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2017 Fiscal Year Research-status Report

白色LED用Eu2+, Ce3+賦活蛍光体の温度消光原因の解明

Research Project

Project/Area Number 16K05934
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

上田 純平  京都大学, 人間・環境学研究科, 助教 (90633181)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords熱イオン化 / 電子移動 / 温度消光 / 熱ルミネッセンス / 白色LED / 蛍光体
Outline of Annual Research Achievements

近年、白色LEDの高出力化に伴う発熱により、白色LEDに封止されている蛍光体の熱特性の向上、また、その熱消光の原因の解明が急務とされている。本研究は、白色LED用蛍光体、特に5d-4f発光を有するランタニドイオンにおいて、どのようなメカニズムで温度消光しているかを明らかにすることを目的としている。
本年度は、Eu2+添加CaAlSiN3赤色蛍光体における温度消光の原因を明らかにした。Eu2+添加CaAlSiN3赤色蛍光体は、実用蛍光体として既に白色LEDデバイスに使用されているが、その温度消光プロセスを解明した研究はなかった。
Eu2+添加CaAlSiN3は、640nm付近に5d-4f発光を示し、その発光強度の温度依存性を測定したところ、400K程度から徐々に温度消光を示し、発光強度が低温時の強度に比べ半分になる消光温度は、657Kであった。この温度消光プロセスを調べるために、熱ルミネッセンス(TL)グロー曲線測定を行った。室温で紫外線照射後TLグロー曲線を測定すると、300Kから600Kのブロードなバンドが観測されたが、Eu2+の最低5d準位を励起できる550nmを照射後、TLグロー曲線を測定したところTLグローピークは観測されなかった。これは、Eu2+の最低5d準位から伝導帯までの電子移動が生じなかったため、欠陥に電子が捕獲されずTLグローピークを示さなかったと理解できる。一方で、温度消光が始まる400Kにサンプル温度を上昇させて、550nmを照射後TLグロー曲線を測定したところ、TLグローピークが観測された。これは、熱エネルギーによって、最低5d準位の電子が伝導帯に移動したためであると考えられる。以上より、Eu2+添加CaAlSiN3赤色蛍光体における温度消光は、熱イオン化であると結論付けた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究においては、実用白色LED用蛍光体、特に5d-4f発光を有するランタニドイオンにおいて、温度消光メカニズムを解明することを目的としている。
Eu2+添加CaAlSiN3蛍光体は、最も広く使用されている実用赤色蛍光体であり、その蛍光体において、温度消光メカニズムを明らかにしたことから、当初の目的は達していると言える。

Strategy for Future Research Activity

これまでに、実用蛍光体であるCe3+添加ガーネット蛍光体、Eu2+添加CaAlSiN3蛍光体の温度消光メカニズムを既に明らかにした。今後も、同じく5d-4f発光を有し、広く白色LED用蛍光体として用いられている他のCe3+、Eu2+蛍光体の消光原因の解明を引き続き行う。
また、これまでに得られた知見を総括して、温度消光しにくい蛍光体の予測を行う。具体的には、ランタニドイオンの基底準位と励起準位エネルギー準位、ホスト伝導帯と価電子帯の位置を表した真空準位束縛エネルギー準位図を構築し、励起5d準位と伝導帯下端までのエネルギー差を求め、消光温度の予測を試みる。

  • Research Products

    (17 results)

All 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 5 results) Remarks (3 results)

  • [Int'l Joint Research] Delft University of Technology(オランダ)

    • Country Name
      NETHERLANDS
    • Counterpart Institution
      Delft University of Technology
  • [Int'l Joint Research]

    • # of Other Countries
      1
  • [Journal Article] Thermal Quenching Mechanism of CaAlSiN3:Eu2+ Red Phosphor2018

    • Author(s)
      Jumpei Ueda、Setsuhisa Tanabe、Kohsei Takahashi、Takashi Takeda、Naoto Hirosaki
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 91 Pages: 173~177

