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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Precise analysis of HOx cycle in the air by novel techniques and new development of oxidants and aerosols chemical dynamics

Research Project

Project/Area Number 16H06305
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

梶井 克純  京都大学, 地球環境学堂, 教授 (40211156)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 佐藤 圭  国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境研究センター, 主任研究員 (10282815)
中嶋 吉弘  東京農工大学, (連合)農学研究科(研究院), 准教授 (20419873)
中山 智喜  名古屋大学, 宇宙地球環境研究所, 講師 (40377784)
森野 悠  国立研究開発法人国立環境研究所, 地域環境研究センター, 主任研究員 (50462495)
坂本 陽介  京都大学, 地球環境学堂, 助教 (50747342)
定永 靖宗  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70391109)
Project Period (FY) 2016-05-31 – 2021-03-31
KeywordsHOxサイクル / OHラジカル / HO2ラジカル / RO2ラジカル / オゾン / 2次有機エアロゾル / HOx反応性 / 取り込み
Outline of Annual Research Achievements

反応性微量成分(VOCs,NOx,O3,CO,SO2), HOx反応性測定を目的としたフィールド観測を行い,実大気反応性および未知の反応性について調査した. LP-LIF法を用いたエアロゾルへのOHおよびHO2ラジカル取り込み速度直接測定システムの高度化を行い, 銅イオンをドープした塩化ナトリウム粒子への取り込みについて測定を行い抵抗モデルで説明できることを実証した. OHラジカル反応におけるHO2およびRO2ラジカル収率の決定手法の開発を行った. 試料中の加湿にH2OとD2Oを使用し, 生成するHO2とRO2の測りわけを試みた.
HOxサイクルとエアロゾル生成の関係を明らかにするため,スモッグチャンバーを用いて様々な揮発性有機化合物(VOC)の酸化実験を行いVOCと様々な酸化剤との反応によるエアロゾルの変質および成長を調べた. オゾン添加型エアロゾル生成能測定装置を用いたフィールド観測を行い, SOAの生成過程について調べた. 室内実験やフィールド観測のデータを基にして,詳細化学メカニズム(MCM)で計算されるOH反応性,及びSOA吸収分配モデルで計算されるSOA生成能に対する,未知VOCの寄与を評価した.
夏季集中観測を行いオゾン生成レジームの直接判定を初めて試みた. VOC/NOx比が低いとき, 高いときにはそれぞれVOC, NOx-limitedとなる傾向が見られた. レジーム境界については,先行研究で推定された値とおおむね一致する結果が得られた. 粒子状有機硝酸測定装置の開発に着手した. 装置はほぼ完成しており,現在実大気の試験観測を実施中である.広帯域キャビティ増幅吸収法を用いてガス状グリオキサールの測定を行った. 測定結果より光化学生成物であるオゾンやホルムアルデヒドとは異なり,早朝や夕方などのラッシュアワー時での濃度増加が確認された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

HO2反応性計測に関しては高度化により精度が格段に向上し0.1 s-1まで測定できる状態となっている. HOx収率計測ではRO2由来とHO2由来のOH信号を識別する手段として重水素を用いた手法を提案している. DOおよびOHの検出に成功し生成するHO2とRO2の測りわけの足がかりを得た. 大気HO2反応性の長期観測を初めて実施した. HO2の減衰はNOxとの反応で説明可能でありその他ガス成分による消失過程への寄与は小さいことが明らかになった.
各種VOCの酸化により生成する酸化物とHO2ラジカルの反応をスモッグチャンバーとHOx反応性測定装置を用いて調べ, HO2ラジカルは主にNOxのみと反応し, HO2のその他のガスとの反応や粒子への取込みは無視できることを明らかにした. 芳香族炭化水素からの酸化生成物のOH反応性は多官能基有機化合物を考慮することで再現可能であることを示した. イソプレン起源のSOAの光学特性について調べ, SO2の存在下でイソプレンをOHで酸化した際に生成したSOAは, 短波長可視から紫外波長域に有意な光吸収性を有することを見出した. エアロゾル生成能のフィールド観測の結果をモデル計算結果と比較することで, 森林大気からのSOA生成能はSOAモデルが大きく過小評価しておりSVOCなどが重要な寄与を持つ可能性を示した.
オゾン生成レジーム直接判定について初めて実大気観測を行うことができた. 代表的な準揮発性物質である有機硝酸についてもガス状・粒子状両方について観測できる体制が整いつつあり, 研究はおおむね順調に進展している状況と考えられる. 広帯域キャビティ増幅吸収法によるカルボニル化合物の測定の他に, 化学修飾-HPLC分析によるジカルボニル化合物の測定法の開発に取り組み, 現在検出下限や変換効率の算出を行っている.

