2016 Fiscal Year Research-status Report
動的平均場を考慮した内殻励起非局所応答の解析と強相関電子状態
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16K05407
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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Principal Investigator |
魚住 孝幸 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (80295724)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 強相関電子系 / 動的平均場 / Ｘ線光電子分光 / 非局所遮蔽 / 共鳴Ｘ線発光分光 / 偏光依存性 / 高分解能X線吸収 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究計画は，Ｘ線分光の微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に，代表者らが提案した動的平均場を考慮したスペクトル解析手法をもとに，具体系への応用を通じた実証・拡張により，新しい理論解析枠組みの構築を目指すものである．
２８年度においては，共同研究者である播木敦氏（ウィーン工科大学）らとの共同研究により，MO系（M=Ni,Co,Mn）, M_2O_3系（M=V,Cr,Fe）を対象に，2p内殻光電子分光における，非局所遮蔽に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べ，スピン状態や混成に寄与する軌道状態との関係，さらには低エネルギー励起構造に伴うスペクトルの線幅など，従来の理論模型では扱えなかったスペクトル微細構造と電子状態との関係を定量的に明らかにした．この成果はPhysical Review Bに投稿済みであり，初年次の目的をほぼ達成するものである．
また，指導大学院生らとの共同研究として4f系に対する予備的研究も行った．まず，Ce金属間化合物を念頭に，近藤シングレット－局在スピン状態の転移に伴う共鳴Ｘ線発光分光の微細構造変化を明らかにした．さらに，典型物質であるCeO_2を対象に，高分解能Ｘ線吸収(XAS)に相当する部分蛍光収量スペクトル(PFY-XAS)を扱い，非現象論的枠組みを用いて微細構造も含めてスペクトルがよく再現できることを示した．前者は近藤温度の低い系に対する新しい電子状態研究ツールを提案するものであり，また，後者はPFY-XASの解析から4f-5d電子間クーロン相互作用の大きさが正確に見積もれること，したがって量子臨界点近傍の電子状態研究に対して重要な知見を与える点で意義がある．これらの成果は，いずれもJournal of the Physical Society of Japan に投稿済みである．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
Ｘ線分光のスペクトル微細構造解析を通じて強相関電子状態に関する知見を得ることを目的に，動的平均場近似を考慮した新しいスペクトル解析枠組みの構築を目指し，２８年度は基本物質であるMO系などを主な対象として，X線分光における動的平均場効果，特に非局所遮蔽がもたらすスペクトル微細構造と電子状態の関係について基本情報を収集・整理することが目標であった．
研究実績の概要に述べたように，MO系（M=Ni,Co,Mn）, M_2O_3系（M=V,Cr,Fe）を対象に，2p内殻光電子分光における非局所遮蔽に伴うスペクトル微細構造を系統的に調べ，スピン状態や軌道状態との関係，さらには低エネルギー励起構造に伴うスペクトルの線幅などを定量的に明らかにした．これにより初年次の目標は概ね達成された．
また，計画の前倒しになるが，4f系としてCe化合物を扱い，近藤温度の低い系において近藤シングレット－局在スピン状態の変化を捉えるツールとして共鳴Ｘ線発光分光（RIXS）が利用できること，さらに非現象論的枠組みを用いた高分解能XASの解析から4f-5dクーロン相互作用の大きさを精度良く見積もることで，量子臨界点近傍の電子状態研究に重要な情報を提供できることなど，予備的研究ではあるが有意義な結果を示すことが出来た．
さらに，当初予定には無かったが，高分解能化の著しいRIXSの微細構造解析から新しい知見を得ることを目的に，角運動量変化に応じて遷移パスを分解するRIXSスペクトル表式を新たに得た．単結晶に対する表式はこれまで得られていたが，多結晶に対する表式は本研究で初めて得られた．特に，遷移パス間の干渉が多結晶では消えるため，偏光依存性測定から低励起状態の角運動量の決定を可能にするものであり，Ｘ線分光研究に新たな視点をもたらす成果であると期待する．以上のように，２８年度の研究は当初の予定以上に順調に推移した．
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度に行った，MO系，M_2O_3系に対する2p内殻光電子分光の系統的研究により，非局所遮蔽効果が特徴的なスペクトル微細構造として3d系全般に見られることが分かり，本研究が提案する動的平均場を考慮する解析枠組みの有効性が確かめられた．この結果は，今後のX線分光研究に一つの方向付けを与えるものと考える．
今後は，当初計画通りにペロブスカイト化合物など応用寄りの物質，およびCe化合物をはじめとする4f系について研究を行っていく．研究実績の概要で述べたように，Ce系については予備的研究においてすでに有意義な結果を得ており論文投稿に至っている．また，ペロブスカイト化合物についてもLaMnO_3およびその電荷ドープ系に対する予備的研究を行っており，非局所遮蔽と軌道秩序パターンの関係を定量的に議論し，その成果はEurophysics Lettersに掲載済みである．これらの結果を踏まえ，本研究計画の内容をさらに深化させ，実践的ノウハウの蓄積に努めたい．そこでは，軟X線共鳴散乱など様々な分光法についても検討し，スピン・軌道・電荷の長距離秩序と各分光法におけるスペクトル微細構造の関連性に特に注意したい．28年度に導出した，遷移パス分解RIXSスペクトル関数は，RIXS微細構造の偏光依存測定により，低エネルギー励起状態の角運動量を決定する有力な手法になる可能性があり，X線分光研究に新たな視点を与え得ることから注目していきたい．
一方，計算アルゴリズムについても効率的な方法を検討していく．すなわち，動的平均場計算の主流は連続時間モンテカルロ法によるものであるが，配置間相互作用（CI）法に基づくアプローチについても検討する．実際，ごく最近，金属系に対して電子－正孔対を効率よく取り込むCIアルゴリズムも考案されており，動的平均場の精度良い，効率的な計算手法として十分に検討の価値があると考える．
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| Causes of Carryover |
間接経費との関係で，当初計画に盛り込んでいた主要物品であるワークステーションのスペックを若干下方修正せざるを得なくなったが，なるべく下げ幅を抑えるようにした．そのしわ寄せで当初予定のアメリカ物理学会の参加費・旅費が支出出来なくなったため，代替措置として２９年度に購入を予定していたプレゼン用ノートパソコンを前倒しで購入した．ノートパソコンはアメリカ物理学会の発表などでも有効活用している．
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
繰り越し額50,321円については，代表者が指導していた博士後期課程学生で，現在客員研究員として代表者の研究室に所属する雀部矩正氏の2017年秋の日本物理学会への参加費・旅費に充てる．雀部氏とはCe金属間化合物を対象とする課題で共同研究を継続している．
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