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2016 Fiscal Year Research-status Report

有機金属原料を用いた溶液塗布法および硫化/セレン化法による高効率太陽電池の作製

Research Project

Project/Area Number 16K06277
Research InstitutionChubu University

Principal Investigator

田橋 正浩  中部大学, 工学部, 准教授 (60387636)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 後藤 英雄  中部大学, 工学部, 教授 (00195942)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
KeywordsCZTS / CZTSe / CZTSSe / 有機硫黄原料 / 有機セレン原料 / スピンコート / 太陽電池 / 光吸収層
Outline of Annual Research Achievements

平成28年度では、安全かつ低コストで高い変換効率を有するCu2ZnSn(S,Se)4太陽電池の製造プロセスを実現するため、「Cu-Zn-Snプリカーサ膜作製工程」と「硫化/セレン化工程」において以下の研究成果を上げることができた。
「Cu-Zn-Snプリカーサ膜作製工程」では、原料溶液中に含まれるCuとZnとSnのモル比が2:1:1と2:1.5:1.1の2種類を用意し、それぞれに対して組成におよぼす焼成温度(400℃-500℃)の影響について詳細に調べた。予想では融点が419℃と低くかつ蒸気圧の高い亜鉛(Zn)だけが減少すると思われたが、銅(Cu)が予想以上に減少することがわかった。銅単体では蒸発しにくいが有機酸塩の状態では有機物と結びついた形で銅が蒸発したものと考えられる。後の「硫化/セレン化工程」とあわせて膜中に含まれるCu,Zn,Snの組成ずれ抑制のための知見を得ることができた。
次に「硫化/セレン化工程」では、ジエチル硫黄とジメチルセレンを用いてCu2ZnSnS4膜とCu2ZnSnSe4膜の作製を試みた。どちらも400℃で熱処理したプリカーサ膜を500℃-550℃で硫化/セレン化処理を施すことで高品質な光吸収層が得られることがわかった。またこれら硫黄とセレンの原料を同時に供給することでCu2ZnSn(S,Se)4混晶膜を作製したところ、硫黄にくらべてセレンの方が膜中に取り込まれやすいことが分かった。膜中に含まれる硫黄とセレンの組成を制御するうえで大変重要な知見を得ることができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

平成28年度の計画で掲げた項目のほとんどを遂行することができた。ここで得られた研究成果を海外の学術論文誌へ投稿するため原稿を執筆中である。
すでに平成29年度の研究計画の一部もすでに着手しており、セル化を行うとともに変換効率の測定を行う準備を進めている。

Strategy for Future Research Activity

これまでに太陽電池の変換効率向上のためには、ストイキオメトリーな組成ではなくCu-poorかつZn-richな組成が良いと報告されている。そこで原料溶液中のCu,Zn,Snのモル比をパラメータとし、「Cu-Zn-Snプリカーサ膜作製工程」と「硫化/セレン化工程」の各工程における組成を綿密に調べる予定でいる。これにより膜の組成を目的の組成に制御することが可能となる。
また原料に含まれる炭素が膜の構造および物性におよぼす影響について調べる必要がある。炭素を取り除く方策として「硫化/セレン化工程」においてキャリアガスに水素ガスと窒素ガスを採用し、膜中の炭素と水素を反応させることで炭素の除去を試みる。得られた膜の組成や結晶構造におよぼす水素分圧の影響についても調べる。
これらの基礎的な実験データを採取するとともに、セル化と変換効率の測定もあわせて行う。

  • Research Products

    (27 results)

All 2017 2016

All Presentation (27 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Presentation] 有機酸塩およびジメチルセレンで作製したCu2ZnSnSe4膜の膜質の評価2017

    • Author(s)
      廣瀬将人, 田橋正浩, 片岡裕貴, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第64回 応用物理学会 春季学術講演会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-17
  • [Presentation] 有機酸塩および硫化水素を用いたCu2ZnSnS4 膜の作製と評価2017

    • Author(s)
      廣瀬将人, 田橋正浩, 纐纈隆太, 中村重之, 吉野賢二, 高橋誠, 後藤英雄
    • Organizer
      第64回 応用物理学会 春季学術講演会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(神奈川県・横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-17
  • [Presentation] 亜セレン酸をSe源とした電着法によるFeSe薄膜作製の問題点2016

    • Author(s)
      川村昌平, 高橋誠, 加藤諒, 田橋正浩, 後藤英雄
    • Organizer
      第47回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • Place of Presentation
      豊橋技術科学大学(愛知県・豊橋市)
    • Year and Date
      2016-11-05
  • [Presentation] 電着法で成膜したSe膜を用いてセレン化したCu2ZnSnSe4膜の特性評価2016

    • Author(s)
      加藤諒, 川村昌平, 廣瀬将人, 田橋正浩, 後藤英雄, 高橋誠
    • Organizer
      第47回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • Place of Presentation
      豊橋技術科学大学(愛知県・豊橋市)
    • Year and Date
      2016-11-05
  • [Presentation] Cu2ZnSnSe4膜の結晶成長におよぼす水素分圧の影響2016

    • Author(s)
      廣瀬将人, 田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] 前駆体溶液中の金属濃度がCu2ZnSnSe4膜の結晶成長におよぼす影響2016

    • Author(s)
      鈴木善雄, 田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] 硫化原料ジエチルサルファとジメチルサルファの違いがCu2ZnSn(S, Se)4膜の形成におよぼす影響2016

    • Author(s)
      片岡裕貴, 廣瀬将人, 田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] セレン電析にてCu-Zn-Snプリカーサ膜をセレン化したCu2ZnSnSe4膜の特性評価2016

    • Author(s)
      加藤諒, 川村昌平 , 田橋正浩, 後藤英雄, 高橋誠
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] 硫化法に硫化水素を用いて作製したCu2ZnSnS4膜の特性評価2016

