2016 Fiscal Year Research-status Report
多分岐高分子の分子包接特性を利用した液液界面の反応制御と分光計測への応用
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16K05811
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| Research Institution | Kanazawa University |
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Principal Investigator |
永谷 広久 金沢大学, 物質化学系, 准教授 (90346297)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
井村 久則 金沢大学, 物質化学系, 教授 (60142923)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | デンドリマー / ハイパーブランチポリマー / デンドリグラフトポリマー / 液液界面 / フラビン化合物 / 分光電気化学 / カーボンナノドット |
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| Outline of Annual Research Achievements |
多分岐高分子の被包接分子に対する相互作用を比較検討するため、多分岐高分子としてアミノ末端ポリアミドアミンデンドリマー、ビス-MPAポリエステルハイパーブランチポリマー、Poly-L-Lysineデンドリグラフトポリマーを用い、フラビン化合物（リボフラビン、フラビンモノヌクレオチド、ルミクロム）やインドール誘導体（トリプタミン、セロトニン、5-ヒドロキシインドール酢酸）などの生理活性物質、各種イオン性薬剤分子を用いて水溶液中および電気化学的に分極した水相と有機相の液液界面における電荷移動反応を分光電気化学的に研究した。測定した多分岐高分子化合物の中でも、カチオン性のポリアミドアミンデンドリマーは、水溶液および液液界面において中性およびアニオン性のフラビン化合物と相互作用し、フラビン化合物がデンドリマーに包接された状態で液液界面を横切るイオン移動反応を生じることを確認した。一方、電荷を持たず中性種として溶存するビス-MPAポリエステルハイパーブランチポリマーは、溶液相では明瞭な相互作用を示さなかったが、液液界面においてフラビン化合物の界面吸着反応を効果的に抑制することを確認し、界面特異的に作用することが明らかになった。インドール誘導体については溶液内および液液界面ともに明瞭な相互作用や反応機構の変化は見られなかった。多分岐高分子と共存分子の相互作用は、溶液相では静電相互作用、液液界面では静電相互作用に加えて界面吸着性が大きく寄与することが明らかになった。また、多分岐高分子との複合化に用いる発光性カーボンナノドットについて、水熱合成法による作製とキャピラリーゾーン電気泳動による耐電状態の評価、液液界面における反応挙動の分光電気化学解析を行い、表面官能基に依存した耐電状態と界面吸着性の相関について検討を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
多分岐高分子のイオンや分子に対する包接機能の評価については、溶液内だけでなく電位変調蛍光分光法や偏光変調全内部反射蛍光分光法など、液液界面で生じる反応や界面特異的に形成される化学種に対して選択性が高い測定手法を適用し、詳細に解析することに成功している。これらの結果は既に論文として公表済みである。また、多分岐高分子との複合化を計画している発光性のカーボンナノドットの作製手法の確立、分光特性や界面挙動の基礎検討を終えることができたため、スムーズな研究展開が期待できる。今年度得られた多分岐高分子と種々の化学種の相互作用に関する結果は、反応系の最適化や展開を行う上での指針となることが期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
多分岐高分子と共存化学種の相互作用は、溶液相では静電相互作用による効果が支配的であるのに対して、液液界面では多分岐高分子と共存化学種の界面吸着性が大きく影響していることが明らかになった。液液界面におけるイオン種の移動や吸着反応は、外部から電気化学的手法によって可逆的に制御できるため、イオン性の多分岐高分子を中心に反応系を構築し、金属イオンや薬剤分子の相間分配や界面反応の効率的な制御、高機能ドラッグデリバリーシステムの基礎検討を推進する。
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| Causes of Carryover |
要求性能を満たすレーザー光源を安価に導入できたことに加えて、国際学会の旅費については外部資金を調達できたため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
多様な官能基を有する多分岐高分子およびアントラサイクリン系薬剤分子（抗がん剤）を購入し、研究対象の反応系を拡充することで分子包接特性の系統的な評価に活用する。
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