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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Growth and domain suppression effects on ion conductivity of bulk crystals of lithium ion conducting oxides

Research Project

Project/Area Number 16K05930
Research InstitutionUniversity of Yamanashi

Principal Investigator

田中 功  山梨大学, 大学院総合研究部, 教授 (40155114)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywordsリチウムイオン伝導体 / チタン酸ランタンリチウム / ニオブ酸ランタンリチウム / コバルト酸リチウム / TSFZ法 / バルク単結晶育成 / イオン伝導度
Outline of Annual Research Achievements

高容量で安全性の高い全固体リチウムイオン二次電池の開発を目指して、分解溶融酸化物固溶体であるリチウムイオン伝導体酸化物のバルク結晶をTSFZ法により育成し異相のない最適な育成条件を明らかにするとともに、イオン伝導度の異方性やドメインの影響を調べることで、リチウムイオン伝導度劣化のメカニズムを明らかにすることを目的としている。
平成30年度は、チタン酸ランタンリチウムLa2/3-xLi3xTiO3 (LLTi)、ニオブ酸ランタンリチウムLa(1-x)/3LixNbO3 (LLNb)、コバルト酸リチウムLiCoO2の単結晶育成について育成条件(特に種結晶を用いたseed育成、溶媒組成)を検討した結果、直径約5mm、長さ30mm以上の大きさでドメイン構造のない単結晶を育成することができた。LLTi育成結晶においてLi濃度x=0.057であり仕込み組成x=0.117の半分以下であるにもかかわらず[110]において1.64 mS/cmの高いイオン伝導性を示した。LLNbにおいては、Li濃度x=0.071であり仕込み組成x=0.10より低いにもかかわらず[100]において0.11 mS/cmであり多結晶体よりも高いイオン伝導性を示した。LiCoO2育成結晶においては、中性子回折によりLiCoO2化学量論組成に近いことが確認された。
研究期間全体を通じて実施した研究の成果としては、育成条件の最適化より異相やドメイン構造のないLLTi、LLNb、LiCoO2単結晶の育成に成功した。育成単結晶のイオン伝導度の異方性から、焼結体など多結晶体のイオン伝導度では[001]のイオン伝導度が支配的であり低下させていることが明らかになった。今後は、これらのことを踏まえて単結晶を用いたリチウムイオン二次電池への応用に研究を展開して、次世代の全単結晶リチウムイオン二次電池の開発を目指す。

  • Research Products

    (13 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] Leibniz IFW-Dresden(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      Leibniz IFW-Dresden
  • [Int'l Joint Research] The University of Sydney/Australian Centre for Neutron Scattering(オーストラリア)

    • Country Name
      AUSTRALIA
    • Counterpart Institution
      The University of Sydney/Australian Centre for Neutron Scattering
  • [Journal Article] Determination of the phase relation of a LixLa(1-x)/3NbO3 system by the slow cooling floating zone method2019

    • Author(s)
      Isao Tanaka, Risa Yoshihara, Chie Nakazawa, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi
    • Journal Title

      Journal of Crystal Growth

      Volume: 507 Pages: 251-254

    • DOI

      10.1016/j.jcrysgro.2018.11.030

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Growth of LiCoO2 Single Crystals by the TSFZ Method2019

    • Author(s)
      Shigenobu Nakamura, Andrey Maljuk, Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Takeshi Hayashi, Yutaka Anzai, Yasunori Furukawa, Chris D. Ling, Guochu Deng, Maxim Avdeev, Bernd Buchner, Isao Tanaka
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 19 Pages: 415-420

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b01503

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] TSFZ 法による全固体リチウムイオン電池材料バルク単結晶の 育成2019

    • Author(s)
      田中 功
    • Journal Title

      日本結晶成長学会誌

      Volume: 46 Pages: 46(3)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystal growth of La2/3-xLi3xTiO3 by the TSFZ method2018

    • Author(s)
      Yuki Maruyama, Shiho Minamimure, Chinatsu Kobayashi, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi and Isao Tanaka
    • Journal Title

      Royal Society Open Science

      Volume: 5 Pages: 181445(7)

    • DOI

      doi.org/10.1098/rsos.181445

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] TSFZ 法による La2/3-xLi3xTiO3 リチウムイオン伝導体の単結晶育成と評価2019

    • Author(s)
      丸山 祐樹, 南牟禮 志歩, 小林 千夏, 長尾 雅則, 綿打 敏司, 田中功
    • Organizer
      日本セラミックス協会2019年年会
  • [Presentation] Growth of lithium ion conductor La2/3-xLi3xTiO3 single crystals by the TSFZ method with various solvents2018

    • Author(s)
      Isao Tanaka, Chinatsu Kobayashi, Shiho Minamimure, Md Shahajan Ali, Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi
    • Organizer
      The International Symposium on Inorganic and Environmental Materials 2018 (ISIEM 2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] TSFZ 法による La2/3-xLi3xTiO3 単結晶の育成2018

    • Author(s)
      丸山 祐樹・南牟禮 志歩・小林 千夏・長尾 雅則・綿打 敏司・田中 功
    • Organizer
      第31回日本セラミックス協会秋季シンポジウム
  • [Presentation] TSFZ 法による LiCoO2 正極材単結晶の育成2018

    • Author(s)
      田中功,中村成伸, Andrey Maljuk, 丸山祐樹, 長尾雅則, 綿打敏司, 林 武志, 安斎 裕, 古川保典, Chris D. Ling
    • Organizer
      第47回結晶成長国内会議
    • Invited
  • [Presentation] LiCoO2結晶のTSFZ育成と評価2018

    • Author(s)
      中村成伸,Andrey Maljuk ,丸山祐樹,長尾雅則,綿打敏司,田中功
    • Organizer
      第47回結晶成長国内会議
  • [Remarks] 山梨大学研究者総覧

    • URL

      http://nerdb-re.yamanashi.ac.jp/Profiles/339/0033828/profile.html

  • [Remarks] 研究室HP

    • URL

      http://www.inorg.yamanashi.ac.jp/research/16

URL: 

Published: 2019-12-27  

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