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2018 Fiscal Year Research-status Report

氷結および非氷結水溶液の液体からガラス状態への動的階層構造

Research Project

Project/Area Number 16K05522
Research InstitutionTokai University

Principal Investigator

新屋敷 直木  東海大学, 理学部, 教授 (00266363)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 八木原 晋  東海大学, 理学部, 教授 (40191093)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywords誘電緩和 / 水溶液 / 水 / 高分子 / 氷 / ガラス転移
Outline of Annual Research Achievements

合成高分子水溶液の広帯域誘電分光(BDS):poly(ethylene imine)PEI水溶液とpoly(vinyl methyl ether) PVME水溶液について、高分子濃度がおよそ60 wt.%以上の氷結しない合成高分子水溶液と、高分子濃度が低く氷結する高分子水溶液の10 mHz-50 GHzの周波数域、室温から-150℃の温度域でのBDS測定を行った。
氷結しない濃度のPEIおよびPVME水溶液で、主に水と高分子の分子運動に起因する緩和がそれぞれ観測された。氷結する濃度のPVP、PVME、およびPEI水溶液では氷結温度以下で不凍水、氷、水和した高分子の分子運動に起因する緩和が観測された。氷結しない水溶液との比較により、氷結した水溶液で複数の氷の緩和が観測され、不凍水の緩和は強度の大きな氷の緩和に隠れていることが明らかになった。
氷結たんぱく質水溶液のBDS測定:牛血清アルブミン(BSA)とリゾチウム水溶液で含水率90-60wt.%の水溶液のBDS測定を10mHz-10MHzの周波数域、室温から-150℃の温度域で行った。両水溶液で不凍水、氷、水和たんぱく質によると思われる3つの緩和が観測された。これら球状たんぱく質水溶液でも低温で氷の緩和が複数に分離することが明らかになった。
X線回折測定:低温で氷結するPVP水溶液とフルクトース水溶液を室温から-170℃付近まで急冷し、X線回折測定を行い、これらの水溶液中に含まれる氷の結晶構造解析を行った。急冷したこれらの水溶液では氷Ihに加え氷Icが存在し、含水率によって変化するIhとIcの割合を見積もることができ、東海大学紀要で報告した。今後、温度履歴をより正確に制御して再実験を行う。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

申請時の計画では1.氷結しない高分子水溶液、2.氷結するたんぱく質水溶液、3.氷結する高分子水溶液、4.水以外のアルコールなどの溶媒の高分子溶液の1-4の各物質群の研究を番号順に進めていく予定であったが、現在1-4を並行して進めている。3,4,については既に実験結果が得られており、また1,2,についてもほぼ実験結果を得られており、論文の作成と並行して追加実験を行う必要があるが、全体としてはほぼ順調に進展しているということができる。

Strategy for Future Research Activity

下記の通り、物質毎に結果をまとめ、また必要なものは追加実験を行い、可能な限り2019年度中に全ての論文を投稿予定。
1)氷結するPVP水溶液のBDS測定結果に関する論文を執筆中であり、7月に投稿予定。2)氷結しないPEI水溶液のBDS測定結果の解析が完了し、現在論文執筆中であり、7月に投稿予定。3)氷結しないPVME水溶液のBDS結果の解析と追加の実験を実施中。並行して論文を執筆し7月に投稿予定。4)氷結するPVME水溶液についてBDS測定を継続し再現性を確認中。これらの結果をまとめ12月に論文投稿予定。5)氷結する球状たんぱく質水溶液の結果は誘電率の絶対値の誤差が大きい為、正確な絶対値を決め複数の緩和の出現の再現性の確認のための追加実験を6月以降実施予定。実験を10月までに完了させ、1月の論文投稿を目指す。

Causes of Carryover

年度末に購入する物品が多く、確定見積額を得られるのが機関の発注〆切日よりも後となったため、購入金額を当該年度予算額を超えないように発注したため。

  • Research Products

    (12 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] X線回折法による氷結したPoly (vinyl pyrrolidone)水溶液中の氷の結晶構造に関する研究2019