Strategy for Future Research Activity

HOxサイクル計測グループでは、次年度における実施計画は, 1)加湿条件やエイジングを受けたSOAでのHO2取り込みのチャンバー実験, 2)フィールド観測におけるサンプルガス導入口での粒子損失を減らすための改良, 3)大気粒子濃縮装置の製作と大気エアロゾルによるラジカル取り込み係数測定を可能にすること, 4) 重水素同位体によるラジカル収率測定におけるHO2とRO2の測りわけ, である.
エアロゾル計測グループでは、森林起源のVOCに関しても酸化生成物とO3およびNO3ラジカルとの反応によるエアロゾル生成過程をスモッグチャンバーで調べるとともに, HOx反応性についても大気化学モデルを検証して, 多官能基有機化合物の寄与などを明らかとする. 特定の含酸素VOC(クレゾールなど)とNO3の反応によるエアロゾル生成過程も調べる. スモッグチャンバー実験ではエアロゾル光学特性の測定も実施し, 反応過程や変質過程がエアロゾルの光学特性に及ぼす影響について調べる. つくばでのオゾン添加に対するSOA生成能の観測データを基にSOA生成能に対するSVOCの寄与を明らかにする.
オゾン生成レジーム直接判定については, 2017年度の観測から見出された装置の改善を実施し, 2018年度夏季に実施予定の集中観測では、更なる高確度・高精度の観測を目指す. 一方, 同集中観測においては, オゾン生成と関連の深い有機硝酸の測定も新たに実施する. 有機硝酸についてはガス状・粒子状に分けて測定することにより, 有機硝酸のガス・粒子分配比についての知見を得ることも目指す. 広帯域キャビティ増幅吸収法によるガス状グリオキサール測定とホルムアルデヒド測定に加えて, 化学修飾-HPLC分析によるジカルボニル化合物の実大気測定を行い, 測定法の検証と改良を行う.

  • Research Products

    (47 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (13 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 13 results,  Open Access: 2 results) Presentation (32 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 5 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Air quality study in Hanoi, Vietnam in 2015?2016 based on a one-year observation of NO x , O 3 , CO and a one-week observation of VOCs2018

    • Author(s)
      Sakamoto Yosuke、Shoji Koki、Bui Manh Trung、Ph?m Thi Huong、Vu The Anh、Ly Bich Thuy、Kajii Yoshizumi
    • Journal Title

      Atmospheric Pollution Research

      Volume: 9 Pages: 544~551

    • DOI

      10.1016/j.apr.2017.12.001

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Studying volatility from composition, dilution, and heating measurements of secondary organic aerosols formed during <i>α</i>-pinene ozonolysis2018

    • Author(s)
      Sato Kei、Fujitani Yuji、Inomata Satoshi、Morino Yu、Tanabe Kiyoshi、Ramasamy Sathiyamurthi、Hikida Toshihide、Shimono Akio、Takami Akinori、Fushimi Akihiro、Kondo Yoshinori、Imamura Takashi、Tanimoto Hiroshi、Sugata Seiji
    • Journal Title

      Atmospheric Chemistry and Physics

      Volume: 18 Pages: 5455~5466

    • DOI

      10.5194/acp-18-5455-2018

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effect of Oxidation Process on Complex Refractive Index of Secondary Organic Aerosol Generated from Isoprene2018

    • Author(s)
      Nakayama Tomoki、Sato Kei、Imamura Takashi、Matsumi Yutaka
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 52 Pages: 2566~2574

    • DOI

      10.1021/acs.est.7b05852

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Total OH reactivity measurements for the OH-initiated oxidation of aromatic hydrocarbons in the presence of NO x2017

    • Author(s)
      Sato Kei、Nakashima Yoshihiro、Morino Yu、Imamura Takashi、Kurokawa Jun-ichi、Kajii Yoshizumi
    • Journal Title

