2018 Fiscal Year Annual Research Report
Decoupling between shear viscosity and structural relaxation of viscous liquids
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16K05514
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
山口 毅 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (80345917)
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2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 構造緩和 / 高粘性液体 / 粘弾性 / デカップリング / 中間散乱関数 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
液体1-ドデカノールの遅い粘弾性を支配していると考えられるメソスケール構造の集団運動を、同位体置換中性子スピンエコー法を用いて測定した。全水素を重水素置換した試料のみの測定では、メソ構造に対応するプレピークが小さいために集団運動が測定できないが、部分重水素置換試料の中間散乱関数の線形結合を用いることによって、メソ構造の集団運動を実験的に決定することに成功した。同じ系において分子動力学(MD)シミュレーションも行い、実験とシミュレーションの良好な一致が見られた。また、同一波数での集団運動と軽水素試料から得られる単分子運動を比較すると、前者の緩和は2倍程度遅いことが示された。
Lennard-Jones (LJ)液体と液体ヘキサンについて、平衡MDシミュレーションから周波数依存の線形複素粘性係数を、非平衡MDからせん断速度に依存した非線形粘性係数を計算し、高分子液体・溶液において両者の間に成り立つ経験則であるCox-Merz則の成否を検討した。液体ヘキサンではCox-Merz則が成立するが、LJ液体ではCox-Merz則から予想されるよりも低いせん断速度で粘度の非線形性が現れた。LJ液体においては、応力テンソルと二体密度関数の相互相関から、構造因子の主ピークの異方的シフトが遅い粘弾性を支配していることが示されたことから、主ピークが鋭い構造を持つことが、LJ液体での強いshear thinningの原因であるという機構を提案した。一方液体ヘキサンでは、粘弾性緩和は並進配向結合によって支配されており、分子配向は幅広い分布を有するために非線形性が弱いと考えた。
イオン液体＋高分子混合系のMHz領域の粘弾性緩和を測定し、高分子の間のイオン液体の構造緩和を測定することに成功した。バルクのイオン伝導は高分子の間のイオン液体の局所粘度に影響されていることが示唆された。
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