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2017 Fiscal Year Research-status Report

最先端電子顕微鏡法を駆使した福島原発由来Cs粒子の生成過程・移行挙動の解明

Research Project

Project/Area Number 16K12585
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

宇都宮 聡  九州大学, 理学研究院, 准教授 (40452792)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 大貫 敏彦  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (20354904)
Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywords福島第一原発 / セシウム / 微粒子 / ウラン
Outline of Annual Research Achievements

福島第一原子力発電所(FDNPP)では、これまでに、放出物質からメルトダウン時の溶融燃料に関する考察が行われてきたが、溶融燃料と炉内構造物との混合により形成され、現在も残存しているデブリの情報は未だ限られている。本研究では、環境中に放出されたFDNPP由来デブリフラグメントを世界で初めて発見し、最先端原子分解能電子顕微鏡を駆使した原子分解能解析によって、炉内で起きた溶融燃料の化学反応、そして現在のデブリの状態を考察した。本研究で発見した全てのデブリフラグメントはCsMPとともに存在しており、二種類の性状が見られた。一つは~70 nmのuraninite (UO2+x)粒子がエピタキシャル成長した~400 nmのmagnetite (Fe3O4)の自形結晶に包まれて存在していた。MagnetiteにはUの核分裂生成物であるTcやMoが共存していた。二つ目は~200 nmのzirconia (ZrO2)とuraniniteの等軸晶系の共融混合物で、UとZrの混合比はU/Zrモル比で0.14-0.91の範囲であった。共融混合物には~6 nmの空孔が見られ、揮発・気体成分を取り込んだ可能性を示唆した。
以上の結果から、炉内での水蒸気による金属構造物の酸化反応が、被覆材(Zr合金)だけでなくFeを含む構造物に対しても部分的に起きていることが分かった。また、生成した酸化物は核燃料の主成分であるuraniniteと炉内でも共存していると考えられる。特にuraniniteとzirconiaの混合物は高温安定相である等軸晶系の構造を示したことから、高温の溶融デブリが急冷される環境にあったことがわかる。デブリフラグメントに空孔や核分裂生成物が存在することから、残存するデブリにはナノスケールで放射性物質が含まれる可能性が示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

国際会議発表、国際誌発表、プレスリリース、新聞掲載までなされており、当初の予定を大きく超える成果が得られている、と考えている。

Strategy for Future Research Activity

今後は、最先端分析技術を組み合わせながら、CsMPの多角的な調査を行っていく。

Causes of Carryover

最終年度に海外でおこなわれる国際学会で成果を発表するために、その分を確保したため。

  • Research Products

    (13 results)

All 2017 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Nantes(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      University of Nantes
  • [Int'l Joint Research] Stanford University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Stanford University
  • [Int'l Joint Research] University of Manchester(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      University of Manchester
  • [Journal Article] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles2017

    • Author(s)
      Imoto J, Furuki G, Ochiai A, Yamasaki S, Nanba K, Ohnuki T, Grambow B, Ewing R, Utsunomiya S
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: srp42118 Pages: srp42118

    • DOI

      10.1038/srep42118

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Caesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • Author(s)
      Furuki Genki、Imoto Junpei、Ochiai Asumi、Yamasaki Shinya、Nanba Kenji、Ohnuki Toshihiko、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 7 Pages: 42731-42731

    • DOI

      10.1038/srep42731

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of temperature on K<sup>+</sup> and Mg<sup>2+</sup> extracted desorption of Cs from vermiculitized biotite2017

    • Author(s)
      Yin XZhang LOchiai AUtsunomiya STakahashi HOhnuki TTakeshita K
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 46 Pages: 1350-1352

    • DOI

      10.1246/cl.170551

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Isotopic signature and nano-texture of cesium-rich micro-particles: Release of uranium and fission products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • Author(s)
      Imoto Junpei、Ochiai Asumi、Furuki Genki、Suetake Mizuki、Ikehara Ryohei、Horie Kenji、Takehara Mami、Yamasaki Shinya、Nanba Kenji、Ohnuki Toshihiko、Law Gareth T. W.、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 7 Pages: 5409

    • DOI

      10.1038/s41598-017-05910-z

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Isotopic Signature and Nano-texture of Cesium-rich Micro-particles:Release of Uranium and Fission Products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • Author(s)
      J. Imoto, A. Ochiai, G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, K. Horie, M. Takehara, S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, G. T. W. Law, B. Grambow, R. C. Ewing, and S. Utsunomiya
    • Organizer
      Goldschmidt conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nuclear Fuel Fragments Releasedfrom the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • Author(s)
      Asumi Ochiai, Junpei Imoto, Genki Furuki, Ryohei Ikehara, Mizuki Suetake, Shinya Yamasaki, Kenji Nanba, Toshihiko Ohnuki, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, and Satoshi Utsunomiya
    • Organizer
      Goldschmidt Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Migration of Cs-rich Microparticles Released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Surface Environments of Fukushima2017

    • Author(s)
      G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, A. Ochiai, J. Imoto S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, S. Utsunomiya
    • Organizer
      Goldschmidt conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 高濃度放射性セシウム含有微粒子 (Cesium-rich microparticle, CsMP)の 本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響(1) セシウム含有微粒子の同位体特性とナノ組織 -福島第一原発からのウランと核分裂核種の放出-2017

    • Author(s)
      宇都宮聡 井元純平 、落合朝須美、古木元気、池原遼平、末武瑞樹 、 山崎信哉 、堀江憲治 、竹原真美 、大貫敏彦 、難波謙二 、Law Gareth 、Grambow Bernd 、Ewing Rodney
    • Organizer
      原子力学会
  • [Presentation] 高濃度放射性セシウム含有微粒子(Cesium-rich microparticle, CsMP)の本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響 (4)福島表層土壌における 高濃度放射性セシウム含有微粒子の 放射能寄与率定量法開発2017

    • Author(s)
      池原 遼平1,古木 元気1,末武 瑞樹1,山崎 信哉2,難波 謙二3,大貫 敏彦4, Bernd Grambow 5,Gareth T.W. Law 6,Rodney C. Ewing7,宇都宮 聡1
    • Organizer
      原子力学会
  • [Presentation] Cesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant2017

    • Author(s)
      Satoshi Utsunomiya
    • Organizer
      American Chemical Society
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2018-12-17   Modified: 2022-02-22  

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