2016 Fiscal Year Annual Research Report
量子・分子論に基づいた高酸素透過性を有する燃料電池触媒層ナノ構造の理論設計
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16J04697
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
栗原 祐也 東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2016-04-22 – 2019-03-31
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| Keywords | PEFCs / Interfaces / Thin films / Nanostructures / Materials science / Computer chemistry |
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| Outline of Annual Research Achievements |
固体高分子形燃料電池の効率を向上させる上で、酸素輸送効率の改善は非常に重要な課題となっている。その中で本研究では、白金触媒表面を覆うアイオノマー薄膜における酸素輸送特性に着目し、より酸素透過性に優れたアイオノマーの理論設計を目的として解析を行っている。
今年度は、気体の透過特性を表す透過係数、溶解度係数、拡散係数について、白金表面上アイオノマー薄膜における酸素の拡散係数の評価手法を構築した上で、アイオノマーへの酸素透過シミュレータを用いてこれらの透過特性ついて解析した。その際、アイオノマーが白金表面ならびに気相との界面を含むナノスケールの3層構造を有していることから、これらのナノ構造を考慮した上で、メゾ・マクロスケールでの知見となる酸素透過特性を解析した。その結果、アイオノマーと白金との界面における酸素透過係数が最も小さく、アイオノマーの酸素透過における支配要因となっていることが明らかとなった。さらに、酸素透過性における溶解性と拡散性の寄与に関して、アイオノマーの含水率による変化をもとに解析し、含水率の上昇によって酸素透過性が低下することに加えて、透過性の変化に対しては溶解性の方がより大きな影響を及ぼしていることが分かった。また、酸素透過の支配要因であるアイオノマーと白金との界面について、含水率の変化によるナノスケール構造の変化に着目して解析したところ、含水率の上昇に伴う水分子数の増加によって界面内部の空隙が塞がれており、これによって酸素溶解性が低下することが明らかとなった。この成果は、米国電気化学会雑誌のECS Transactionsに発表した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度の研究計画として掲げていた課題に関して、まず白金のポテンシャルについて量子力学計算を行うことで、より厳密なアイオノマー構造を模擬する予定であった。しかしながら、当該内容については別グループにより先行研究が行われいたことが分かり、それらの論文によるアイオノマー構造の解析結果と、現在のシミュレータで得られている解析結果と比較したところ、大きな差異は見らずほぼ同様の結果となった。そのため、白金ポテンシャルの開発はしなかったものの、量子化学計算を考慮した結果として十分な妥当性が得られたと言える。
次に、白金表面上アイオノマー薄膜における酸素拡散係数の評価手法を確立し、アイオノマーの酸素拡散性の評価については達成することができた。さらに、酸素透過性を示す透過性と溶解性を考慮して、アイオノマー薄膜では透過性に対して溶解性がより大きく影響していることを明らかにした。
また、アイオノマー薄膜における酸素透過について、溶解に要する時間スケールを考慮する必要性があることが新たに分かった。アイオノマー薄膜を透過する際の、酸素の溶解速度および拡散速度について着目して解析することで、より厳密な酸素特性の解明が期待できることから、より酸素透過性の高いアイオノマーの理論設計を行う上で欠かせない課題であると考える。そこで今年度は、溶解速度と拡散速度を考慮した酸素透過現象を表すための理論モデル構築を行った。このモデルに基づいて、来年度にかけて溶解速度と拡散速度の解析を行う予定である。
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| Strategy for Future Research Activity |
アイオノマー薄膜における酸素透過現象について、溶解に要する時間スケールを考慮して、アイオノマーを透過する酸素の溶解速度や拡散速度について解析する必要があることが新たに分かった。この解析によって、厳密な酸素透過特性の解明が期待できることから、より酸素透過性の高いアイオノマーの理論設計を行う上で欠かせない課題であると考える。そこで、溶解速度、拡散速度を考慮した理論式構築、ならびにシミュレータの開発を行っており、来年度にかけて解析を進めていきたいと考えている。
また一方で、アイオノマーと白金との界面における酸素溶解性が、酸素透過に大きく影響していることが明らかになったため、界面における酸素溶解性の向上という観点から、より酸素透過性のよいアイオノマーの設計に向けて、異なる高分子構造を用いて酸素透過特性の解析を行っていく考えである。
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