2016 Fiscal Year Annual Research Report
テラヘルツ光を用いた単層２次元半導体におけるバレー分極の制御
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16J10537
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
吉川 尚孝 京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)
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| Project Period (FY) |
2016-04-22 – 2018-03-31
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| Keywords | 単原子層物質 / バレートロニクス / 高次高調波発生 / 非線形光学 / 遷移金属カルコゲナイド / グラフェン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
バレートロニクスは電子の結晶運動量に対応するバレー自由度を用いてデバイスの高速化・大容量化を目指す分野である。単原子層物質のひとつである単層遷移金属ダイカルコゲナイドにおいては、光の偏光を用いたバレーの選択励起と励起子発光の偏光解析による読み出しが可能であり、主に可視光の偏光と励起子1s状態のバレーを対応づけて研究が行われてきた。本研究では、可視光に加えてテラヘルツ光あるいは中赤外光を用いることで、単原子層物質におけるバレー分極の制御を目指す。
本年度は、単層MoS2におけるバレーコヒーレンスのメカニズム解明と単原子層物質からの高次高調波発生という２つの研究に取り組んだ。前者の研究は、バレー分極の量子的重ね合わせ状態の生成メカニズムを明らかにするものでありバレー分極の制御を目指すためにまず必要なことである。可視光領域の偏光分解発光・ラマン分光によってその偏光特性を詳細に調べることで、バレーコヒーレンスによる偏光保存メカニズムを明らかにした。後者は高強度中赤外光パルスを用いた高次高調波発生の研究で、バレー分極の制御に重要な非摂動論領域の非線形光学相互作用を明らかにするものである。高強度中赤外光パルスの照射下で近赤外から紫外領域の高調波を感度よく測定する光学系を構築し、単層MoS2において18次にも及ぶ高調波の観測に成功した。単層MoS2以外にもゼロギャップ半金属のグラフェンや、同じ遷移金属カルコゲナイドの複数種類について測定を行い、バンド構造による高次高調波発生効率の違いを系統的に調べた。また、励起光の楕円率依存性についてゼロギャップのグラフェンと半導体のMoS2で顕著な変化を見出した。実験結果は理論計算によってよく再現することができ、普遍的な固体の高次高調波発生の性質を示すことができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
バレー分極制御の実験に必要な中赤外光パルス照射と可視領域の分光が可能な光学系を構築し、高強度中赤外光照射による高次高調波発生の観測に成功した。この結果から、バレー分極の制御に重要な非摂動論領域の非線形光学相互作用について多くの知見を得ることができた。特に励起光の偏光楕円率依存性や高調波の偏光特性、単原子層物質のバンド構造との相関を詳細に知ることができた。固体の高次高調波発生の研究自体が現在非常にホットなトピックであり、単層試料について調べることで当初の予想以上に進展し、研究成果を得ることができた。
実験の観点からも、１年目の研究によって、本研究の肝である中赤外光の偏光・強度・チャープの制御のノウハウを身につけることができたのは大きな進展である。複数の良質な単原子層試料を用意することもでき、２年目の研究でもさらなる進展が期待できる状況だと考えている。
以上のような理由から、本研究課題の進捗状況としては、当初の研究計画以上に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
１年目の研究ではバレー分極の制御に重要な非摂動論領域の非線形光学相互作用を明らかにするため、高強度中赤外光パルス励起による単原子層物質からの可視光領域の高次高調波発生を調べた。中赤外光の強度や偏光・楕円率を制御するために、中赤外光用の可変リターダやワイヤーグリッドポラライザーを組み込んだ系を構築した。これはバレー分極の制御を目指すためには必須なことである。また、半金属のグラフェンや同じ遷移金属カルコゲナイドの単層WS2,WSe2,MoSe2を比較して調べることで、バンド構造に依存した高次高調波発生の性質の違いを見出した。複数の単層試料を比較しながら研究を進める基盤が整ったといえる。
本年度は、２色のレーザー照射によるバレー分極の制御を目指す。１年目に構築した中赤外パルス照射の系に加えて偏光を制御した近赤外または可視光の励起パルスを追加し、可視光＋中赤外光の２色励起を可能にする。単層試料の励起子1s準位に共鳴した可視光と中赤外光を組み合わせことで、励起子の励起状態である2p状態や分裂したバンドに由来する高エネルギーの励起子への遷移を誘起し、励起子発光あるいはコヒーレントなサイドバンド生成を観測する。可視光とテラヘルツ光の偏光をそれぞれ制御し、また発光の検出偏光依存性を測定することで、バレー分極と絡めて励起子の励起状態や高エネルギーの励起子へ拡張した光学選択則を詳細に理解すると同時に、中赤外光を用いたバレーの制御を実現する。
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