      Atmospheric Environment

      Volume: 171 Pages: 272~278

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2017.10.036

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Sensitivities of Simulated Source Contributions and Health Impacts of PM2.5 to Aerosol Models2017

    • Author(s)
      Morino Yu、Ueda Kayo、Takami Akinori、Nagashima Tatsuya、Tanabe Kiyoshi、Sato Kei、Noguchi Tadayoshi、Ariga Toshinori、Matsuhashi Keisuke、Ohara Toshimasa
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 51 Pages: 14273~14282

    • DOI

      10.1021/acs.est.7b04000

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Missing ozone-induced potential aerosol formation in a suburban deciduous forest2017

    • Author(s)
      Nakayama T.、Kuruma Y.、Matsumi Y.、Morino Y.、Sato K.、Tsurumaru H.、Ramasamy S.、Sakamoto Y.、Kato S.、Miyazaki Y.、Mochizuki T.、Kawamura K.、Sadanaga Y.、Nakashima Y.、Matsuda K.、Kajii Y.
    • Journal Title

      Atmospheric Environment

      Volume: 171 Pages: 91~97

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2017.10.014

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Validation of <i>in situ</i> Measurements of Atmospheric Nitrous Acid Using Incoherent Broadband Cavity-enhanced Absorption Spectroscopy2017

    • Author(s)
      NAKASHIMA Yoshihiro、SADANAGA Yasuhiro
    • Journal Title

      Analytical Science

      Volume: 33 Pages: 519~524

    • DOI

      10.2116/analsci.33.519

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Contributions of vehicular emissions and secondary formation to nitrous acid concentrations in ambient urban air in Tokyo in the winter2017

    • Author(s)
      Nakashima Yoshihiro、Sadanaga Yasuhiro、Saito Shinji、Hoshi Junya、Ueno Hiroyuki
    • Journal Title

      Sci. Total Environ.

      Volume: 592 Pages: 178~186

    • DOI

      10.1016/j.scitotenv.2017.03.122

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] New System for Measuring the Photochemical Ozone Production Rate in the Atmosphere2017

    • Author(s)
      Sadanaga Yasuhiro、Kawasaki Shio、Tanaka Yuki、Kajii Yoshizumi、Bandow Hiroshi
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 51 Pages: 2871~2878

    • DOI

      10.1021/acs.est.6b04639

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Determination of nitrous acid emission factors from a gasoline vehicle using a chassis dynamometer combined with incoherent broadband cavity-enhanced absorption spectroscopy2017

    • Author(s)
      Nakashima Yoshihiro、Kajii Yoshizumi
    • Journal Title

      Sci. Total Environ.

      Volume: 575 Pages: 287~293

    • DOI

      10.1016/j.scitotenv.2016.10.050

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Rate constants of the reaction of C 2 ?C 4 peroxy radicals with OH radicals2017

    • Author(s)
      Assaf Emmanuel、Tanaka Shisei、Kajii Yoshizumi、Schoemaecker Coralie、Fittschen Christa
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 684 Pages: 245~249

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2017.06.062

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reactive Uptake of Gaseous Sesquiterpenes on Aqueous Surfaces2017

    • Author(s)
      Matsuoka Kohei、Sakamoto Yosuke、Hama Tetsuya、Kajii Yoshizumi、Enami Shinichi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 121 Pages: 810~818

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b11821

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 夏季東京都市郊外部におけるガス状グリオキサール濃度測定と発生源の検討2017

    • Author(s)
      中嶋 吉弘、和田 龍一、松田 和秀、梶井 克純、鶴丸 央、坂本 陽介、加藤 俊吾、定永 靖宗、中山 智喜、宮﨑 雄三、望月 智貴
    • Journal Title

      大気環境学会誌

      Volume: 52 Pages: 167~176

    • DOI

      10.11298/taiki.52.167

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Air quality studies on forest sites in Japan2017

    • Author(s)
      Ramasamy Sathiyamurthi, Shungo Kato, Yasuhiro Sadanaga, Yoshihiro Nakashima, Yosuke Sakamoto, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      15th WORKSHOP ON URBAN AND REGIONAL AIR QUALITY
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] レーザー分光法を用いた新規測定手法による実大気中未知HO2反応性の探索2017

