2018 Fiscal Year Research-status Report
遷移金属カルコゲナイド層状物質における励起子光学応答の理論的研究
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16K05391
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
鈴浦 秀勝 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (10282683)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 励起子 / 遮蔽効果 / 吸収スペクトル |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまで励起子束縛に対する遮蔽効果について議論してきたが，実験的に観測される光学スペクトルを説明するために，1電子エネルギーバンドに対する自己エネルギー補正を取り入て，バンド間遷移のギャップエネルギーの変化を考慮した光吸収スペクトルを計算した．電子・正孔間相互作用の共鳴型誘電関数による動的遮蔽効果を生じる微視的模型として電子と光学フォノンの相互作用を採用することで，電子状態の変化は電子・格子散乱として記述される．
フォノン分極による遮蔽は励起子束縛を弱め吸収ピークを高エネルギー側にシフトさせるが，自己エネルギーシフトによるバンドギャップの縮小は低エネルギー側へのシフトに寄与する．計算結果は両者の寄与がほぼ相殺して，吸収スペクトルにおける光学フォノンによる励起子共鳴エネルギー変化は非常に小さいことが明らかになった．つまり，外部誘電環境により励起子スペクトルを大きく変調させるには束縛エネルギーかバンドギャップのどちらかを選択的に結合させる必要がある．
さらに，計算手法を有限温度グリーン関数に拡張し励起子吸収スペクトルの温度変化を議論した．温度上昇に伴うフォノン励起により遮蔽は増強されるが同時に電子・格子散乱も増大するため共鳴エネルギーはほとんど変化しない．しかし，束縛エネルギーの減少により振動子強度が低下しピーク強度は弱められ，フォノン散乱の増大により自己エネルギー虚部が大きくなり線幅が広くなる．前年度に実施した配向分極による遮蔽の温度効果も計算したところ，温度上昇による増強が確認されたが，現実的なパラメータの範囲ではその効果は無視できる．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
励起子束縛エネルギーの遮蔽効果に加えて，1電子エネルギーの自己エネルギー補正を取り入れることにより，実験結果と比較できる吸収スペクトルの計算が実行可能となった．さらに，動的遮蔽効果を取り入れた温度変化も議論できるようになり，順調に進展している．
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| Strategy for Future Research Activity |
遷移金属カルコゲナイド物質では励起子束縛エネルギーが巨大で格子分極による遮蔽効果は小さく，動的遮蔽効果としてより重要な電子分極の効果を考慮した計算を実施することにより，バンドギャップと束縛エネルギーに対する環境効果の影響をより明確にする．また，結晶の内部構造に起因する乱れや，配向分極の凍結による実空間における外因性の乱れを考慮したスペクトル変化を評価する．
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