2016 Fiscal Year Research-status Report
層状超伝導体BiS2系における局所構造と量子臨界的挙動及び超伝導特性の相関
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16K05454
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| Research Institution | Tokyo Metropolitan University |
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Principal Investigator |
松田 達磨 首都大学東京, 理工学研究科, 准教授 (30370472)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | BiS2系層状化合物 / 単結晶 / 超伝導 / 構造相転移 / 超格子反射 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
層状超伝導体BiS2系化合物 LnO(1-x)FxBiS2 (R: 希土類及びアクチノイド）について、まずは希土類化合物に集中して、単結晶育成を行い、それらを用いて基礎物性測定及び放射光施設を用いた実験を行った結果、以下のような成果を得た。
(1) LnO(1-x)FxBiS2について、Ln=La, Ce, Pr, Nd およびEuの高純度単結晶育成に成功した。またLa系については、酸素Oのフッ素置換量xについて、0から0.5 までを0.1きざみで育成することに成功した。その他Ce, Pr, Nd については、x=0 および 0.5、Euについてはx=0 について世界で初めて単結晶育成に成功した。
(2)La系について放射光施設を用いた精密な構造解析を実施した結果、x=0について、室温では当初報告されていた正方晶よりも低対称の結晶構造を持つことを明らかにし、さらに室温以上において正方晶系への構造相転移を示す可能性を見いたした。さらにバルクの超伝導転移が観測されているx=0.5 では、室温以下において、超格子反射の強度が発達することを世界で初めて発見した。これは低温における超伝導発現メカニズムに関連する重要な発見であると考えられる。
(3)EuFBiS2系について、単結晶を用いた物性測定より、多結晶にて報告されているようなEuの価数不安定性が見られないことが明らかになった。Euは完全な２価をとっていると考えられる磁気的振る舞いと、電気抵抗の振る舞いを観測した。また、粉末X線回折実験の温度依存性からも当初予想されていた、室温以下の構造相転移などはみられないことを確認した。一方、Euの大きな局在モーメントがあるものの低温2Kまで磁気転移しないなど、極めて特異な物性を示すことが本研究から明らかになってきた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
一般に本研究対象の単結晶育成は、難しいことが知られており、本研究の計画の進捗はこの単結晶育成が順調にすすむか否かに大きく依存する部分があったが、初年度の研究において、この単結晶育成の条件の最適化に成功したこと、またさらに複数の結晶育成方法で成功したことにより、それらを用いた物性測定へと順調に実験が進展できている。また、共同研究者らの協力により、放射光施設を用いた精密な構造解析実験にも十分な実験時間を得ることができ、順調に成果をあげられている。
物性測定については、昨年度から導入されている0.4 Kまでの物性測定装置を用いた測定により、短時間で実験結果を得られるようになってきている。これにより本系の最も注目すべき極低温の磁性異常などがつぎつぎと明らかになってきている。
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| Strategy for Future Research Activity |
(1) La系のLnO(1-x)FxBiS2において、興味深い構造相転移や超格子反射等が観測されてきているが、これらの異常がLn系に共通の異常であるか否かを明らかにする実験を行い、BiS2系の超伝導発現との関係も含め、普遍的知見が得られるように、バンド計算などの理論的サポートも得ながら、結晶構造という視点から総合的にこの系の特徴をまとられるように研究を展開していく。またこの系は、加圧によって劇的に超伝導転移温度が変化することから、加圧下における構造の変化についても重点的に実験をすすめる。
(2) EuFBiS2系においては、本研究の単結晶を用いた物性研究から、多結晶とは大きくことなる振る舞いを示すことが明らかになってきている。我々は多結晶との本質的違いを比較研究から明らかにした上で、本Eu系におけるEuの価数と超伝導発現との関係を単結晶を用いて明らかにしていく。そのためには、圧力を用いた物性測定が必要であり、共同研究として圧力技術の専門家の協力及び共同利用施設を利用した実験へと研究を展開する。
(3)本系の極低温における特異な量子臨界性を研究する上で、よりLnの持つf電子が遍歴性の強い系についても研究を行う必要があると考える。そこで、ウランなどを用いた研究を行うため、東北大学金属材料研究所の施設を利用し、アクチノイド系の研究へと展開を検討する。
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| Causes of Carryover |
当初計画において、本研究対象である物質について大量に単結晶育成を行う必要性があるため、複数の電気炉（マッフル炉）を必要とすると考え備品購入として予算を計上していたが、初年度初期の研究において、結晶育成条件の最適化に成功したことと、このマッフル炉を使用した方法以外にも、既存の高圧合成炉や勾配炉を用いるなど、多様な方法で結晶育成を試みることにより、研究に必要な試料が得られることが分かったことで、新規電気炉の購入の必要性が低下した。そのため、おおよそ電気炉購入として計上していた予算分の差額が生じることとなった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
当初計画で予定していた希土類系のBiS2化合物の研究が順調に進んでいることから、高圧合成炉を用いた新規相探索、及び東北大学金属材料研究所の共同利用施設を利用したアクチノイド系化合物の探索へと研究を進展させる予定である。これらは、結晶育成過程において、多数の消耗品が必要となること、またアクチノイド系の研究では、物質探索として時間を要するため共同利用として認められる予算を超えて旅費が必要となることが予想されることから、前年度繰越した予算をそれらに充当していく予定である。
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[Journal Article] Electronic structure of self-doped layered Eu3F4Bi2S4 material revealed by x-ray absorption spectroscopy and photoelectron spectroscopy2017
Author(s)
E. Paris, T. Sugimoto, T. Wakita, A. Barinov, K. Terashima, V. Kandybam O. Proux, J. Kajitani, R. Higashinaka , T. D. Matsuda, Y. Aoki, T. Yokoya, T. Mizokawa, and N.L. Saini
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Journal Title
Phys Rev. B
Volume: 95
Pages: 035152-1_5
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Localized and mixed valence state of Ce 4f in superconducting and ferromagnetic CeO1-xFxBiS2 revealed by x-ray absorption and photoemission spectroscopy2016
Author(s)
T. Sugimoto, D. Ootsuki, E. Paris, A. Iadecola, M. Salome, E. F. Schwier, H. Iwasawa, K. Shimada, T. Asano, R. Higashinaka, T. D. Matsuda, Y. Aoki, N. L. Saini, and T. Mizokawa
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Journal Title
Phys. Rev. B
Volume: 94
Pages: 081106-1_5
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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