    • Author(s)
      藤井富秀、坂本陽介、梶井克純
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
  • [Presentation] ベトナム・ハノイ市における揮発性有機化合物(VOC)の組成・濃度に関する研究2017

    • Author(s)
      松岡航平、Do Thu Nhu Ngoc、Ly Bich Thuy、坂本陽介、梶井克純
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
  • [Presentation] コナラから放出されるVOCの温度及び光強度依存性に関する研究2017

    • Author(s)
      田中志整、岸本伊織、坂本陽介、梶井克純
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
  • [Presentation] 現行公定二酸化窒素濃度測定法の問題点と高確度二酸化窒素濃度測定法の現状2017

    • Author(s)
      定永靖宗
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
    • Invited
  • [Presentation] 東京都心部における大気中亜硝酸濃度測定2017

    • Author(s)
      豊田瑛大、國分優孝、齊藤伸治、星純也、中嶋吉弘、松田和秀
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
  • [Presentation] 東京都心部における冬季亜硝酸濃度測定と発生源寄与の検討2017

    • Author(s)
      中嶋吉弘、定永靖宗、齊藤伸治、星純也
    • Organizer
      第58回大気環境学会年会
  • [Presentation] 亜硝酸(HONO)の発生源と大気動態に関する研究2017

    • Author(s)
      中嶋吉弘
    • Organizer
      大気環境学会近畿支部人体影響部会2017年度セミナー
    • Invited
  • [Presentation] 公定法による二酸化窒素・窒素酸化物測定の問題点2017

    • Author(s)
      定永靖宗
    • Organizer
      大気環境学会近畿支部人体影響部会2017年度セミナー
    • Invited
  • [Presentation] 粒子状有機硝酸測定装置の開発2017

    • Author(s)
      向井智樹, 松本淳, 松岡雅也, 定永靖宗
    • Organizer
      2017年度大気環境学会近畿支部研究発表会
  • [Presentation] 化学摂動法を用いたオゾン生成レジーム直接判定装置の開発およびそれを用いた都市大気観測2017

    • Author(s)
      守屋強夫, 定永靖宗, 河野七瀬, 中川真秀, 坂本陽介, 藤井富秀, 竹村真莉奈, 松岡航平, 黎珈汝, 佐藤圭, Ramasamy Sathiyamurthi, 高見昭憲, 吉野彩子, 中山智喜, 中嶋吉弘, 加藤俊吾, 松岡雅也, 梶井克純
    • Organizer
      2017年度大気環境学会近畿支部研究発表会
  • [Presentation] 東京都心部における大気中亜硝酸濃度測定2017

    • Author(s)
      豊田瑛大、國分優孝、齊藤伸治、星純也、定永靖宗、梶井克純、中嶋吉弘
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] 揮発性有機化合物のOH酸化により生成する試料大気の総HOxラジカル反応性測定2017

    • Author(s)
      中川真秀、藤井富秀、河野七瀬、坂本陽介、Ramasamy Sathiyamurthi、佐藤圭、森野悠、梶井克純
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] Dark condition NO3 and O3 aging of toluene SOA2017

    • Author(s)
      Ramasamy, S., Nakayama, T., Imamura, T., Sato, K.
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] 都市近郊森林における実大気へのオゾン添加による二次粒子生成の観測:未知のSOA生成過程の存在2017

    • Author(s)
      中山智喜, 車裕輝, 松見豊, 森野悠, 佐藤圭, 鶴丸央, S. Ramasamy, 坂本陽介, 加藤俊吾, 宮﨑雄三, 望月智貴, 河村公隆, 定永靖宗, 中嶋吉弘, 松田和秀, 梶井克純
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] α-ピネンSOA中の高度酸化物(HOM)およびオリゴマーの生成2017

    • Author(s)
      佐藤圭, 森野悠, 猪俣敏, 藤谷雄二, 田邊潔, 高見昭憲, 今村隆史
    • Organizer
      第23回大気化学討論会
  • [Presentation] Direct measurement of HOx (OH and HO2) radical uptake onto aerosols by a laser photolysis generation and probe techniques2017

    • Author(s)
      Yosuke Sakamoto, Maho Nakagawa, Nanase Kohno, Jun Hirokawa, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of a novel method for determination of a ratio between HO2 and RO2 generation paths in HOx cycle2017

