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2017 Fiscal Year Research-status Report

気相分子の実時間光電子分光法の開発

Research Project

Project/Area Number 16K05496
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

峰本 紳一郎  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (90323493)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords原子・分子物理 / 光電子分光
Outline of Annual Research Achievements

本研究計画では、真空紫外(EUV)領域のコヒーレント光源である高次高調波(HHG)と自由電子レーザー(FEL)をプローブ光とし、可視・近赤外のレーザー光で励起した試料分子の時間発展を光電子分光法によって追跡するための方法論を確立することを目的としている。
初年度に引き続き、EUV-FELパルスを光源とする光電子分光法の開発を中心に研究を進めた。EUV-FELパルスと超短パルス光学レーザー光との同期実験を行い、生成する光電子の速度分布イメージを測定したところ、それぞれのパルスの光子が関与する超閾イオン化過程の観測に成功した。高強度電場近似に基づく理論計算により、FELと同期レーザーとの時間ジッターが1ピコ秒程度あると仮定すると実験結果をよく再現することを明らかにした。また、EUV-FELを用いて、配列したCO2分子からの光電子の運動量画像を測定することにも成功した。遅延時間ごとに観測した光電子画像から光電子の放出角分布を再構成するためのプロトコルを開発することを目指し、解析を進めている。
次年度は、データの解析と並行して、EUV-FELと同期レーザーを用いて、励起状態にある分子の光電子分光を行う。典型例として、準安定状態から2体解離する光化学反応を取り上げ、内殻光電子の光電子から核間距離の時間発展を、また、価電子帯電子の光電子から電子状態の変化を調べ、光化学反応の全体像を明らかにすることを目指す。
一方、HHGによる時間分解光電子分光実験の準備として、HHGを用いて窒素分子の時間分解吸収分光を行った。吸収スペクトルの測定までは成功しており、今年度、時間分解吸収分光への拡張、さらに時間分解光電子分光への応用を進める。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究計画では、真空紫外(EUV)領域の光源である高次高調波(HHG)と自由電子レーザー(FEL)をプローブ光とし、レーザー光で励起した分子の時間発展を光電子分光法によって追跡するための方法論を確立することを目的としている。
このうち、2016年よりEUV領域におけるFELパルスの提供が始まったことを受け、初年度に引き続き本年度も、EUV-FELを用いた時間分解光電子分光法の開発を中心に研究を進めた。まず、EUV-FELと超短パルス同期レーザー光との同期実験に取り組み、Ar原子から生成する光電子の運動量画像を観測したところ、EUV-FELと同期レーザーパルスが重なったときにのみ現れる超閾イオン化信号の観測に成功した。一方、高強度電場近似に基づいた理論計算によって、得られた超閾イオン化信号をシミュレーションしたところ、時間ジッターが1ピコ秒程度あると仮定したときに実験結果をよく再現することが分かった。また、ジッターを考慮することにより、光電子スペクトルの角度分布もよく再現した。このように、超閾イオン化の観測はFELの同期実験で不可避なジッターの評価に応用できることを示した。
一方、同期レーザーによりCO2分子を非断熱的に配列させ、配列した分子からの時間分解光電子運動量画像の測定も試みた。ここで、配列度を評価するためにフラグメントイオンの運動量画像を同時に測定したところ、FELと同期レーザーの遅延時間に応じて配列状態が大きく変調する様子が確認できた。また、得られた光電子画像は配列状態により角度分布が異なることを見出しており、詳細な解析を進めている。
上記のFEL実験と並行して、HHGを用いた光電子分光の予備実験として時間分解吸収分光を行った。窒素分子によるHHGの吸収スペクトルの確認には成功し、非断熱的に配列した窒素分子の吸収スペクトルの測定を進めている。

Strategy for Future Research Activity

FEL実験についてはこれまでに、超閾イオン化信号の観測や理論シミュレーション、また、配列した分子からの光電子画像の観測に成功しており、EUV-FELと同期レーザーの時間的、空間的な重なりを確保する方法論を確立した。最終年度は、前年度に観測した光電子画像の理論的な解析に取り組むと同時に、励起状態分子の時間分解光電子測定に取り組む。
配列した分子からの光電子画像は、分子の配列状態と光電子の放出角分布とを反映する。遅延時間ごと、すなわち、分子の配列状態ごとに観測した光電子画像から光電子の放出角分布を再構成するためのプロトコルを開発する。
並行して、EUV-FELを用いて、励起状態分子の時間分解光電子分光を行う。例えば、ヨードメタン分子は、波長400 nmのレーザー光により準安定状態に励起することができ、1ピコ秒程度の時定数で2体解離する。ヨウ素原子の4d光電子や炭素原子の1s光電子の角度分布を利用して、解離に従って変化する核間距離の変化を調べると同時に、価電子帯電子の時間分解光電子スペクトルから電子状態の変化を調べる。理論シミュレーションと比較しながら、超高速で進行する光化学反応の全体像を明らかにすることを目指す。
一方、HHGを用いた実験では、ポンプ光とプローブ光の空間的重なりをよくするために装置の改良を行っている。時間分解吸収分光により時間的空間的重なりを確保した後に、30eV程度の比較的低い光子エネルギーで時間分解光電子分光を行う。光子エネルギーが高いFEL実験で得られた結果と比較しつつ、光反応動力学の詳細を議論する。

