Spectroscopic investigation of electronic states and chemical reaction on a liquid metal surface

2017 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 16K13681
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 吉信 淳 東京大学, 物性研究所, 教授 (50202403)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2018-03-31
• Keywords: 液体金属 / 光電子分光 / 表面清浄化 / 酸化膜 / 放射光

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、表面科学としてはほぼ未開拓の対象である液体金属表面の物性と反応を探索することである。液体金属では原子配置は周期構造を持たないので結晶状態とは異なる電子状態を持ち、さらに原子の位置が時々刻々ダイナミックに変化しているので、固体表面とは異なる反応性が予想される。
この挑戦的萌芽研究では、液体金属表面の化学状態と電子状態を観測するために光電子分光用サンプルホルダーを試作し、KEK-PFのBL13Bにおいて高分解能内殻光電子分光（XPS）実験を実施した。液体金属としては、無害で蒸気圧が極めて低いGaInを選んだ。サンプルホルダーに金メッキされたタングステン（W）メッシュを数枚重ね合わせてガーゼ状にしたものを取り付けた。少量の液体金属GaInをこのWメッシュに塗布し、液体金属を保持した。
大気中から真空チェンバーに導入したそのままの状態のXPS測定を行なった。その結果、表面は数層にわたりGa酸化物で覆われていることがわかった。一方、In酸化物は極めて少なかった。次に、液体金属表面を清浄化するために、室温でArイオン・スパッタリングを行なった。液体金属表面のスパッタリング効率が低いのか、表面に”浮遊する”Ga酸化物がスパッタリング中に拡散するのか不明であるが、清浄化に時間がかかると判断した。そこで、液体窒素で冷却することにより液体GaInを固化させて、スパッタリングによる清浄化を行なった。表面領域のGa酸化物はほぼ無くなり、液体GaIn清浄表面のXPSスペクトル測定に成功した。清浄表面の達成と同時にWメッシュ上のGaInの形態変化が観察された。室温で液体GaIn清浄表面に酸素分子を導入しXPS測定を行なった。約1000 L(ラングミュア)酸素露出後、大気から導入したGaIn表面と比較するとGaの酸化は十分に進んでいないが、Inの酸化が同時に観測された。