Development of highly functional stacked nanosheet membranes with antifouling property

2018 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 16K06829
• Research Institution: Kobe University
• Principal Investigator: 中川 敬三 神戸大学, 科学技術イノベーション研究科, 准教授 (60423555)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 松山 秀人 神戸大学, 工学研究科, 教授 (50181798) ; 吉岡 朋久 神戸大学, 科学技術イノベーション研究科, 教授 (50284162) ; 佐伯 大輔 信州大学, 学術研究院工学系, 助教 (70633832)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2019-03-31
• Keywords: ナノシート / 分離膜 / ナノろ過膜 / ニオブ酸ナノシート / 酸化グラフェン

Outline of Annual Research Achievements

これまでの検討により，ニオブ酸化物ナノシート(NbO)膜が比較的高い膜性能を有し，ファウリング耐性を有することを明らかとした．一方ファウリング耐性の向上を狙いとして，助触媒として期待される酸化グラフェン(GO)との複合膜の作製を検討したところ，透水性能が飛躍的に向上することもわかっている．このように新規ナノシート種の利用は膜性能のさらなる向上に向けて重要である．本年度の研究では，GOナノシートを利用した新規積層膜を作製し，膜性能や構造安定性について複合膜と比較検討を行った．
１．架橋剤にNbO膜で利用されていたトリエタノールアミン(TEOA)を用い，吸引ろ過法によりニトロセルロース支持膜上にGO膜を作製した．湿潤状態においてX線回折による積層構造を評価したところ， TEOAが無い場合は膨潤による層間距離の拡大もしくは積層構造の乱れが示唆された．これに対して，TEOAを利用した場合はやや膨潤が起こるものの積層構造が確認でき，構造安定性が向上することがわかった．
２．TEOA/GO比が膜性能に与える影響について検討した．TEOA添加によって透水性は減少するもの，塩阻止性は向上した．層間におけるサイズ排除，またGO膜の負電荷による静電反発の影響であると考えられる．また膜間差圧の影響について評価したところ，TEOAの無いGO膜の場合は圧力の増加と共に透水性および塩阻止率は共に低下した．一方GO-TEOA膜は高圧下においても安定な透水性を示し高い阻止性を示した。TEOA架橋によってGO膜の構造安定性が向上し，そのため高い塩阻止性が保持されたと考えられる．これらの結果から，NbOとGOの複合膜においてもTEOAによる架橋効果が作用し，構造安定性や阻止性の向上に寄与したと考えられる．