Causes of Carryover

(理由) 真空紫外領域の光を取り扱うに当たっては、効率の良い光学素子が多くないため、事前の設計が不可欠である。しかし、高次高調波の強度を最適化するため場所を調整した結果、相互作用領域では想定よりプローブ光の径が大きくなり、ポンプ光との空間重なりが悪くなっていることが判明した。装置を改良して空間重なりを確保する予定であるが、装置の改良を優先していたため、当初予定していた、光学部品の購入(ポンプ光用)を見合わせた。そのため次年度使用額が生じている。
(使用計画)高次高調波を用いた時間分解測定のための真空装置を改良するため、真空部品の購入に使用する予定である。

  • Research Products

    (17 results)

All 2018 2017

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Ar 3p photoelectron sideband spectra in two-color XUV + NIR laser fields2018

    • Author(s)
      Minemoto Shinichirou、Shimada Hiroyuki、Komatsu Kazma、Komatsubara Wataru、Majima Takuya、Mizuno Tomoya、Owada Shigeki、Sakai Hirofumi、Togashi Tadashi、Yoshida Shintaro、Yabashi Makina、Yagishita Akira
    • Journal Title

      Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics

      Volume: 51 Pages: 075601~075601

    • DOI

      10.1088/1361-6455/aab257

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Time-resolved photoelectron imaging of nonadiabatically aligned CO2 molecules2018

    • Author(s)
      Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Soichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Hirofumi Sakai, and Akira Yagishita
    • Organizer
      34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Two-color above threshold ionization of atoms by using femtosecond XUV free electron laser and NIR laser pulses2018

    • Author(s)
      Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Tomoya, Mizuno, Shigeki Owada, Hirofumi Sakai, Tadashi Togashi, Shintaro Yoshida, Makina Yabashi, and Akira Yagishita
    • Organizer
      the 21st International Conference on Ultrafast Phenomena
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] EUV-FELを用いた超高速光電子回折法の開発2018

    • Author(s)
      峰本紳一郎、島田紘行、木原太一、小林志凰、小松和真、小松原航、酒井広文、間嶋拓也、水野智也、柳下明
    • Organizer
      第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] EUV-FELと超短パルス近赤外光によるAr原子の2色超閾イオン化過程2018

    • Author(s)
      島田紘行、峰本紳一郎、三宅聡一郎、小松和真、小松原航、高野哲、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
    • Organizer
      第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] 単一アト秒パルスを用いた配列分子の吸収スペクトル測定2018

    • Author(s)
      小松和真、三宅聡一朗、峰本紳一郎、酒井広文
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第38回年次大会
  • [Presentation] 高次高調波を用いた配列分子の吸収スペクトルの測定2018

    • Author(s)
      小松和真、三宅聡一朗、峰本紳一郎、酒井広文
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] SACLAの軟X線FELにおける同期レーザーとのジッターの評価2018

    • Author(s)
      小松和真、島田紘行、峰本紳一郎、大和田成起、小松原航、酒井広文、富樫格、間嶋拓也、水野智也、吉田慎太郎、矢橋牧名、柳下明
    • Organizer
      日本物理学会第73回年次大会
  • [Presentation] SXFELと同期レーザーによって得られた原子分子の光電子2色シグナル2018

    • Author(s)
      島田紘行、峰本紳一郎、小松和真、小松原航、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
    • Organizer
      日本物理学会第73回年次大会
  • [Presentation] Photoelectron diffraction from laser-aligned molecules using an x-ray free-electron laser2017

    • Author(s)
      Shinichirou Minemoto
    • Organizer
      International Symposium on (e,2e), Double Photo-ionization and Related Topics & 19th International Symposium on Polarization and correlation in Atomic and Electronic Collisions
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Electron spectra in short-pulse two-color (EUV+NIR) photoionization of atoms and molecules2017

    • Author(s)
      Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazuma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Soichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Satoru Takano, Hirofumi Sakai, Shintaro Yoshida, and Akira Yagishita
    • Organizer
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] High-order harmonic generation from benzene molecules2017

    • Author(s)
      Wataru Komatsubara, Shinichirou Minemoto, Kazuma Komatsu, Soichiro Miyake, Satoru Takano, Tsutomu Taguchi, and Hirofumi Sakai
    • Organizer
      33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Absorption spectroscopy of aligned molecules with single attosecond pulses2017

    • Author(s)
      Kazuma Komatsu, Soichiro Miyake, Shinichirou Minemoto, and Hirofumi Sakai
    • Organizer
      2nd International Symposium on Attosecond Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 二色超短パルスレーザーによるAr原子の角度分解光電子分光:実験2017

    • Author(s)
      小松原航
    • Organizer
      原子衝突学会第42回年会
    • Invited
  • [Presentation] 二色超短パルスレーザーによるAr原子の角度分解光電子分光:理論2017

    • Author(s)
      小松和真
    • Organizer
      原子衝突学会第42回年会
  • [Presentation] EUV-FELと超短パルス近赤外光による2色超閾イオン化過程の観測2017

    • Author(s)
      島田紘行、峰本紳一郎、三宅聡一朗、小松和真、小松原航、高野哲、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
    • Organizer
      日本物理学会2017年秋季大会
  • [Presentation] EUV-FELを用いた超高速光電子回折法の開発I2017

    • Author(s)
      峰本紳一郎、島田紘行、木原太一、小林志凰、小松和真、小松原航、酒井広文、間嶋拓也、水野智也、柳下明
    • Organizer
      日本物理学会2017年秋季大会

URL: 

Published: 2018-12-17  

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