2018 Fiscal Year Annual Research Report
ユビキタス酸化物による環境にやさしい機能性誘電体の創出
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16H06115
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
谷口 博基 名古屋大学, 理学研究科, 准教授 (80422525)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 誘電体 / 強誘電体 / 焦電体 / 強弾性体 / 構造相転移 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当初の研究計画に則り、Bi2SiO5を軸として、異種元素置換による新規強誘電体物質系の探索を継続して実施した。層状シリケートであるBi2SiO5系化合物は熱力学的準安定相で通常の固相反応法による合成は不可能であるため、試料合成に関しては化学量論比のBi-Si-O融液を急冷して得たアモルファスを加熱して再結晶化することで実施した。系統的な組成スクリーニングの中で特にBiサイトを一部Laで置換した物質系において良好な誘電測定が得られたため、(Bi,La)2SiO5に関してLa置換量を詳細に刻みつつ誘電測定を実施した。その結果、Laを10%置換した試料において、100K-600Kの広い温度領域で1%未満の誘電損失を保ちつつ比誘電率120以上を示すという極めて優れた誘電特性を得るに至った。また、Bi2SiO5においてフランスESRFの研究グループと共同でX線非弾性散乱実験および圧力印加下の単結晶構造解析を実施し、強誘電性と反強誘電性の競合によるユニークな構造不安定性を見出した。
一方、充填ゼオライト型化合物に関してはM8[AlO2]12(XO4)2の一般組成で表されるアルミネートソーダライト型化合物に焦点を絞って系統的な物質合成、誘電測定、動的粘弾性測定、放射光X線粉末構造解析を実施し、新規機能性材料探索に取り組んだ。その結果、(Ca1-xSrx)8[AlO2]12(MoO4)2のCa-rich組成領域（x~0.20）において新奇な歪みガラス状態を、Sr-rich側の組成領域（x~0.60）において新奇な擬リエントラント構造相転移を見出すに至った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
層状シリケート型化合物に関する当初の研究計画は、Bi2SiO5を軸とした異種元素置換による新規強誘電体物質系の探索を継続して実施し、high-k誘電体の新規開発に取り組むというものであった。それに対して本年度、層状シリケート型化合物Bi2SiO5のBiを部分的にLaで置換した(Bi,La)2SiO5において、100Kから600Kの広い温度範囲において、1%未満の小さな誘電損失を保ちつつ比誘電率で120にも達する優れた誘電応答を達成した。さらにその温度安定性に関しても100K-600Kで200ppm/℃（商用規格である20℃から125℃の温度範囲で見積もると30ppm/℃）と非常に優れた値を達成した。特に比誘電率120という値は、シリケート系材料としては従来の材料と比較して2桁程度も大きな値である。この成果は、比誘電率で数十程度を目標としていた当初計画を大幅に上回るものである。
また充填アルミネートゼオライト型酸化物に関しては、アルミネートソーダライト型化合物において、これまでの焦電発電材料としての機能性に加えて、遮熱材料としての優れた機能性を新たに見出した。これは当初の研究計画には含まれなかった成果であり、次年度の機能性材料開発の新展開を導く成果である。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、本年度に新たに見出したhigh-k層状シリケート(Bi,La)2SiO5での成果を継続的に発展させ、引き継き層状シリケート型酸化物を軸とした新規high-k誘電体の新規開発を実施する。一方、層状シリケート系化合物は約７００℃の比較的低温で分解するために焼結が難しく、キャパシタ等への応用に向けた高密度焼結体の作成が現在解決すべき課題として残されている。そのため今後の研究では、層状シリケートの高密度焼結プロセスの探索にも取り組む。
また、アルミネートソーダライト型酸化物に関しても引き続き新強誘電体の創製に取り組む。具体的には、AlサイトもしくはMo(W)サイトの系統的な異種元素置換を実施し、誘電測定・分極測定・精密構造解析によって構造－物性相関の解明に取り組む。それによって得られた知見を物質設計にフィードバックすることによって物質探索の効率化が期待される。また今年度の研究において、一部のアルミネートソーダライト型酸化物が、遮熱材料として極めて優れた特性（熱伝導率 < 1W/mK）を示すことを新たに見出した。以後の研究ではアルミネートソーダライト型化合物の遮熱材料としての応用開発も視野に入れ、より優れた遮熱特性を有する物質系の探索にも取り組む。
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