2017 Fiscal Year Research-status Report
| Project/Area Number |
16K05875
|
|---|
| Research Institution | Okayama University of Science |
|---|
Principal Investigator |
赤司 治夫 岡山理科大学, 付置研究所, 教授 (30221708)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
|
| Keywords | 金属錯体触媒 / 酸化反応 / 酸化触媒 / ポルフィリン / クロリン / 糖 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は，環境にやさしい水溶性の新しい酸化触媒を錯体化学の手法で創出することにある．このため，平成２８年度は，第一ペンタフルオロフェニル基をもつポルフィリンおよびクロリンの誘導体と，これらの骨格に糖を連結することにより，水溶性を付
与した，糖連結フッ素化ポルフィリンおよびクロリン誘導体を合成し，これらの化合物を配位子とする新規アルミニウム，チタン，ガリウム，ニオブ，ルテニウム錯体を合成した．平成29年度は、これらの化合物の基礎的物性（光増感剤としての性能評価，触媒能の探索）をほぼ終了した．
これらの研究を平行して，これまでの合成した一連の錯体を用いて，これらの錯体を触媒として応用することが可能な反応の探索を行った．グルコースを連結したフッ素化クロリン誘導体を配位子とするマグネシウム錯体(Mg(TFPC)-SGlc)が1,5-ナフタレンジオー
ルを酸化して，5-ヒドロキシ-1,4-ナフトキノンを生成する反応の触媒として作用することを明らかにすることに成功した．これらに加えて、一連の錯体はオレフィンを酸化してエポキシドを生成する反応や，スチレンを酸化して，アセトフェノンやアルコール類を生成する反応の触媒となることも発見した．
一連の研究成果は，本研究の目的である環境調和型の新しい酸化触媒の開発をするために非常に重要な，新しい反応の発見であり，これらの研究を進めることで目標を達成していくことができると考えている．
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成２９年度，新しい金属元素（アルミニウム，チタン，ガリウム，ニオブ，ルテニウム）を含む，新規錯体の合成に成功し，基礎的な物性に加えて，光増感剤としての能力（一重項発生能）の評価を終えることができた．
グルコースを連結したフッ素化クロリン誘導体を配位子とするマグネシウム錯体(Mg(TFPC)-SGlc)が，1,5-ナフタレンジオールを酸化して，5-ヒドロキシ-1,4-ナフトキノンを生成する反応の触媒として作用することを明らかにした結果に加えて，新たに、オレフィンを酸化してエポキシドを生成する反応や，スチレンを酸化して，アセトフェノンやアルコール類を生成する反応の触媒となることも発見した．
これらのことから，本研究課題の進捗状況をおおむね順調に進行しているものと評価した．
|
| Strategy for Future Research Activity |
本研究提案では，水系で酸化反応に適用可能な環境にやさしい金属錯体触媒の開発のための新しい金属錯体を合成することがその中心的目標である．基本的には平成29年度までに合成した，フッ素化クロリンおよびフッ素化ポルフィリンを配位子とするアルミニウム，チタン，ガリウム，ニオブ，ルテニウム錯体について，これらの錯体に糖を連結することにより，水溶性の錯体とする実験を進めていく．これらの水溶性錯体を酸化反応触媒として適用可能な，新しい酸化反応の探索を継続的に行なっていく．具体的には，アミンやアルコール等の酸化反応，および炭素-炭素二重結合の酸化的開裂(エポキシの生成反応)等について適用しつつ，一連の錯体の反応性を検討する．
|
