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2018 Fiscal Year Research-status Report

全固体電池に適した形態をもつシリコン粒子の創製

Research Project

Project/Area Number 16K05949
Research InstitutionOsaka Research Institute of Industrial Science and Technology

Principal Investigator

山本 真理  地方独立行政法人大阪産業技術研究所, 森之宮センター, 研究主任 (20416332)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 高橋 雅也  地方独立行政法人大阪産業技術研究所, 電子材料研究部, 研究主幹 (90416363)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2020-03-31
Keywordsポーラスシリコン粒子 / 全固体電池 / 負極複合体 / 負極複合体 / 硫化物系固体電解質
Outline of Annual Research Achievements

H30年度は、H29年度に創製したポーラスシリコン粒子を用い、電極複合体の作製条件の検討、及び全固体電池の特性評価を行った。電極複合体は、ポーラスシリコン粒子と硫化物系固体電解質Li3PS4ガラス、及び導電助剤としてアセチレンブラックを乳鉢、又は振とう機を用いたボールミル(1800 rpm、60分間)により混合した。比較としてミクロンサイズのノンポーラスシリコン粒子を用いて同様の混合方法で負極複合体を作製した。全固体電池の作製は、負極複合体、固体電解質層、及びリチウム-インジウム合金を積層し加圧してペレット型電池とした。ノンポーラスシリコン粒子は、乳鉢、及びボールミル混合のどちらにおいても初回放電容量1760-1960 mAh g-1、初回クーロン効率61-62%と高い値を示したが、100サイクル目の容量維持率は20%以下であった。一方、ポーラスシリコンでは、乳鉢混合の場合、初回放電容量2300 mAh g-1、初回クーロン効率71%とノンポーラスシリコンよりも高く、100サイクル目の容量維持率は52%へ向上した。ボールミル混合では、初回放電容量1240 mAh g-1、初回クーロン効率49%と低下したが、容量維持率は93%と大幅に改善した。ボールミル混合で初回クーロン効率が低下した理由として、ポーラスシリコンが固体電解質マトリックスに均一に分散したことによりシリコン/固体電解質界面の接触面積増加に伴い副反応が増加したことが原因と考えられる。この初回充放電における副反応は以降の充放電では起こらず、高い容量維持率を示す。このことから、多孔質化することで粒子内側への体積増加が起きることによりシリコン/活物質界面剥離が防止できることが示された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

充放電試験に長期間を必要とするため、充放電後の電池についての断面観察が十分に行えていない。

Strategy for Future Research Activity

充放電後の断面SEM観察を行い、負極複合体中の活物質/固体電解質界面におけるポーラスとノンポーラスシリコンの違いを調査する。その結果を元に全固体電池に適したシリコンの形態を考案する。

Causes of Carryover

1年研究期間を延長して次年度に断面観察を予定しているが、断面作製用の遮蔽板を購入する必要があるため。

  • Research Products

    (9 results)

All 2019 2018

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Stable cyclability of porous Si anode applied for sulfide-based all-solid-state batteries2019

    • Author(s)
      Ryota Okuno, Mari Yamamoto, Yoshihiro Terauchi, Masanari Takahashi
    • Journal Title

      Energy Procedia

      Volume: 1 Pages: 183-186

    • DOI

      10.1016/j.egypro.2018.11.125

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Slurry mixing for fabricating silicon-composite electrodes in all-solid-state2018

    • Author(s)
      Mari Yamamoto, Yoshihiro Terauchi, Atsushi Sakuda, Masanari Takahashi
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 402 Pages: 506-512

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2018.09.070

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 体積変化率の異なる活物質および正・負極の組み合わせによる2019

    • Author(s)
      山本 真理・寺内 義洋・作田 敦・ 加藤 敦隆・高橋 雅也
    • Organizer
      公益社団法人日本セラミックス協会2019年年会
  • [Presentation] 硫化物全固体電池における正極・負極活物質の体積変化および拘束圧の影響2018

    • Author(s)
      山本 真理・寺内 義洋・作田 敦・加藤 敦隆・高橋 雅也
    • Organizer
      公益社団法人日本セラミックス協会第31回秋季シンポジウム
  • [Presentation] Microstructures of nanoporous-Si composite anodes in sulfide-based all-solid-state lithium-ion batteries2018

    • Author(s)
      奥野 亮太、山本 真理、寺内 義洋、加藤 敦隆、高橋 雅也
    • Organizer
      2019 the 3rd International Conference on Materials Engineering and Nano Sciences (ICMENS 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 多孔質シリコン負極を有する硫化物系全固体電池のサイクル特性2018

    • Author(s)
      奥野 亮太、山本 真理、寺内 義洋、加藤 敦隆、高橋 雅也
    • Organizer
      日本セラミックス協会関西支部学術講演会
  • [Presentation] Stable cyclability of porous Si anode applied for sulfide-based all-solid-state batteries2018

    • Author(s)
      R.Okuno, M.Yamamoto, Y.Terauchi, M.Takahashi,
    • Organizer
      5th International Conference on Power and Energy Systems Engineering
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 硫化物系全固体ハーフセルにおける黒鉛複合体負極のレート・サイクル特性2018

    • Author(s)
      高橋 雅也、山本 真理、寺内 義洋、加藤 敦隆
    • Organizer
      公益社団法人日本セラミックス協会2019年年会
  • [Presentation] 全固体リチウムイオン二次電池作製プロセスの開発2018

    • Author(s)
      高橋 雅也、山本 真理、加藤 敦隆、寺内 義洋、奥野 亮太、山根 拓磨
    • Organizer
      日本セラミックス協会関西支部学術講演会

URL: 

Published: 2019-12-27  

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