2017 Fiscal Year Research-status Report
全固体電池材料の無粒界単結晶薄膜作製によるLiイオン伝導研究
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16K06737
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
大西 剛 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主幹研究員 (80345230)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 全固体二次電池 / 薄膜 / エピタキシャル |
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| Outline of Annual Research Achievements |
全固体Liイオン電池の超高出力化を最終目標として、単一薄膜中に粒界のないバルク単結晶品質の一枚板の電池材料薄膜を形成する。これまで、活物質や固体電解質などの個々の電池材料の高品質薄膜化を主眼に研究を遂行してきた。しかし、異種材料同士のヘテロエピタキシャル界面を形成すると、上部に形成されるエピタキシャル薄膜が下地の影響を強く受け、それが原因で上部の電池材料薄膜そのものの性質がかき消される可能性が明らかとなり、ヘテロ界面の諸現象を解明するにはホモ界面の問題解決が前提であることがわかった。活物質は全固体電池の出力を律速しうるため、まずはLiCoO2の無粒界単結晶薄膜化に取り組み、層状岩塩構造をもつ2次元活物質の潜在能力を見極めるとともに、その結果を踏まえて高出力モデル電池を形成する。
昨年度に、集電体単結晶基板としてNb:SrTiO3(111)微傾斜基板を用いるとc軸配向LiCoO2薄膜が恐らくステップフロー成長することで粒界が減り、Li3PO4固体電解質薄膜とLi蒸着膜で作製した薄膜電池は高抵抗になることがわかったが、これは以前明らかにしていたNb:SrTiO3 (100)基板上の(104)配向LiCoO2では微傾斜の効果がほとんどないのとは対照的であった。これはLiイオンがc軸方向には動きにくいことを示しており、逆に考えれば粒界でのLiイオン伝導は単結晶LiCoO2のc軸方向よりも高いことがわかる。そこで、本年度はPt多結晶基板、およびSi基板上に蒸着したA上（いずれも多結晶）にLiCoO2薄膜を形成し電池を組んだ結果、非常に低抵抗な電池となることがわかった。LiCoO2のab面内と粒界でどちらの方がLiイオン伝導度が高いかは現時点ではわからないが、低抵抗（大出力）な電池を作製する方法として粒界を利用するのも有効であることが明らかとなった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今回も予定していたSrRuO3緩衝層は用いていないが、低抵抗・大出力な電池を作製する上で多結晶中に含まれる粒界でLiイオンは高速に移動できることが明らかとなった。一枚板の単結晶を作る場合にはLi伝導方向であるab面にLiがアクセスできるよう、積層型薄膜電池であればab面を立てることが重要となるが、果たして単結晶化した場合と、多結晶で粒界を多く含む場合とでどちらが低抵抗化に有効なのかはまだ明らかとなっていない。
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| Strategy for Future Research Activity |
今回、LiCoO2同士のホモ界面である粒界におけるLiイオン伝導度は低くないことがわかった。単結晶LiCoO2のab面内での伝導度と比べどちらが速いのかを明らかにすることが重要である。これまで未試行のSrRuO3緩衝層を用いてNb:SrTiO3(100)微傾斜基板上にLiCoO2と格子マッチするSrRuO3緩衝層を介して一枚板のLiCoO2(104)配向膜を作製して電池評価すると共に、格子ミスマッチを利用して粒径の小さいLiCoO2多結晶薄膜を作製し、粒界密度を可能な限り上げた場合の電池特性と比較することで、低抵抗・高出力電池の作製指針を明らかにする予定である。
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Research Products
(13 results)
