2017 Fiscal Year Research-status Report
マルチフェロイック物質の磁化プラトーに対する不純部効果
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16K05420
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| Research Institution | Sophia University |
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Principal Investigator |
黒江 晴彦 上智大学, 理工学部, 准教授 (40296885)
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2016-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 反強磁性鎖 / 不純物効果 / 磁化プラトー / 超強磁場物性 / ファラデー回転法 / パルス強磁場 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々は，連続固相反応法という独自の単結晶育成方法を確立し，歪んだ四面体磁性鎖を持つマルチフェロイック物質 Cu3Mo2O9 の強磁場物性や置換効果を研究している．
今年度は磁性不純物として Ni を置換した (Cu,Ni)3Mo2O9 単結晶試料の育成に成功し，磁化測定と比熱測定を行った．ゼロ磁場での比熱測定では，二次相転移による比熱の異常がブロードになるという，不純物置換系に特有の現象が観測された．特筆すべきは，Ni 置換試料の相転移温度が，母物質の物に比べて高くなったことである．相転移温度の上昇は，(Cu,Ni)3Mo2O9 に不純物として導入された S = 1 の Ni2+ イオンの持つスピンの挙動に起因すると考えている．すなわち，Ni2+ は単イオン異方性により結晶内で特定の方向を向き，それが周囲の S = 1/2 の Cu2+ のスピンを揃える事により，磁気秩序の核を形成すると考えた．
Zn 置換試料の 1.4 K での磁化曲線を測定した．磁化プラトーの開く磁場が，不純物置換により減少する事が確認された．母物質では 2/3 プラトーであると考えているが，不純物置換系でのプラトーでの磁化がどの様になっているか，現在解析を進めている．
ファラデー回転法による超強磁場中の磁化測定で問題になっている，単結晶試料に開いた小さな穴を熱処理で除去する事が出来ない事が分かった．別の育成方法で得た単結晶試料は，充分にファラデー回転法による超強磁場中の磁化測定が行えるものである事が分かった．
計画通り国際会議発表３件(SCES2017,LT28)，国内学会発表２件(日本物理学会)で研究結果を発表した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
歪んだ四面体磁性鎖を持つマルチフェロイック物質 Cu3Mo2O9 に，磁性不純物として Ni を置換した (Cu,Ni)3Mo2O9 単結晶試料の育成に初めて成功し，磁化測定と比熱測定を行った．ゼロ磁場での比熱測定では，二次相転移による比熱の異常がブロードになるという，不純物置換系に特有の現象が観測された．Ni 置換試料の相転移温度が，母物質の物に比べて高くなった．相転移温度の上昇は，(Cu,Ni)3Mo2O9 に不純物として導入された S = 1 の Ni2+ イオンの持つスピンの挙動に起因すると考えている．すなわち，Ni2+ は単イオン異方性により結晶内で特定の方向を向き，それが周囲の S = 1/2 の Cu2+ のスピンを揃える事により，磁気秩序の核を形成すると考えた．種々の濃度の単結晶試料に対して，様々な磁場での磁化の温度依存性や，様々な温度での磁化曲線を測定し，温度―磁場相図を作成した．
Zn 置換系 (Cu,Zn)3Mo2O9 のパルス強磁場中の磁化測定を 1.4 K で行った．磁化プラトーの開く温度が，不純物置換により減少する事が確認された．母物質では 2/3 プラトーであると考えているが，不純物置換系でのプラトーでの磁化がどの様になっているか，現在解析を進めている．
超強磁場中の磁化測定に関して問題が発生している．我々が通常用いている連続固相反応法により育成した Cu3Mo2O9 単結晶試料には，直径数マイクロメートルの小さな穴が開いている．熱間等方圧加圧(HIP)処理を施して，磁気的・結晶学的性質を変えずに，結晶に開いた穴を一つにまとめて，ファラデー回転による超強磁場磁化測定を計画していたが，成功には至らなかった．この点は計画当初より想定されていた困難である．
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| Strategy for Future Research Activity |
Ni 置換系に関しては，組成を変えた単結晶試料を育成する．Ni 置換系では，非磁性不純物置換試料に見られた相転移温度と不純物置換量の線形関係が破れているので，低濃度領域の Ni 置換系単結晶試料を育成する事を目標とする．得られた単結晶試料に対して，今までの試料と同じように，比熱測定・磁化測定を行い，磁場―温度相図を作成する．特に低濃度置換試料に関しては，母物質の相図の特徴がどの様に失われていくかに注意して，相図作成を行う．今年度は，すべての試料に対して誘電測定を行い，マルチフェロイックな性質を理解する事を目標とする．
超強磁場中の磁化測定に用いる単結晶試料を，フラックス法によるものに変更する．一般的に，フラックス法により育成した単結晶試料には，製法上の問題でフラックスが不純物として，わずかに混入する．この効果は充分に吟味しなければいけない．現在の所，およそ 100 Gauss 程度の低磁場物性においては，フラックス法により育成した単結晶試料と，連続固相反応法で育成した単結晶試料で，磁気的性質に大きな差が観測されている．これは，不純物による磁区のピンニング効果であり，強磁場物性に関しての大きな変化は無いと考えている．Zn 置換試料の結果も参考に，強磁場領域での不純物効果は小さいと判断している．しかしながら，万が一に備えて，単結晶試料の質を上げるべく，「フラックスのなるべく少ない試料を育成する」「気相成長等の不純物の混入の少ない育成方法を試す」等のアプローチを準備しておく．ファラデー回転法による超強磁場中の磁化測定を成功させる事を目標とする．
今年度は大学院生がいない事と，別の研究プロジェクトに関する学会発表が一件あるために，国際会議発表，国内学会発表各１件を目標とする．
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| Causes of Carryover |
細かな節約が功を奏して，今年度は次年度使用額（Ｂ－Ａ）が正の値として残りました．しかしながら，その金額は全体の１％未満となりました．
次年度の金額と合算して利用する事を計画する際，液体ヘリウムが次年度から５％弱値上がりした事は配慮しなければなりません．今回の次年度使用額は，その補てんをするのにも足りていない状況です．この事に留意して，今年度も注意深く無駄なく有効に当該補助金を利用します．
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[Presentation] Nonmagnetic impurity effects on distorted tetrahedral spin-chain systems Cu3(Mo,W)2O92017
Author(s)
Haruhiko KUROE, Yuta EBUKURO, Yoshinori HIRATA, Masaaki NODA, Ryosuke ODA, Hideki KUWAHARA, Masashi HASE, Kunihiko OKA, Toshimitsu ITO, and Hiroshi EISAKI
Organizer
International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES 2017)
Int'l Joint Research
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