    • DOI

      10.1246/bcsj.20170307

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Vacuum referred binding energy of 3 d transition metal ions for persistent and photostimulated luminescence phosphors of cerium-doped garnets2017

    • Author(s)
      Ueda Jumpei、Hashimoto Atsunori、Takemura Shota、Ogasawara Kazuyoshi、Dorenbos Pieter、Tanabe Setsuhisa
    • Journal Title

      Journal of Luminescence

      Volume: 192 Pages: 371~375

    • DOI

      10.1016/j.jlumin.2017.07.006

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Evidence of valence state change of Ce^3+ and Cr^3+ during UV charging process in Y_3Al_2Ga_3O_12 persistent phosphors2017

    • Author(s)
      Ueda Jumpei、Katayama Misaki、Asami Kazuki、Xu Jian、Inada Yasuhiro、Tanabe Setsuhisa
    • Journal Title

      Optical Materials Express

      Volume: 7 Pages: 2471~2471

    • DOI

      10.1364/OME.7.002471

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Vacuum Referred Binding Energy (VRBE)-Guided Design of Orange Persistent Ca3Si2O7:Eu2+ Phosphors2017

    • Author(s)
      Ueda Jumpei、Maki Ryomei、Tanabe Setsuhisa
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 56 Pages: 10353~10360

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.7b01214

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Pr3+添加ガーネットにおける5d-4f遷移の熱イオン化消光と熱クロスオーバー消光2018

    • Author(s)
      上田 純平, 田部 勢津久, A. Meijerink, P. Dorenbos, A. Bos
    • Organizer
      第65回 応用物理学会 春季学術講演会
  • [Presentation] Control of Y3Al5-xGaxO12:Ce3+ persistent luminescence property by trap depth engineering2018

    • Author(s)
      Jumpei Ueda
    • Organizer
      SPIE Photonics West 2018
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ce3+添加ガーネット化合物における光機能性材料設計2018

    • Author(s)
      上田 純平、田部 勢津久
    • Organizer
      第4回構造科学と新物質探索研究会 サテライトプログラム
    • Invited
  • [Presentation] Development of persistent phosphors by controlling photo-induced electron transfer and electron trap depth2018

    • Author(s)
      Jumpei Ueda
    • Organizer
      日本化学会 第98春季年会 若い世代の特別講演会
    • Invited
  • [Presentation] 消光プロセスが生む新しい光機能性材料2017

    • Author(s)
      上田 純平
    • Organizer
      ニューガラスフォーラム第126回若手懇談会
    • Invited
  • [Presentation] Investigation of Thermal Quenching Process for 5d-4f and 3d-3d Luminescence2017

    • Author(s)
      Jumpei Ueda、Setsuhisa Tanabe
    • Organizer
      232nd ECS MEETING
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermal Quenching Mechanism of CaAlSiN3:Eu2+ Red Phosphor2017

    • Author(s)
      Jumpei Ueda、Setsuhisa Tanabe、Kohsei Takahashi、Takashi Takeda、Naoto Hirosaki
    • Organizer
      第58回ガラスおよびフォトニクス材料討論会
  • [Presentation] Development of Orange Persistent Ca3Si2O7:Eu2+ Phosphor by Co-doping with Lanthanide Ion Based on Vacuum Referred Binding Energy (VRBE) Diagram2017

    • Author(s)
      Jumpei Ueda、Ryomei Maki、Setsuhisa Tanabe
    • Organizer
      7th Int'l Workshop on Photoluminescence in Rare Earths (PRE’17)
  • [Remarks] 京都大学大学院 人間・環境学研究科 田部研究室

    • URL

      http://www.talab.h.kyoto-u.ac.jp/index.html

  • [Remarks] 京都大学大学院 人間・環境学研究科 上田純平

    • URL

      http://jumpeiueda.populr.me/home

  • [Remarks] 京都大学 教育研究活動データベース 上田純平

    • URL

      http://kyouindb.iimc.kyoto-u.ac.jp/j/bD6qE

URL: 

Published: 2018-12-17  

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