2016 Fiscal Year Research-status Report
強磁場固体NMRを用いた可給態セシウムの化学状態解明
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16K07640
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| Research Institution | Shiga University |
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Principal Investigator |
徳田 陽明 滋賀大学, 教育学部, 准教授 (30372551)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
上田 義勝 京都大学, 生存圏研究所, 助教 (90362417)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | NMR / セシウム / 結晶 / 構造解析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，可給性セシウムの化学状態がどのようなものであるかという知見を得ることを目的として研究を行った。平成28年度の当初予定では，強磁場NMRを用いたセシウム解析に検討を行うことになっていた。セシウムを含むケイ酸塩結晶に関する構造解析を行って，以下のような成果を得た。
ホウ酸塩中でのNa+とCs+の配位数と化学シフトの関係を調べるため，Na2B6O10結晶，Cs2B6O10結晶，Cs2B18O28結晶を作製した。作製したxNa2O-yCs2O-3B2O3結晶に関して MAS NMR測定により解析した。
ナトリウムホウ酸塩系およびセシウムホウ酸塩系結晶のXRD測定の結果と報告されている結晶構造のXRDパターンが良い一致を示したことから，Na2B6O10結晶，Cs2B6O10結晶，Cs2B18O28結晶が得られたことが分かった。
Na2B6O10結晶の23Na MAS NMRスペクトルより結晶中のNa+の配位数は，6, 7, 8の3 つであることが報告されている。ピークは四極子相互作用により分裂していたため，ピークの平均値をとって化学シフトとし，6, 7, 8 配位のピークの化学シフトは，それぞれ-16.1, -28.8, -41.5 ppmとした。これより，Na+に関する配位数と化学シフトの関係式を求めると，σ_Na= -12.7N_Na+60.1となった。ただし，σNaを化学シフト，NNaを配位数とする。
Cs2B6O10結晶，Cs2B18O28結晶の133Cs MAS NMRスペクトルよりCs2B6O10結晶，Cs2B18O28結晶中のCs+の配位数は，それぞれ7，10であることが報告されており，化学シフトは，それぞれ53.4, -90.0 ppmであった。Cs+に関する配位数NCsと化学シフトσCsの関係式は，σ_Cs= -47.8N_Cs+388となった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究機関の異動があったものの研究環境の構築に尽力し，おおむね予定通りに進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度は，セシウムの固定化メカニズムの解明を行う。具体的にはセシウム吸着した粘土や土壌の解析を行う。放射光を利用したXAFS解析の結果とも比較し，妥当性を検証する。粘土鉱物としてはイライト，カオリナイト，モンモリロナイトを選択し，土壌としては福島県下の土壌のみではなく，他府県の土壌についても検討を行う。また，粘土や土壌のどのようなサイトに固定化しやすいのかということを評価するために，陽イオンの逐次抽出法（Houら2013）に従ってセシウムを抽出し，各段階の解析を行う。これにより，どのような化学状態のセシウムの固定化力が大きいのかということを明らかにする。
さらに，固定化させながらの化学状態解析を行うことにより，どのタイミングで強い固定化サイトに吸着するのかについての知見を得る。固体NMRだけでの理解が難しい場合には，放射光XAFSでの構造解析も併用し，データの補強を行う。
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| Causes of Carryover |
異動のため，当初購入予定であった物品を置くためのスペースの確保が遅れたため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
科学者倫理に則り適切に使用する。具体的には物品の購入の手続きを適切に進める。
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