2017 Fiscal Year Research-status Report
熱力学量を正確に計算することを目指したOZ理論の改良
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16K05659
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| Research Institution | Ehime University |
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Principal Investigator |
宮田 竜彦 愛媛大学, 理工学研究科(理学系), 講師 (70390648)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 熱力学量 / MOZ理論 / RISM理論 / LJポテンシャル / 動径分布関数 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、Lennard-Jones（LJ）溶媒中へLJ等核二原子分子を溶質として挿入する際の溶媒和自由エネルギー（SFE）に関して、Ornstein-Zernike（OZ）積分方程式理論における各種近似の影響を調べた。溶質の対称性から、溶質-溶媒間の分布関数の記述には円筒座標が利用できる。円筒座標を利用すれば、Molecular Ornstein-Zernike（MOZ）理論で記述される溶質-溶媒分布関数は2次元で表される（以下、これを2次元OZ理論と呼ぶ）。HNC closureおよびKH closureを組み合わせた2次元OZ理論は溶媒和自由エネルギーを過大評価する。ここで、溶媒和自由エネルギーの比較対象としてはMDシミュレーションの結果を用いた。また、MD法で溶質周りの2次元分布関数を求め、2次元OZ理論による結果と比較した。特に、溶質siteから見た分布関数の角度依存性に注目して比較を行った。溶質が単原子分子のときには、SEB補正（LJポテンシャルのσパラメータを見掛け上調節するという方法）が有効であることが前年度までに示されており、その補正量の定量化もなされていた（後者に関する論文は本年度に出版された）。本年度は、LJ等核二原子分子の溶質に対して、この補正量の角度依存性を調べた。その結果、補正量は角度にほとんど依存しないこと、および単原子分子溶質のときの補正量とほぼ一致することが明らかとなった。このことは、単原子溶質に対するSEBの補正量がLJ等核二原子分子の溶質へ移植可能であることを示唆する。また、同様の検討を溶質-溶媒間のRISM理論に関しても行い、LJ等核二原子分子に対して、SEBの補正量の移植可能性を確認した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
各種closure近似の下で、エネルギー方程式とビリアル方程式の一貫性について検討し、論文を投稿した（この論文は本年度中にはアクセプトされなかったが、この報告書執筆時点ではアクセプトされている）。この論文では、LJ流体に対する動径分布関数の密度微分や等温圧縮率の精度に関しても議論した。これらは本年度中までに成果を出す計画であったもので、おおむね順調に進展したと考えている。また、等核二原子分子溶質の溶媒和自由エネルギーの精度の検討を行い、分布関数の観点からSEB補正の移植可能性の検討を行った。RISM近似を含まないMOZ理論、およびRISM理論の双方でSEB補正の移植可能性が確認された。溶媒を二原子分子へ拡張する場合についても検討を開始している。溶媒が多原子分子モデルになる場合は、気液共存曲線を描くことから始める必要があるが、現在はその計算を系統的に進めているところである。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度は、溶質を異核2原子分子にした場合と、溶媒を等核2原子分子にした場合の双方で、溶媒和自由エネルギーの精度を調べる。いずれの場合も、SEB補正におけるσパラメータの補正量の移植可能性（単原子分子用の補正量から予測できるかどうか）を中心的に検討する。その際、RISM近似の影響についても調べる。また、溶媒site上に部分電荷を有する2原子分子モデルについても検討を開始し、その気液共存曲線を描くことを試みる。
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| Causes of Carryover |
理由：
次年度使用額は2000円未満であり、旅費や物品費等のわずかな端数の積み重ねによるものと考えている。
使用計画：
翌年度は国内で開催される予定の国際会議に参加し、本研究成果を発表する予定である。また、その他の国内の研究会や学会に参加し、本研究成果を発表する予定である。これらの旅費や参加費として助成金を使用する計画である。
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