    • Author(s)
      Nanase Kohno, Kensuke Ito, Yosuke Sakamoto, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      34th International Symposium on Free Radicals
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Research for composition and contribution of VOCs in Hanoi city2017

    • Author(s)
      Kohei Matsuoka, Do Thi Nhu Ngoc, Ly Bich Thuy, Yosuke Sakamoto, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      HUST&KU International Symposium on the Education & Research of the Global Environmental Studies in Asia in conjunction with the 10th Regional Conference on Environmental Engineering 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Measurement of Air pollution in Vietnam and Japan2017

    • Author(s)
      Marina Takemura, Yosuke Sakamoto, Bich Thuy Ly, Tomoki Nakayama, Yutaka Matsumi, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      HUST&KU International Symposium on the Education & Research of the Global Environmental Studies in Asia in conjunction with the 10th Regional Conference on Environmental Engineering 2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of Novel Measurement Technique of HOx Radical Uptake onto Aerosols using Laser Flash Photolysis Generation and Laser Induced Fluorescence Detection2017

    • Author(s)
      Yosuke Sakamoto, Kohno Nanase, Jun Hirokawa, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • [Presentation] Development of a novel method for determination of HOx radical yields in the atmospheric OH reactions2017

    • Author(s)
      Nanase Kohno, Kensuke Ito, Yosuke Sakamoto, Yoshizumi Kajii
    • Organizer
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • [Presentation] Secondary aerosol formed from isoprene oxidation under acidic conditions: laboratory and field study2017

    • Author(s)
      Sato, K., Nakayama, T., Sathiyamurthi, R., Inomata, S.; Fu, P., Imamura, T., Akimoto, H.
    • Organizer
      33nd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • [Presentation] Effect of oxidation process on optical properties of secondary organic aerosol generated from isoprene2017

    • Author(s)
      Nakayama, T., Sato, K., Imamura, T., Matsumi, Y.
    • Organizer
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • [Presentation] Kinetics study of OH radical uptake onto aerosols by laser techniques2017

    • Author(s)
      Yosuke Sakamoto
    • Organizer
      3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Formation of highly oxygenated molecules and dimers during alpha-pinene ozonolysis2017

    • Author(s)
      Sato, K.
    • Organizer
      3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Modelling evaporative behaviours of secondary organic aerosol from α-pinene2017

    • Author(s)
      Morino Y., Sato K., Tanabe K., Inomata S., Fujitani Y.
    • Organizer
      3rd International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ozone- and NO3-initiated aging of secondary organic aerosol formed from oxidation of toluene2017

    • Author(s)
      Ramasamy, S., 中山智喜, 今村隆史, 佐藤圭
    • Organizer
      第34回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • [Presentation] 東京多摩丘陵における実大気へのオゾン添加による二次粒子生成の観測:エアロゾル生成モデル計算との比較2017

    • Author(s)
      中山智喜, 車裕輝, 松見豊, 森野悠, 佐藤圭, 鶴丸央, S. Ramasamy, 坂本陽介, 加藤俊吾, 宮﨑雄三, 望月智貴, 河村公隆, 定永靖宗, 中嶋吉弘, 松田和秀, 梶井克純
    • Organizer
      第34回エアロゾル科学・技術研究討論会
  • [Presentation] O3- and NO3-initiated aging of toluene secondary organic aerosol2017

    • Author(s)
      Ramasamy, S., Nakayama, T., Imamura, T., Sato, K.
    • Organizer
      36th Annual Conference of the American Association for Aerosol Researches
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Modelling evaporative behaviours of secondary organic aerosol from α-pinene and TMB2017

    • Author(s)
      Morino Y., Sato K., Tanabe K., Inomata S., Fujitani Y
    • Organizer
      Goldschmidt2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Laboratory and observational studies on optical properties of carbonaceous particles, Symposium on Frontiers of Atmospheric Aerosol Studies2017

    • Author(s)
      Nakayama, T., Matsumi, Y.
    • Organizer
      Toward the Understanding of the Health and Climatic Effects
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.atmchem.ges.kyoto-u.ac.jp/project.html

  • [Remarks]

    • URL

      http://www.nies.go.jp/subjects/2016/23705_fy2016.html

URL: 

Published: 2018-12-17  

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