2016 Fiscal Year Research-status Report
高次高調波スペクトロスコピーで診る光化学反応ダイナミクス
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16K13854
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
関川 太郎 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (90282607)
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2016-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 高次高調波分光 / 光化学反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高次高調波分光（High Harmonic Spectroscopy、HHS)では，高次高調波のスペクトルと空間分布から、高次高調波を発生する原子や分子の電子状態と分子構造が議論されている。本研究の目的は，HHS を共役分子など大きな分子における光化学反応ダイナミクスに適用し、アト秒もしくはフェムト秒の時間分解能で観測する手法を開発することである。高次高調波の発生機構にはトンネルイオン化と電子・イオンの再結合過程が含まれている。これらの現象は分子の電子状態に依存し、電子状態は化学反応の進行とともに変わる。そのため、高調波スペクトルと空間分布に化学反応の進行過程が表れるはずである。
本研究の特徴はは、ベンゼン環程度の大きさの分子を対象にすることである。これまで、2～3原子分子の研究は行われているが、それ以上の大きな分子の研究は行われていない。液体や固体であるため、高調波発生に十分な濃度のガス状にすることが難しいためと思われる。それだけに、巨大分子からの高次高調波を観測することは、極めてチャレンジングである。
今年度は、まず、高次高調波発生装置と分光器を組み合わせ、貴ガスからの高次高調波スペクトルを観測することができるようにした。次いで、貴ガスと液体試料とを混合し、真空槽中に噴出する装置を製作した。パルスエネルギー800マイクロジュール程度のチタンサファイアレーザー光を照射すると、高次高調波を観測することに成功した。来年度以降、ポンププローブ実験を行う上での大きな前進である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
実験装置を組み立て、分子からの高次高調波を観測することができた。分子からの高次高調波が観測できるかどうか懸念していたので、概ね順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
実験装置を組み立て、分子からの高次高調波を観測することができた。来年度は、さらに励起光パルスを同軸に導入し、ポンプ・プローブ光学系を構築する。ついで、化学反応にともなう高調波発生効率の変化などを観測する。
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| Causes of Carryover |
他の研究の終了にともない、思いがけず、過去の研究において使用していた真空部品や光学部品がしようできたため、予算を節約することができた。また、基盤研究Bの研究を優先的に行ったため装置の設計が遅れた。年度内の納品が難しくなったため、発注を新年度まで遅らせた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
ポンププローブ実験用の光学部品・真空部品の購入に使用する予定である。
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[Journal Article] Electronic and non-adiabatic dynamics: general discussion2016
Author(s)
A. J. Orr-Ewing, J. P. Marangos, R. J. D. Miller, W. Domcke, K. Ueda, P. M. Weber, D. M. Neumark, A. Stolow, F. Martin, S. Mukamel, T. Sekikawa
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Journal Title
Faraday Discussions
Volume: 194
Pages: 209-257
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
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