophe、Fujii Masaaki
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 24 Pages: 881~890

    • DOI

      10.1002/chem.201704129

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A structural study on the excimer state of an isolated benzene dimer using infrared spectroscopy in the skeletal vibration region2017

    • Author(s)
      Miyazaki Mitsuhiko、Fujii Masaaki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 19 Pages: 22759~22776

    • DOI

      10.1039/c7cp03480f

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Deciphering environment effects in peptide bond solvation dynamics by experiment and theory2017

    • Author(s)
      Wohlgemuth Matthias、Miyazaki Mitsuhiko、Tsukada Kohei、Weiler Martin、Dopfer Otto、Fujii Masaaki、Mitric Roland
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 19 Pages: 22564~22572

    • DOI

      10.1039/C7CP03992A

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Real-time observation of slow water rearrangement dynamics in the 5-hydroxyindole-water cluster cation by time-resolved IR spectroscopy2018

    • Author(s)
      Mitsuhiko Miyazaki, Ayumi Naito, Takamasa Ikeda, Hiroshi Sekiya, Johanna Klyne, Otto Dopfer, Masaaki Fujii
    • Organizer
      Gordon Research Conferences: Molecular and Ionic Clusters 2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] IR dip分光法による4-メチルホルムアニリド・水1:1クラスターにおけるイオン化誘起水分子マイグレーション反応の観測2018

    • Author(s)
      紙谷 大陸、宮崎 充彦、石川 春樹、藤井 正明
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] Real-time observation of charge transfer dynamics in a (p-cyanophenyl)pentamethyldisilane-water cluster by picosecond time-resolved IR spectroscopy2017

    • Author(s)
      Mitsuhiko Miyazaki, Saori Matsuyama, Haruki Ishikawa, and Masaaki Fujii
    • Organizer
      XVIII Time Resolved Vibrational Spectroscopy 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photo-induced charge transfer and hydration dynamics in a (p-cyanophenyl)pentamethyldisilane-water cluster by picosecond time-resolved IR spectroscopy2017

    • Author(s)
      Mitsuhiko Miyazaki, Saori Matsuyama, Haruki Ishikawa, and M. Fujii
    • Organizer
      International Symposium on Molecular Beams 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photoexcitation induced water reorientation dynamics in the 5-hydroxyindole-water cluster studied by time resolved IR spectroscopy2017

    • Author(s)
      M. Miyazaki, A. Naito, J. Klyne, O. Dopfer, and M. Fujii
    • Organizer
      Bunsentagung 2017 116th General Assembly of the German Bunsen Society for Physical Chemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ピコ秒時間分解赤外分光法による(p-シアノフェニル)ペンタメチルジシラン-水1:2クラスターの溶媒再配向過程の実時間観測2017

    • Author(s)
      今野 祐貴、石川 春樹、宮﨑 充彦、藤井 正明
    • Organizer
      第11回分子科学討論会
  • [Presentation] フーリエ限界を回避した気相ピコ秒時間分解赤外分光法の開発-アセトアニリド-水クラスターにおけるイオン化誘起水移動反応への適用-2017

    • Author(s)
      小野 純平、宮﨑 充彦、小野 愛真、紙谷 大陸、石川 春樹、藤井 正明
    • Organizer
      第11回分子科学討論会

URL: 

Published: 2018-12-17  

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