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2017 Fiscal Year Annual Research Report

High harmonic spectroscopy of photochemical reaction

Research Project

Project/Area Number 16K13854
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

関川 太郎  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (90282607)

Project Period (FY) 2016-04-01 – 2018-03-31
Keywords高次高調波発生 / 光開環反応 / 三段階モデル
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目標は、高次高調波分光により光化学反応ダイナミクスをフェムト秒・アト秒の時間分解能で観測する手法を開発することである。高次高調波の発生機構は三段階モデルで説明され、トンネルイオン化と電子・イオンの再結合過程が含まれている。化学反応の進行によりこの二つの過程の発生確率が変化し、その変化を捉えることにより化学反応の進行を観測することができる。
昨年度は、高次高調波を光学分光器により観測できるように装置を組み、ブタジエン分子からの高次高調波発生を観測することができた。今年度は、さらにポンプ・プローブ法により光化学反応進行下での高次高調波スペクトルの変化を捉え、化学反応の観測を目指した。
試料として環状分子である1,3-シクロヘキサジエンを選んだ。この分子は、光を照射により開環しヘキサトリエンになると言われている。ビタミンDの前駆体やフォトクロミズムを示すジアリルエテンに同じ構造が含まれており、それらの光化学反応部位となっている。電子状態の変化が顕著なため、高次高調波の発生効率に大きな変化が生じることが期待される。
400nmの超短パルス光による二光子励起後、ポンプ光とプローブ光の相関幅程度間、高調波強度は減少した。その後、ほぼ強度は回復したが、その強度変動が観測された。また、400fs後には再度強度の減少が観測された。減少量は時間原点での減少量の10分の1程度である。これらの観測された現象は、光励起後数十フェムト秒以内に基底状態に緩和し、その後開環が起きることを示唆している。400fs秒後の変化は、時間分解電子分光で観測されたスペクトル変化の開始時間と一致しており、開環が始まる時間と考えることができる。

  • Research Products

    (12 results)

All 2017

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Ultrafast photonics: Tailoring extreme-ultraviolet light2017

    • Author(s)
      T. Sekikawa and K. L. Ishikawa
    • Journal Title

      Nature Photonics

      Volume: 11 Pages: 209~210

    • DOI

      10.1038/nphoton.2017.44

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Relaxation dynamics in conjugated diene systems studied by femtosecond time-resolved mass spectrometry2017

    • Author(s)
      跡部龍之介,天宅建晴,関川太郎,佐藤壮太,原渕祐,武次徹也,赤木浩,板倉隆二
    • Organizer
      光・量子ビーム科学合同シンポジウム2017
  • [Presentation] 高次高調波分光による超高速光異性化反応の観測2017

    • Author(s)
      金島圭佑, 二ノ田有輝, 関川太郎
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] キラル分子からの円偏光高次高調波発生2017

    • Author(s)
      原田要一, 新田優輝, 金島圭佑, 関川 太郎
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 時間分解高次高調波分光による 1,3-シクロヘキサジエンの超高速光開環反応の解明2017

    • Author(s)
      二ノ田有輝,金島圭佑,関川太郎
    • Organizer
      第53回応用物理学会北海道支部/第14回日本光学会北海道支部合同学術講演会
  • [Presentation] 時間分解高次高調波分光による超高速光開環反応の解明2017

    • Author(s)
      金島圭佑,二ノ田有輝,関川太郎
    • Organizer
      レーザー学会学術講演会第38回年次大会
  • [Presentation] 二色円偏光合成電場よるキラル分子からの円偏光高次高調波発生2017

    • Author(s)
      原田要一,原口英介,芝 悠真,金島圭佑,関川太郎
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Controlling the Relaxation Pathways by Substituent Effects in Conjugated Dienes2017

    • Author(s)
      T. Tentaku, R. Atobe, K. Araki, S. Satoh, Y. Harabuchi, T. Taketsugu, and T. Sekikawa
    • Organizer
      CLEO/Europe-EQEC
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tailoring Relaxation Pathways in Conjugated Dienes Studied by Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy2017

    • Author(s)
      T. Tentaku, S. Satoh, Y. Harabuchi, T. Taketsugu, T. Sekikawa,
    • Organizer
      The 13th Femtochemistry Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nonadiabatic Dynamics in Functional Molecules Studied by Time-resolved Photoelectron Spectroscopy2017

    • Author(s)
      T. Sekikawa
    • Organizer
      2nd International Symposium on Attosecond Science
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nonadiabatic Dynamics in Functional Molecules Studied by Time-resolved Photoelectron Spectroscopy2017

    • Author(s)
      Y. Ninota, K. Kaneshima, and T.Sekikawa,
    • Organizer
      2nd International Symposium on Attosecond Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Circular Dichroism in High Harmonic Generation from Chiral Molecules2017

    • Author(s)
      Y. Harada, E. Haraguchi, K. Kaneshima, and T. Sekikawa
    • Organizer
      High-Intensity Lasers and High-Field Phenomena
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2018-12-17  

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