2018 Fiscal Year Annual Research Report
Creation of Novel Bi-functional Electrocatalyst and Development of Innovative-Unitized Regenerative Fuel Cell
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16K05940
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Research Institution | Oita University |
Principal Investigator |
衣本 太郎 大分大学, 理工学部, 准教授 (90464429)
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Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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Keywords | 一体化再生型燃料電池 / 水素発生反応 / 酸素還元反応 / 二元機能電極触媒 |
Outline of Annual Research Achievements |
前年度に引き続いて、①高反応表面積TiOxNy担持活性炭の作製(TiOxNy/AC)、②TiOxNy/ACの水素発生反応(HER)と酸素還元反応(ORR)触媒活性測定と③TiOxNy/ACの両反応への触媒作用機序の解明そして④I-URFCの組立てと作動試験に取り組んだ。 ①では、研究期間で確立した最適方法でTiOxNy/ACを作製した。 HERに対する②と③について、構成元素の化学状態をX線光電子分光法で調べ、ガスクロマトグラフィーを使用した水素生成量の測定結果との相関を調べた。そして、TiOxNy/AC 中のTiONとTiNの比と水素生成量に関係を見出し、TiおよびNの化学状態がHER活性を決定する一つの主要因であることを明らかにした。そして、HERに対するTiOxNy/ACの触媒作用機序において、Nが反応活性点となっている可能性も見出した。 また、ORRに対する②と③の研究も進め、熱窒化温度の上昇にともないTiOxNy/ACのORR開始電位は貴になり、900℃の熱窒化処理で0.7 V以上とACに比べて貴であることを明らかにし、TiOxNyがORRへの触媒として作用することを見出した。さらにORRへの触媒作用機序を明らかにすべく、Koutecky-Levichプロットによる解析を行い、反応電子数は概ね2と推定できた。 以上、TiOxNyのHERとORRへの触媒作用機序を明らかにする研究目的に対して、HERにはNが反応活性点となっている可能性を、ORRにはTiOxNyが反応活性点で、反応電子数は概ね2であることを初めて見出した。 ④について、②と③に時間を要したため、I-URFCの原理確認を行うことを最優先とし、硫酸水溶液を電解液としたI-URFCセルを組み立て、HERを行った後にORRを行うことに初めて成功し、I-URFCの原理を確認できた。
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