    • Author(s)
      藤井慎季, 安川裕生, 高塚将伸, 三澤寿之, 伊藤建, 新屋敷直木
    • Journal Title

      東海大学紀要 理学部

      Volume: 54 Pages: 71-85

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] X線回折法による氷結したフルクトース水溶液中の氷の結晶構造に関する研究2019

    • Author(s)
      安川裕生, 藤井慎季, 高塚将伸, 三澤寿之, 伊藤建, 新屋敷直木
    • Journal Title

      東海大学紀要 理学部

      Volume: 54 Pages: 55-69

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enthalpy and Dielectric Relaxation of Poly(vinyl methyl ether)2018

    • Author(s)
      Kaito Sasaki, Masanobu Takatsuka, Rio Kita, Naoki Shinyashiki, Shin Yagihara
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 51 Pages: 5806-5811

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.8b00780

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 純水および部分的に氷結した水溶液中の氷の誘電緩和2018

    • Author(s)
      佐々木海渡, 新屋敷直木
    • Journal Title

      熱測定

      Volume: 45 Pages: 124-128

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ポリビニルメチルエーテルのエンタルピー緩和と誘電緩和2018

    • Author(s)
      佐々木海渡, 高塚将伸, 喜多理王, 新屋敷直木, 八木原晋
    • Organizer
      東京大学物性研究所短期研究会 ガラス転移と関連分野の最先端研究
  • [Presentation] Poly(vinyl pyrrolidone)アルコール溶液と水溶液における溶質と溶媒の誘電緩和とガラス転移2018

    • Author(s)
      藤井慎季, 萬代健太, 高塚将伸, 佐々木海渡, 喜多理王, 新屋敷直木, 八木原晋
    • Organizer
      東京大学物性研究所短期研究会 ガラス転移と関連分野の最先端研究
  • [Presentation] 広帯域誘電分光法によるPoly (ethylene imine)水溶液の液体からガラス状態における高分子と水の分子ダイナミクス2018

    • Author(s)
      高塚将伸, 井上紫央里, 佐々木海渡, 喜多理王, 新屋敷直木, 八木原晋
    • Organizer
      東京大学物性研究所短期研究会 ガラス転移と関連分野の最先端研究
  • [Presentation] 高分子溶液中の水とアルコールの誘電緩和とガラス転移2018

    • Author(s)
      新屋敷直木, 萬代健太, 高塚 将伸, 佐々木海渡, 喜多理王, 八木原晋
    • Organizer
      東京大学物性研究所短期研究会 ガラス転移と関連分野の最先端研究
    • Invited
  • [Presentation] 高分子水溶液のエンタルピー緩和と誘電緩和2018

    • Author(s)
      佐々木海渡, 喜多理王, 新屋敷直木, 八木原晋
    • Organizer
      H2Oを科学する・2018
  • [Presentation] Structure of Ice in Frozen Water Mixtures of Poly(vinyl pyrrolidone) and Fructose Studied by X-ray Diffraction2018

    • Author(s)
      M. Fujii, Y. Yasukawa, M. Takatsuka, T. Misawa, T. Ito, and N. Shinyashiki
    • Organizer
      10th Meeting of Tokai University Micro/Nano Enlightenment (Tune10)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Broadband dielectric spectroscopy of partially crystallized poly(vinyl pyrrolidone)-water mixtures2018

    • Author(s)
      M. Fujii, Y. Matsui, K. Sasaki, R. Kita, N. Shinyashiki, and S. Yagihara
    • Organizer
      10th Meeting of Tokai University Micro/Nano Enlightenment (Tune10)
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] RGMS 研究業績 学術論文

    • URL

      http://www.sp.u-tokai.ac.jp/~rgms/pub/articles.html

URL: 

Published: 2019-12-27  

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