    • Author(s)
      纐纈隆太, 田橋正浩, 中村重之, 高橋誠, 後藤英雄
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] p型光吸収層Ca3Co2O6膜の作製2016

    • Author(s)
      向井健二 , 田橋正浩, 高橋誠, 後藤英雄
    • Organizer
      第4回 応用物理学会スチューデントチャプター東海地区学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2016-10-29
  • [Presentation] 亜セレン酸溶液からの電着法によるFeSe薄膜2016

    • Author(s)
      高橋誠, 長屋智紀, 川村昌平, 永田嘉明, 田橋正浩, 後藤英雄
    • Organizer
      第63回 材料と環境討論会
    • Place of Presentation
      大阪国際会議場(大阪府・大阪市)
    • Year and Date
      2016-10-17
  • [Presentation] Cu2ZnSnSe4膜の成長におよぼす水素分圧の影響2016

    • Author(s)
      廣瀬将人, 田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      2016年 電子情報通信ソサイエティ大会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • Year and Date
      2016-09-21
  • [Presentation] Cu-Zn-Snプリカーサ上に電着したセレンでセレン化したCu2ZnSnSe4膜の特性評価2016

    • Author(s)
      廣瀬将人, 加藤諒, 川村昌平, 田橋正浩, 高橋誠, 後藤英雄
    • Organizer
      第77回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟県・新潟市)
    • Year and Date
      2016-09-14
  • [Presentation] Cu2ZnSn(S, Se)4膜の形成におよぼす硫化原料,ジメチルサルファとジエチルサルファの影響2016

    • Author(s)
      田橋正浩, 片岡裕貴, 廣瀬将人, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第77回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟県・新潟市)
    • Year and Date
      2016-09-14
  • [Presentation] 融液成長法で成膜したSnSe厚膜の評価2016

    • Author(s)
      田橋正浩, 辻岡祐介, 寺社下文也, 後藤英雄, 高橋誠, 一野祐亮, 吉田隆
    • Organizer
      第77回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟県・新潟市)
    • Year and Date
      2016-09-14
  • [Presentation] 硫化原料ジメチルサルファとジエチルサルファの違いがCu2ZnSn(S,Se)4膜の形成におよぼす影響2016

    • Author(s)
      片岡裕貴,廣瀬将人,田橋正浩,高橋誠, 吉野賢二,後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] Cu-Zn-Sn プリカーサ膜を電着セレンでセレン化した Cu2ZnSnSe4 膜の特性評価2016

    • Author(s)
      加藤諒,川村昌平,田橋正浩,後藤英雄,高橋誠
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] Cu-Zn-Snプリカーサを硫化水素で硫化したCu2ZnSnS4膜の特性評価2016

    • Author(s)
      纐纈隆太,田橋正浩,中村重之,高橋誠,後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] キャリアガスに水素を用いたCu2ZnSnSe4膜の作製と物性評価2016

    • Author(s)
      廣瀬将人,田橋正浩,高橋誠,吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] プリカーサ溶液中の金属濃度かCu2ZnSnSe4膜の結晶におよぼす影響2016

    • Author(s)
      鈴木善雄,田橋正浩,高橋誠,吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] Ca3Co2O6膜の結晶相と電気特性におよぼす焼成温度の影響2016

    • Author(s)
      向井健二,田橋正浩,高橋誠,後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] 融液成長法によるSnSe 厚膜の作製と評価2016

    • Author(s)
      寺社下文也,辻岡祐介,田橋正浩,後藤英雄,高橋誠,一野祐亮,吉田隆
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      豊田工業高等専門学校(愛知県・豊田市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] Cu2ZnSnSe4膜の結晶相および組成におよぼす水素分圧の影響2016

    • Author(s)
      廣瀬将人, 田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第77回 応用物理学会 秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟県・新潟市)
    • Year and Date
      2016-09-13
  • [Presentation] Cu2ZnSn(S,Se)4薄膜の組成およびバンドギャップにおよぼすジエチルサルファおよびジメチルセレン供給量比の影響2016

    • Author(s)
      廣瀬将人,山田諒太,田橋正浩,高橋誠,吉野賢二,後藤英雄
    • Organizer
      平成28年度 電気・電子・情報関係学会 東海支部連合大会
    • Place of Presentation
      九州工業大学(福岡県・北九州市)
    • Year and Date
      2016-09-05
  • [Presentation] Growth of Cu2ZnSn(S,Se)4 films by selenization/sulfurization method using dimethyl selenide and diethyl sulfide2016

    • Author(s)
      Masato Hirose, Ryota Yamada, Masahiro Tahashi, Makoto Takahashi, Kenji Yoshino and Hideo Goto
    • Organizer
      The Ninth Pacific Rim International Conference on Advanced Materials and Processing (PRICM9)
    • Place of Presentation
      Kyoto International Conference Center, Kyoto (Japan)
    • Year and Date
      2016-08-03
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ジエチルサルファおよびジメチルセレンを用いたCu2ZnSn(S,Se)4薄膜の作製と物性評価2016

    • Author(s)
      廣瀬将人, 山田諒太,田橋正浩, 高橋誠, 吉野賢二, 後藤英雄
    • Organizer
      第13回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム
    • Place of Presentation
      アオーレ長岡(新潟県・長岡市)
    • Year and Date
      2016-05-19
  • [Presentation] 塗布熱分解法によるCa3Co2O6膜の作製と物性評価2016

    • Author(s)
      田橋正浩, 高橋誠, 後藤英雄
    • Organizer
      第13回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム
    • Place of Presentation
      アオーレ長岡(新潟県・長岡市)
    • Year and Date
      2016-05-19

URL: 

Published: 2018-01-16  

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