Development of methane activation catalysts and test of the catalytic activity

2019 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 16K06982
• Research Institution: Ibaraki National College of Technology
• Principal Investigator: 依田 英介 茨城工業高等専門学校, 国際創造工学科, 准教授 (70377589)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2020-03-31
• Keywords: メタン解離 / 有機カチオン / 固体酸触媒 / 有機カチオン交換固体触媒 / 赤外分光法

Outline of Annual Research Achievements

メタンは、資源量が比較的豊富であるが、化学的に安定なため、有用な化学物質に変換するのが難しい。本研究では、固体酸触媒と有機カチオンを組み合わせた触媒を開発し、それらがメタンを活性化できるかどうかを検証した。
固体酸触媒には、ゼオライトやメソポーラス材料、層状化合物、層状化合物を剥離して得られるナノシートなどを用いた。これらのプロトンを有機カチオンでイオン交換することで、様々な有機カチオン交換固体触媒を調製することができた。開発した触媒に-100℃でメタンを吸着させて赤外分光法により直接観測したところ、メタンのC-H結合が切断されていることが明らかになった。この反応は、有機カチオン交換固体触媒の塩基性質により起こると考えられる。このことから、有機カチオン交換固体触媒は、メタンを活性化できることを示すことができた。
調製した触媒の触媒活性は、酪酸エチルとメタノールのエステル交換反応をテストリアクションとして試験した。これまでの研究から、エステル交換反応に活性がある触媒は、メタンのCH結合の解離にも活性があることが分かっている。有機カチオンにイミダゾール系のものを用い、固体酸触媒の種類を変えて調製した有機カチオン交換固体触媒では、固体触媒がゼオライトの場合は活性があったが、メソポーラス材料やナノシートでは活性がなかった。これは、固体触媒の構造により、固体触媒と有機カチオンの距離に違いが生じたためだと考えられ、距離が近すぎると活性がなく、距離が離れていると活性がある可能性が示唆された。