2017 Fiscal Year Research-status Report
高密度水素を含有する錯体水素化物における形成機構の解明と新規物質探索への展開
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16K06766
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
佐藤 豊人 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (20455851)
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2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | エネルギー材料 / 錯体水素化物 / 結晶構造 / 格子振動 / X線回折 / 中性子回折 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
錯体水素化物は、水素を高密度に含有する錯イオンによって形成され、水素貯蔵材料への応用が期待される。錯体水素化物を水素貯蔵材料として利用するためには、錯体水素化物の形成機構の解明が課題の一つに挙げられる。申請者らは、錯体水素化物を形成するための前駆現象を初めて見出し、この現象により、錯体水素化物が、一般的に知られている反応温度（摂氏数百度以上）よりも低温（摂氏３０度）で形成される結果を得ている。
そこで、本研究の目的は、申請者らが発見した前駆現象に着目し、錯体水素化物の形成素過程を結晶構造、電子状態、振動ダイナミクスの観点から統合的に評価して、錯体水素化物の形成機構を解明することである。更に、錯体水素化物の形成機構解明に関する研究で得られた知見をもとに高密度に水素を貯蔵する材料開発のための合成指針を構築し、それに基づいて錯体水素化物等の新規水素化物の探索へ展開する。
平成２９年度は、金属間化合物から侵入型水素化物、中間相を経て錯体水素化物へ至る形成過程を中性子回折で直接観測することに成功した。更に、中間相における水素の化学結合を反映した水素の振動ダイナミクスを中性子非弾性散乱によって実験的に観測し、理論計算との相補利用によって前駆体における水素の化学結合を明らかにするとともに錯体水素化物の形成機構を解明した。
今後の展開として、平成２９年度で明らかにした形成機構をもとに錯体水素化物を等の新規水素化物の探索へ展開する。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
申請者は、所属グループの現有装置と大強度陽子加速器施設（Ｊ－ＰＡＲＣ）・物質生命科学実験施設（ＭＬＦ）に設置された高強度全散乱装置（ＮＯＶＡ）を利用し、平成２９年度に計画した金属間化合物から中間相を経て錯体水素化物へ至る形成過程を結晶構造の観点での直接観測に成功した。この結果から錯体水素化物は、水素が金属間化合物の格子隙間に侵入する侵入型水素化物を形成し、その後、錯体水素化物を形成するための前駆体を有する中間相を経て、錯体水素化物が形成されることが明らかになった。
また、申請者は、錯体水素化物及び中間相を合成し、米国オークリッジ国立研究所パルス中性子施設（ＳＮＳ）に設置された逆転配置型非弾性中性子散乱分光器（ＶＩＳＩＯＮ）を用いて錯体水素化物中の錯イオンにおける水素及び中間相に含まれる前駆体における水素の化学結合を反映した振動ダイナミクスを観測した。実験的に観測された錯体水素化物及び中間相における水素の振動ダイナミクスと第一原理計算によるフォノン状態密度の理論計算を相補利用して、中間相は、侵入型水素化物における水素の結合状態と錯体水素化物を構成する錯イオンにおける水素の結合状態の中間状態にあることが明らかになった。この結果と前述の結晶構造の結果は、本研究の目的として掲げる錯体水素化物の形成機構の解明につながる研究成果となった。更に、新規物質探索へ展開する上で重要な成果になることが期待される。
これらの理由のために本研究は、おおむね順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成３０年度は、平成２８、２９年度に行った結果から得られた錯体水素化物の形成機構に関する知見を基に錯体水素化物等の新規水素化物の探索へ展開し、高密度に水素を含有する水素化物の合成指針を構築する。
平成２９年度後半から錯体水素化物等の新規水素化物の探索研究を始めている。新規水素化物の探索研究を遂行する上で、水素化実験前の金属間化合物の合成が不可欠となっている。現在、申請者は、現有装置の高周波溶解炉及びアーク溶解炉を用いて、金属間化合物の合成及びその合成条件の最適化を行っている。また、合成された金属間化合物の水素化実験は、現有装置のジーベルツ型水素化装置等を用いて随時遂行しており、その水素化条件の最適化も行っている。
合成された金属間化合物及び新規水素化物の相同定及び結晶構造に関して、申請者は、これまでに多くの新規水素化物の未知結晶構造を明らかにしてきた経験から新規水素化物の結晶構造の解明の目途も立っている。また、新規物質合成後に行う予定の水素化（水素吸蔵）・脱水素化（水素放出）反応特性評価は、現有装置のジーベルツ型水素化装置等を用いて行う予定である。そのため、その実験設備及び知見も既に整っており、本研究に関する新規水素化物の水素化・脱水素化反応特性評価に関する目途も立っている。
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Research Products
(8 results)
