2018 Fiscal Year Annual Research Report
Green synthesis of fine chemicals by gold nanoparticle catalysts
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16K06858
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| Research Institution | Tokyo Metropolitan University |
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Principal Investigator |
石田 玉青 首都大学東京, 都市環境科学研究科, 准教授 (90444942)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 金ナノ粒子 / 金クラスター / ソフトルイス酸 / 不均一系触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
アルケンの活性化が可能な固体ソフトルイス酸触媒の開発を目的に、ビニル基交換反応をモデル反応として、種々の担持金ナノ粒子・金クラスター触媒を検討した。酸化物担体のスクリーニングの結果、CeO2-ZrO2上に金を直径2 nm程度のクラスターとして担持したときに、最も高い触媒活性が得られた。キャラクタリゼーションの結果、Au(III)を担持した場合では、反応後すぐにAu(0)へと還元、凝集してしまうのに対し、0価金クラスターとして固定化すると反応中も凝集しにくく、高い活性を示すことが明らかになった。また、金クラスターでは担体との界面に存在するカチオン性の金原子が活性点になっていると推測された。
また、ハイドロキシアパタイト(HAP)に担持した金ナノ粒子を酸化雰囲気で熱処理すると、HAPの薄い層が金ナノ流粒子表面を覆う、酸化的な強い金属―担体相互作用(Oxidative strong metal-support interaction, oxidative SMSI)が発現することが報告されており、この状態では、HAPとの電子的な相互作用により、金ナノ粒子はよりカチオン性を示すことが知られている。そこで酸化的ならびに還元的雰囲気で調製したAu/HAPを用いて、ビニル基交換反応を検討した結果、どちらも金粒子径は約3 nmとほぼ同じであったにも関わらず、酸化的雰囲気で調製したAu/HAPの方が高い触媒活性を示すことを見出した。電子顕微鏡観察等の結果から、酸化的雰囲気では一部HAP層が金粒子を覆っていることが確認された。Au/HAPを用いたアルコール酸化では、oxidative SMSIの状態においては、触媒の再利用性は向上する一方で、初期活性は低くなることが報告されているが、本結果はSMSIによりAu/HAPのカチオン性が増大したことで、高い触媒活性を示すことを明らかにした。
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Research Products
(39 results)
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[Journal Article] Supported gold cluster catalysts prepared by solid grinding using a non-volatile organogold complex for low-temperature CO oxidation and the effect of potassium on gold particle size2019
Author(s)
Luong Xuan Dien, Luong Xuan Dien, Tamao Ishida, Tamao Ishida, Ayako Taketoshi, Ayako Taketoshi, Duc Q. Truong, Huynh Dang Chinh, Tetsuo Honma, Toru Murayama, Toru Murayama, Masatake Haruta, Masatake Haruta
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Journal Title
Appl. Catal. B: Environ.
Volume: 241
Pages: 539-547
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Role of the Acid Site for Selective Catalytic Oxidation of NH3 over Au/Nb2O52019
Author(s)
M. Lin, B. An, N. Niimi, Y. Jikihara, T. Nakayama, T. Honma, T. Takei, T. Shishido, T. Ishida, M. Haruta, T. Murayama
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Journal Title
ACS Catal.
Volume: 9
Pages: 1753-1756
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Selective adsorption of 1,3-dimethyltrisulfane (DMTS) responsible for aged odour in Japanese sake using supported gold nanoparticles2018
Author(s)
Haruno Murayama, Yusuke Yamamoto, Misaki Tone, Takayuki Hasegawa, Moemi Kimura, Tamao Ishida, Atsuko Isogai, Tsutomu Fujii, Mitsutaka Okumura, Makoto Tokunaga
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Journal Title
Scientific reports
Volume: なし
Pages: 16064
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Presentation] Selective adsorption of 1,3-dimethyltrisulfane (DMTS) responsible for aged odor of Japanese sake with supported gold nanoparticles2018
Author(s)
M. Tokunaga, H. Murayama, Y. Yamamoto, M. Kimura, T. Shinozaki, E. Yamamoto, T. Ishida, A. Isogai, T. Fujii, S. Iizuka, M. Okumura
Organizer
GOLD2018
Int'l Joint Research
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