2018 Fiscal Year Research-status Report
放射光光電子分光とレーザー二光子光電子分光を用いたアナターゼTiO2電子状態研究
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16K05406
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| Research Institution | Saga University |
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Principal Investigator |
東 純平 佐賀大学, シンクロトロン光応用研究センター, 准教授 (40372768)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 光電子分光 / 放射光 / 光触媒 / 二酸化チタン / 電子状態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
昨年度から引き続き、アナターゼ型二酸化チタンTiO2の(001）面を出して整形研磨された天然単結晶についてイオンスパッタと酸素雰囲気中でのアニールにより清浄表面を作製し、放射光を用いた角度分解光電子分光測定を行った。(100)面、(110)面、(001)面のいずれもほぼ同じ酸素分圧とアニール条件で清浄表面を作製できることが確認でき、また継続して調べてきた三次元バンド構造に関する相補的なデータが得られた。これらの成果について研究会や日本放射光学会などで報告を行うとともに、現在論文投稿を準備中である。
上記のように放射光を用いて(100)面、(110)面、(001)面の角度分解光電子分光を行った結果、いずれの面についても酸素の光脱離が高効率で起こり、価電子帯と伝導帯のギャップ中にTi3dによる表面電子状態が形成される事がわかった。昨年度から関連物質として調べはじめたマグネリ相Ti4O7の清浄表面は放射光照射に対して非常に安定であり、アナターゼTiO2における酸素の光脱離による表面電子状態形成は光触媒活性との関係が疑われる。酸素の光脱離によって作られる表面電子状態がレーザー二光子光電子分光により観測できる事が(100)面で確かめられたので、(100)面、(110)面、(001)面それぞれについて、より詳細なレーザー二光子光電子分光を行う予定であったが、当該年度初頭にレーザーシステムが故障し修理に半年以上掛かってしまったので未達成である。レーザーシステムの修理が完了したので、事業期間を延長し次年度にレーザー二光子光電子分光を行う予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
研究計画調書にある当初計画では、「アナターゼTiO2単結晶の様々な面方位で放射光を用いた三次元角度分解光電子分光測定によりバルク電子状態と表面電子状態を同定」し、「それぞれの面方位でレーザー角度分解二光子光電子分光測定により表面電子状態の占有および非占有電子状態のバンド分散に関する情報を得る」としていた。アナターゼTiO2天然単結晶の(100)面、(110)面、(001)面に対する放射光角度分解光電子分光より、Γ-X方向、X-M方向、Γ-M方向、Γ-Z方向のバンド分散が明らかになった。あとは論文化するだけとなりほぼ達成できたと考えられる。
またレーザー二光子光電子分光により、(100)表面において酸素の光脱離によって形成されるTi3d状態を起源とした新たな表面電子状態のバンド分散が観測されており、後者の内容についても一部は達成できている。しかしながら、研究概要で述べた通り当該年度初頭にレーザーシステムが故障し、アナターゼTiO2のそれぞれの面方位に対してレーザー二光子光電子分光を行うことができなくなってしまった。
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| Strategy for Future Research Activity |
レーザーの修理が完了したので、引き続きアナターゼ型TiO2天然単結晶試料のそれぞれの面方位における表面電子状態に対して、現在達成不十分なレーザーを用いた角度分解二光子光電子分光測定ならびに、必要ならば追加で放射光を用いた三次元角度分解光電子分光を行う。光電子の運動エネルギーと励起光として使用するレーザーの光子エネルギーとの関係から、バルク電子状態と表面電子状態さらには占有電子状態と非占有電子状態を分離し、特に表面電子状態の占有、非占有状態についての知見を得る。前年度までに放射光を用いた三次元角度分解光電子分光によってバルクの占有電子状態のバンド分散に関する情報が得られているので、この結果と比較することでより正確に表面電子状態を分離できる。非占有表面電子状態への光励起キャリアの流入を詳細に調べる為に、再生増幅器から出力される強いレーザー光でバルク電子状態を多光子励起し、非占有表面電子状態に流入する光励起電子を別のレーザー光あるいは放射光により時間分解測定することにも挑戦する。
これらの研究結果からアナターゼ型TiO2単結晶の光触媒活性に関係すると考えられる表面電子状態を明らかにし、引き続き国内の学会や国際会議での発表や学術論文への投稿、本研究センターで二年ごとに刊行しているActivity Reportなどにより公表すると共にセンターWebページなどで情報公開を行う。
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| Causes of Carryover |
当該年度頭に実験で使用する予定のレーザーシステムが故障し、修理に半年以上の期間が掛かってしまった。このレーザー故障により当初予定の研究計画を実行できなくなってしまった為、事業期間の延長を申請し、当該年度に予定されていた実験を次年度に行うことで研究を完遂することとした。それに伴い国際会議での発表や論文投稿の費用などが次年度に必要とされるので、事業期間延長申請時にこれらの費用を次年度使用予定額として併せて申請をおこなった。次年度使用額は上記の様に研究成果を発表する為の費用として使用予定である。
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