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2016 Fiscal Year Research-status Report

高選択・高感度分子センシングのための多孔性・導電性配位高分子ナノシートの開発

Research Project

Project/Area Number 16K13610
Research InstitutionOsaka Prefecture University

Principal Investigator

牧浦 理恵  大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30457436)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2019-03-31
Keywordsナノシート / 気液界面 / 二次元材料 / 表面 / 界面 / 金属錯体 / X線回折 / 多孔性材料
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、細孔への分子吸着により電子状態が段階的・可逆的に変化する多孔性ナノシートを開発する。このようなナノシートにおいては、サイズの定まった細孔がガス・生体分子やイオンなどを認識し、逐次段階的に電子状態が変化する。そのため、電気伝導性やスピン物性を評価することにより、存在する分子の種類・量を精密に把握でき、高選択性・高感度極薄センサデバイスとしての利用が期待される。本研究期間内においては、有
機分子由来の構造設計性と遷移金属由来の電子状態の多様性を併せ持つ配位高分子に着目し、規則細孔と電荷移動パスを合わせ持つナノシートを構築する。
トリフェニルベンゼン誘導体分子を用いて結晶性ナノシート(NS)を作成することに成功した。作製条件(溶媒、濃度)の異なる3種類のNS(NS1, NS2, NS3)に関して、放射光X線をX線回折測定(XRD)を行った。全ての試料において、鋭いピークが得られていることから、結晶性を有することが確認された。一方で、in-plane XRDとout-of-plane XRDのプロファイルは全く異なり、共通のピークが見られないことから、NSは完全配向(液面に対して垂直方向をc軸とすると、c軸配向)していることがわかった。3つの試料に関して、ピークの数及び位置は一致していることから、結晶中の分子配列は同じであると考えられるが、ピークの線幅には違いが見られ、気液界面における作製条件がNSの結晶性やドメインサイズに影響を与えることが示唆された。
NSの加熱に伴うin-plane GIXRDプロファイルの変化を調べた。200℃までは室温と同様のXRDをプロファイルを示していることから、この温度まで結晶性が保たれることが明らかになった。また、50℃においては、室温よりもピーク強度が大きくなっており、低温における加熱が結晶性の向上への効果があることが示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

実験計画通り、気液界面における錯形成反応を用いて、規則細孔を有する結晶性のナノシートを得ることができた。

Strategy for Future Research Activity

(1)参照バルク結晶の合成、構造解析、電気的特性評価
候補とする分子が目的とするナノシートを形成するかの予備判断として、同じ構成要素を用いてバルク結晶を合成し構造を調べる。バルク結晶が層状構造を有する場合には、気液界面においてナノシートを形成する可能性が高い。バルク結晶は水熱合成法、再結晶法、溶液拡散法を用いて行う。既設のインピーダンス測定装置により得られた結晶の電気的特性を調べる。
(2)ナノシートの形成状態に影響を与える条件因子の抽出
気液界面でのナノシート形成時に可変なパラメーターである溶液濃度、温度、pH、分子展開量、分子展開後の待ち時間、表面圧縮度合(表面圧)を系統的に変化させ、これらがナノシートの形成状態、特にシートサイズと膜厚に影響を与える条件因子を明らかにする。この知見をもとに条件の最適化を行い、応用に向け大面積で均一なナノシート作製に適した条件を把握する。

Causes of Carryover

主として、実験補助のための技術補佐員の人件費と実験のための消耗品のために使用する予定であったが、技術補佐員が体調不良により長期の休みが生じたため、計画よりも使用実績が下回った。

Expenditure Plan for Carryover Budget

新たに技術補佐員を募集し、雇用が開始できたため、当初の計画通り、人件費と物品費に主に使用する予定である。

  • Research Products

    (15 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 5 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Solution-based sequential modification of LiCoO2 particle surfaces with iron(II) oxalate nanolayers2017

    • Author(s)
      Yuki Kishimoto, So Yubuchi, Akitoshi Hayashi, Masahiro Tatsumisago and Rie Makiura
    • Journal Title

      CrystEngComm

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 規則ナノ細孔を有する分子ナノシートの液相界面ボトムアップ合成2016

    • Author(s)
      牧浦 理恵
    • Journal Title

      C&I Commun

      Volume: 41 Pages: 19-21

  • [Presentation] トリフェニレン誘導体を用いた高配向性Metal-Organic Frameworksナノシート結晶の気液界面合成2017

    • Author(s)
      大畑 孝司、牧浦 理恵
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2017-03-18
  • [Presentation] Size and crystallinity control in hydrogen-bonded porous molecular nanosheets assembled at air/liquid interfaces2017

    • Author(s)
      Azusa Taniguchi, Rie Makiura
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2017-03-18
  • [Presentation] 多孔性配位高分子ナノシートの2次元液相界面合成2017

    • Author(s)
      牧浦 理恵
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2017-03-17
    • Invited
  • [Presentation] Interfacial nanoassembly of molecular building units into crystalline porous nanosheets2016

    • Author(s)
      Rie Makiura
    • Organizer
      The 5th Symposium on Advanced Materials and Application
    • Place of Presentation
      韓国
    • Year and Date
      2016-09-27
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Fine control of the pore size in a molecular nanosheet by applying multicomponents for organic solar cells2016

    • Author(s)
      Azusa Taniguchi, Rie Makiura
    • Organizer
      The 5th Symposium on Advanced Materials and Application
    • Place of Presentation
      韓国
    • Year and Date
      2016-09-26
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 液相逐次成長法による無機粒子表面への配位高分子薄層の形成と2次電池電極材料への応用2016

    • Author(s)
      牧浦 理恵
    • Organizer
      第65回高分子討論会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2016-09-16
  • [Presentation] Solution based step-by-step growth of metal-organic framework nanolayers on inorganic particle surfaces and application for secondary battery electrode materials2016

    • Author(s)
      Rie Makiura
    • Organizer
      錯体化学会第66回討論会
    • Place of Presentation
      福岡
    • Year and Date
      2016-09-11
  • [Presentation] Interfacial nanoassembly of molecular building units into crystalline porous nanosheets2016

    • Author(s)
      Rie Makiura
    • Organizer
      1st Japan-Australia Joint Symposium on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      Fukuoka
    • Year and Date
      2016-09-10
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 液相界面を利用した分子ナノシート結晶のボトムアップ創製2016

    • Author(s)
      牧浦 理恵
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第29回秋季シンポジウム
    • Place of Presentation
      広島
    • Year and Date
      2016-09-08
    • Invited
  • [Presentation] 液相界面を利用した結晶性分子ナノシートのボトムアップ創製2016

    • Author(s)
      牧浦 理恵
    • Organizer
      第62回高分子研究発表会
    • Place of Presentation
      兵庫
    • Year and Date
      2016-07-15
  • [Presentation] Interfacial Nanoassembly of Molecular Building Units into Crystalline Porous Nanosheets2016

    • Author(s)
      Rie Makiura
    • Organizer
      The 2nd International Symposium on Synthetic Two-Dimensional Polymers
    • Place of Presentation
      Nara
    • Year and Date
      2016-06-02
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] CSJカレントレビューシリーズNo.25"2次元物質の化学",2017

    • Author(s)
      牧浦理恵、大坪主弥、北川宏
    • Total Pages
      8
    • Publisher
      日本化学会編, 化学同人
  • [Remarks] 研究代表者の研究室のホームページ

    • URL

      http://mtr1.osakafu-u.ac.jp/hybrid-nanomater/

URL: 

Published: 2018-01-16  

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