2016 Fiscal Year Annual Research Report
マイクロ波共振法を用いた有機半導体材料の界面局所伝導度測定法の開発
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16J10857
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
筒井 祐介 京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2016-04-22 – 2019-03-31
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| Keywords | マイクロ波伝導度測定法 / 有機半導体 / チエノアセン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高移動度を有する有機半導体として盛んに研究されているアセン系化合物は、環拡大に伴い大気不安定となることが知られている。これと比較して、環内に硫黄原子を有するチエノアセンは高い大気安定性と移動度を有し、2,7-DPh-BTBTのFET移動度2.0 cm2 V-1 s-1の報告以降、派生材料が広く探索されてきた。特に[1]benzothieno[3,2-b]benzothiophene (BTBT)誘導体では、インクジェット誘起単結晶膜やポリマー混合溶液のスピンコート膜で30 cm2 V-1 s-1を超える正孔移動度が報告されている。本研究では、2,7-BTBTが高移動度を発現する理由を明らかにすべく、置換位置が異なる4種類のC12-BTBT異性体を、マイクロ波伝導度測定法を用いて評価した。各異性体の蒸着薄膜を用いて作成したMetal-Insulator-Semiconductor (MIS) 素子 (Au/SiO2/PMMA/蒸着C12-BTBT/Au)を、Field-Induced Time-Resolved Microwave Conductivity (FI-TRMC)法で測定すると、2,7-体において平均170 cm2 V-1 s-1と異性体の中で突出した正孔移動度が確認された。2,7-体は特徴的なヘリンボーン構造を有しており、サイクリックボルタンメトリーや光電子分光法から他の誘導体よりも強い分子間相互作用を有すると考えられる。理論計算から予測される2,7-体の正孔移動度は145.6 cm2 V-1 s-1であり、FI-TRMCの実測結果と近い値を再現している。これら4種類の誘導体の評価は、有機半導体材料の設計指針のみならず広く有機半導体材料の電荷輸送機構を解明していく上で重要な情報を提供している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
現在高移動度有機半導体として着目されているチエノアセン類については、上項記載の通り種々の誘導体の示す正孔移動度、結晶構造、理論計算から包括的に報告した。これに加えて、従来界面に着目したマイクロ波伝導度法によって測定されていなかったn型半導体材料についてもFI-TRMC法が適用可能であることを確認した。特に、代表的なn型半導体材料であるナフタレンジイミドやペリレンジイミド誘導体についてその電子移動度の評価に成功している。また、広い温度範囲での測定は伝導現象を解釈するために必須であり、当初計画していた温度変調測定についても170～350 K程度の温度範囲でマイクロ波伝導度測定が行えるように測定系の改良が進んでおり、おおむね順調に進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
界面特性を測ることができるFI-TRMC測定法の基本的測定は上述のとおり概ね確立しているが、これを多くの系に応用することが可能である。例えば、SiO2に代表される誘電体材料を絶縁層として用いたMIS素子を利用すると、注入できる電荷キャリア密度はFETと同程度の10の13乗 cm-2程度が上限となるが、強誘電体層あるいはEDLCを用いることによりこの注入キャリア密度を数桁向上させることが可能である。特にEDLCは成膜条件が悪く素子化には向かない材料でも、電気二重層を利用することで測定できると考えられる。これによって測定対象材料がより広範となり、この測定手法の普遍性が広がることが期待される。
また、FI-TRMC測定では界面の特性だけでなく、十分に普及しているインピーダンス測定法と組み合わせることにより物質の界面とバルク中の伝導特性を切り分けて測定することや、電荷キャリアの注入過程に関しても知見を得ることが可能である。これを利用して実際の太陽電池素子と組み合わせることで、その内部のキャリアのダイナミクスを追いかけることもでき、一部測定を始めている。このようにFI-TRMCはその装置上多くの特性を引き出すことが可能であるため、様々な既存の手法や素子構造との連携により一層の展開を図る予定である。
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[Journal Article] Unraveling Unprecedented Charge Carrier Mobility through Structure Property Relationship of Four Isomers of Didodecyl[1]benzothieno[3,2-b][1]benzothiophene2016
Author(s)
Y. Tsutsui, G. Schweicher, B. Chattopadhyay, T. Sakurai, J.-B. Arlin, C. Ruzie;, A. Aliev, A. Ciesielski, S. Colella, A. R. Kennedy, V. Lemaur, Y. Olivier, R. Hadji, L. Sanguinet, F. Castet, S. Osella, D. Dudenko, D. Beljonne, J. Cornil, P. Samori, S. Seki, Y. H. Geerts
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Journal Title
Advanced Materials
Volume: 33
Pages: 7106-7114
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
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