Research Products

• [Int'l Joint Research] University of Oxford(英国)
  • Country Name: UNITED KINGDOM
  • Counterpart Institution: University of Oxford
• [Journal Article] Metal Oxide Nanosheets Synthesized by Bottom-up Approach: Applications to Catalyst and Separation Membranes (2019)
  • Author(s): NAKAGAWA Keizo
  • Journal Title: Journal of the Japan Petroleum Institute Volume: 62 Pages: 53～60
  • DOI: 10.1627/jpi.62.53
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Two-dimensional niobate nanosheet membranes for water treatment: Effect of nanosheet preparation method on membrane performance (2019)
  • Author(s): Nakagawa Keizo、Sera Tomohiro、Kunimatsu Misato、Yamashita Hiroharu、Yoshioka Tomohisa、Shintani Takuji、Kamio Eiji、Tsang Shik Chi Edman、Matsuyama Hideto
  • Journal Title: Separation and Purification Technology Volume: 219 Pages: 222～229
  • DOI: 10.1016/j.seppur.2019.03.031
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Fabrication of Stacked Graphene Oxide Nanosheet Membranes Using Triethanolamine as a Crosslinker and Mild Reducing Agent for Water Treatment (2018)
  • Author(s): Nakagawa Keizo、Araya Shintaro、Kunimatsu Misato、Yoshioka Tomohisa、Shintani Takuji、Kamio Eiji、Matsuyama Hideto
  • Journal Title: Membranes Volume: 8 Pages: 130～130
  • DOI: 10.3390/membranes8040130
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Template effect of phosphate surfactant on formation of hydroxyapatite nanostructures with various shapes (2018)
  • Author(s): Nakagawa Keizo、Arai Yuka、Umezaki Yosuke、Yoshida Akira、Kajiwara Yasuko、Aoyagi Satoka、Matsuyama Hideto、Sugiyama Shigeru
  • Journal Title: Materials Chemistry and Physics Volume: 213 Pages: 183～190
  • DOI: 10.1016/j.matchemphys.2018.04.039
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 界面活性剤を用いたボトムアップ型二次元金属酸化物ナノシート触媒の開発 (2018)
  • Author(s): 中川 敬三
  • Journal Title: PETROTECH Volume: 41 Pages: 779～784
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 圧力支援法を用いた多孔質アルミナ管上への酸化グラフェン積層膜の作製 (2019)
  • Author(s): 塩野 颯斗、中川敬三、新谷卓司、神尾 英治、松山秀人、吉岡朋久
  • Organizer: 化学工学会第84年会
• [Presentation] アルカノールアミンで架橋されたGO積層膜の透水性能と塩阻止性 (2019)
  • Author(s): 荒屋伸太朗、中川敬三、新谷卓司、神尾英治、松山秀人、吉岡朋久
  • Organizer: 化学工学会第84年会
• [Presentation] ニオブ酸化物ナノシート積層型分離膜の酸化グラフェン導入によるナノろ過特性の向上 (2018)
  • Author(s): 國松 美里, 中川 敬三, 佐伯 大輔, 吉岡 朋久, 新谷 卓司, 神尾 英治, 松山 秀人
  • Organizer: 日本膜学会第40年会
• [Presentation] 界面活性剤を用いたボトムアップ型金属酸化物ナノシート触媒の合成 (2018)
  • Author(s): 中川 敬三
  • Organizer: 石油学会第61回年会
  • Invited
• [Presentation] 酸化グラフェンの複合による金属酸化物ナノシート積層膜の膜性能向上 (2018)
  • Author(s): 國松 美里, 中川 敬三，吉岡 朋久，新谷 卓司，神尾 英治，松山 秀人
  • Organizer: JACI/GSCシンポジウム
• [Presentation] 2D Niobium Oxide Nanosheet Membranes for Water Treatment: Effects of Nanosheet Preparation Methods on Their Membrane Performances (2018)
  • Author(s): Keizo NAKAGAWA, Tomohiro Sera, Misato Kunimatsu, Daisuke SAEKI, Tomohisa Yoshioka, Takuji Shintani, Eiji Kamio, Hideto MATSUYAMA
  • Organizer: The International Conference on Inorganic Membranes (ICIM) 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Fabrication of 2D Niobium Oxide/Graphene Oxide Nanosheet Composite Membranes for Nanofiltration (2018)
  • Author(s): Keizo Nakagawa, Misato Kunimatsu, Daisuke Saeki, Tomohisa Yoshioka, Takuji Shintani, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
  • Organizer: The 11th conference of the Aseanian Membrane Society (AMS) 11
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ニオブ酸化物ナノシート積層膜のナノろ過特性に及ぼす酸化グラフェン複合化の効果 (2018)
  • Author(s): 國松 美里, 中川 敬三, 吉岡 朋久, 新谷 卓司, 神尾 英治, 松山 秀人
  • Organizer: 化学工学会第50回秋季大会
• [Presentation] 2D Metal Oxide Nanosheets Synthesized by A Bottom-up Approach: Application to Catalyst and Membrane (2018)
  • Author(s): Keizo Nakagawa
  • Organizer: Bilateral Kobe-Kiel Workshop, Kobe University
• [Presentation] Enhanced Membrane Filtration Performance of Stacked Niobate Nanosheet Membranes by The Addition of Graphene Oxide (2018)
  • Author(s): Keizo Nakagawa, Misato Kunimatsu, Shintaro Araya, Tomohisa Yoshioka, Takuji Shintani, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
  • Organizer: 6th International Workshop on Process Intensification (IWPI 2018)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] ニオブ酸化物ナノシート積層型分離膜の作製 ― ナノシート調製法が膜性能に及ぼす影響 ― (2018)
  • Author(s): 中川 敬三, 世良 友宏, 國松 美里, 山下 洋令, 吉岡 朋久, 新谷 卓司, 神尾 英治, 松山 秀人
  • Organizer: 膜シンポジウム2018
• [Presentation] アルカノールアミンを利用した架橋型酸化グラフェン積層膜の作製 (2018)
  • Author(s): 荒屋伸太朗, 中川 敬三, 新谷 卓司, 吉岡 朋久, 神尾 英治, 松山 秀人
  • Organizer: 膜シンポジウム2018
• [Presentation] ニオブ酸化物/酸化グラフェン複合ナノシート膜における積層構造と透水性の関係 (2018)
  • Author(s): 國松 美里, 中川 敬三, 吉岡 朋久, 新谷 卓司, 神尾 英治, 松山 秀人
  • Organizer: 膜シンポジウム2018
• [Presentation] Fabrication of cross-linked graphene oxide membranes by using alkanolamine (2018)
  • Author(s): S. Araya, K. Nakagawa, T. Yoshioka, T. Shintani, E. Kamio, H. Matsuyama
  • Organizer: 第２８回日本MRS年次大会
• [Remarks] 神戸大学大学院科学技術イノベーション研究科 中川敬三
  • URL: http://www.stin.kobe-u.ac.jp/outline/member/Nakagawa.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] 複合分離膜 (2019)
  • Inventor(s): 中川敬三, 國松美里, 新谷卓司, 吉岡朋久, 松山秀人
  • Industrial Property Rights Holder: 中川敬三, 國松美里, 新谷卓司, 吉岡朋久, 松山秀人
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: PCT/JP2019/3016
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